Isotropic Huygens dipoles and multipoles with colloidal particles

Huygens sources are elements that scatter light in the forward direction as used in the Huygens-Fresnel principle. They have remained fictitious until recently where experimental systems have been fabricated. In this letter, we propose isotropic meta-atoms that act as Huygens sources. Using clusters of plasmonic or dielectric colloidal particles, Huygens dipoles that resonate at visible frequencies can be achieved with scattering cross-sections as high as 5 times the geometric cross-section of the particle surpassing anything achievable with a hypothetical simple spherical particle. Examples are given that predict extremely broadband scattering in the forward direction over a 1000 nm wavelength range at optical frequencies. These systems are important to the fields of nanoantennas, metamaterials and wave physics in general as well as any application that requires local control over the radiation properties of a system as in solar cells or bio-sensing

Complete multipolar description of reflection and transmission across a metasurface for perfect absorption of light

International audienceRelating the electromagnetic scattering and absorption properties of an individual particle to the reflection and transmission coefficients of a two-dimensional material composed of these particles is a crucial concept that has driven both fundamental and applied physics. It is at the heart of boththe characterization of material properties as well as the phase and amplitude engineering of a wave. Here we propose a multipolar description of the reflection and transmission coefficients across a monolayer of particles using a vector spherical harmonic decomposition. This enables us to providea generalized condition for perfect absorption which occurs when both the so-called generalized Kerker condition is reached and when the superposition of odd and even multipoles reaches a critical value. Using these conditions, we are able to propose two very different designs of two-dimensional materials that perfectly absorb a plane electromagnetic wave under normal incidence. One is an infinite array of silica microspheres that operates at mid-infrared frequencies, while the other is an infinite array of germanium nano-clusters that operates at visible frequencies. Both systems operate in a deeply multipolar regime. Our findings are important to the metamaterials and metasurfaces communities who design materials mainly restricted to the dipolar behavior of individual resonators,as well as the self-assembly and nanochemistry communities who separate the individual particle synthesis from the materials assembly

Modélisation dynamique des systèmes chimiques : « TSR/SED »

Nous considérons les besoins de modélisation dynamique du point de vue du chimiste expérimentateur qui n'est ni un spécialiste des mathématiques des systèmes dynamiques, ni un expert des outils informatiques.Nous présentons un compilateur qui, à partir d'un modèle en notation chimique, génère les programmes nécessaires à la modélisation. Ceux-ci sont ensuite intégrés dans un système de simulation qui offre de nombreux outils propres à faciliter et rationaliser la démarche de modélisation.Nous introduisons l'idée que des techniques de manipulation symbolique devrait permettre d'aller plus loin vers la réalisation d'un véritable système expert en modélisation dynamique

COMPORTEMENT A UNE INTERFACE SOLIDE DE SOLUTIONS MIXTES POLYMERE-TENSIOACTIF

CETTE ETUDE CONSISTE EN LA CARACTERISATION PAR DES MESURES DE FORCES INTERFACIALES DES COUCHES MIXTES ADSORBEES SUR LE MICA (SUBSTRAT HYDROPHILE CHARGE NEGATIVEMENT DANS L'EAU) POUR DES SYSTEMES POLYMERE HYDROSOLUBLE-TENSIOACTIF VARIES. L'UNE DES DEUX ESPECES, CHARGEE POSITIVEMENT, S'ADSORBE SUR LE SUBSTRAT ET L'AUTRE ESPECE, NON ADSORBANTE, FORME UN COMPLEXE AVEC LA PREMIERE ESPECE (VIA DES ATTRACTIONS ELECTROSTATIQUES ET/OU DES INTERACTIONS HYDROPHOBES). POUR CHAQUE SYSTEME, LES COMPORTEMENTS EN SOLUTION ET A L'INTERFACE MICA/SOLUTION ONT ETE COMPARES. DANS LE CAS DU SYSTEME GUAR CATIONIQUE/TENSIOACTIF ANIONIQUE (SDS), L'AUGMENTATION DE LA CONCENTRATION EN TENSIOACTIF INDUIT UNE DIMINUTION DE LA PORTEE DES INTERACTIONS PUIS UNE DESORPTION PARTIELLE DU GUAR. DE PLUS, L'AJOUT DE SDS AMELIORE LES PROPRIETES DE LUBRIFICATION DU SYSTEME. POUR LES SYSTEMES COPOLYMERE AMPHIPHILE A MOTIFS POLYOXYETHYLENE (DIBLOC OU EN PEIGNE)/TENSIOACTIF CATIONIQUE (DTAB), UNE SEQUENCE D'INTERACTIONS ELECTROSTATIQUE/STERIQUE (AVEC EGALEMENT UN PONTAGE DANS LE CAS DES COPOLYMERES PEIGNE) EST OBSERVEE EN FONCTION DE LA SEPARATION DES SURFACES. POUR LES SYSTEMES POLYACRYLATE DE SODIUM MODIFIE HYDROPHOBE/TENSIOACTIF CATIONIQUE, IL EXISTE UNE CORRELATION ENTRE LE DEGRE DE RETICULATION PHYSIQUE ET LA PORTEE DES INTERACTIONS. CETTE ETUDE OUVRE DE NOUVELLES PERSPECTIVES SUR UN DOMAINE EN PLEINE EXPANSION, L'ADSORPTION A UNE INTERFACE SOLIDE/LIQUIDE DE SYSTEMES POLYMERE-TENSIOACTIF.PARIS-BIUSJ-Thèses (751052125) / SudocCentre Technique Livre Ens. Sup. (774682301) / SudocPARIS-BIUSJ-Physique recherche (751052113) / SudocSudocFranceF

Surfaces Forces Apparatus in Nanotribology

The Surface Forces Apparatus (SFA) has proven to be an excellent tool for research in nanotribology. It allows the study of single or multiple asperity contacts lubricated or not. The normal load, the contact area and the sliding velocity between the surfaces can be controlled and unambiguously measured with higher accuracy than in any conventional tribometer. Furthermore, an image of the surfaces in contact can be obtained as the surfaces are slid, allowing the monitoring of the real size and shape of the contact area and the distance or film thickness profile between the surfaces when atomically smooth surfaces are used. It is relatively simple to perform a comprehensive exploration of the full space of parameters to determine the important variables in the frictional behavior of the system. In the chapter the principles of operation and some experimental details of the Surface Forces Apparatus nanotribometer are described

The Confinement-Induced Sponge to Lamellar Phase Transition

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Synthèse et caractérisations de matériaux moléculaires magnétiques

Ce travail de thèse décrit (i) la synthèse de complexes hétérométalliques d ions 3d et 4f à partir de précuseurs de Mn, Fe et Co, de sels de lanthanides et de ligands organiques et (ii) l'étude de leurs structures et propriétés. 41 complexes polynucléaires ont été synthétisés dans le cadre de ce travail. Les structures moléculaires de tous les composés ont été déterminées par diffraction des rayons X. Les propriétés magnétiques de 22 complexes ont été étudiées, dont quatre montrent une relaxation lente de leur aimantation considérée comme la signature d un comportement de molécule-aimant. L'activité catalytique du complexe {Mn4Dy6Li2} calciné a aussi été étudiée et s'est avérée efficace pour l'oxydation du monoxyde de carbone. L'étude systématique de complexes isostructuraux de lanthanides a montré que l'incorporation d ions 4f peut introduire de l anisotropie magnétique et que l ion DyIII est généralement le meilleur candidat pour le ciblage de molécules-aimants hétérométalliques 3d- 4f.This dissertation describes the syntheses of 3d-4f-metal complexes starting from preformed compounds of Mn, Fe and Co, lanthanide salts and organic ligands and also the investigation of their structures and properties. 41 new polynuclear heterometallic metal complexes were synthesised in the course of this work with different interesting properties. The structures of all obtained compounds have been confirmed using X-ray diffraction. The magnetic properties of 22 complexes were studied, of which four show frequency dependent out-of-phase signals as expected for SMMs. The catalytic activity of calcinated {Mn4Dy6Li2} was investigated and proved effective for the oxidation of CO. It was established, that the use of precursors leads to new families of compounds. Moreover the study of isostructural compounds across the lanthanide series showed 1) that the incorporation of 4f ions introduces magnetic anisotropy and 2) DyIII is usually the best candidate for targeting 3d-4f-SMMs.BORDEAUX1-Bib.electronique (335229901) / SudocSudocFranceF

Bottom-up production of meta-atoms for optical magnetism in visible and NIR light

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Films nanométriques de cristaux liquides étudiés par mesure de force SFA et AFM

A l'aide a d'un appareil pour la mesure des forces de surface (SFA) et d'un microscope à force atomique en mode "Spectroscopie de Force" (SP-AFM) on a considéré des cristaux liquides (CL) nematiques et smectiques confinés dans une épaisseur nanométrique. On a étudié la stratification induite par le confinement dans un CL lyotrope faiblement biréfringent composé de micelles biaxes, organisées en phases nématiques différentes selon la température: calamitique C, biaxe Bx et discotique D. On a caractérisé la stratification en terme d'épaisseur des couches, d'intensité et de portée de l'ordre induit. On observe des variations entre la phase C et D et des plus grandes déviations du comportement théorique dans la phase D que dans la phase C. Pour des CL fortement biréfringents, la méthode interférométrique utilisée couramment pour mesurer l'épaisseur du film (FECO) n'est plus valable. On a developé des outils numériques, permettant d'identifier la conformation du CL dans l'épaisseur à partir des données FECO. On a utilisé ces données comme point de départ pour interpréter les courbes de force obtenues pour des nématiques biphenyls, sujets à différentes conditions d'ancrage: homéotropes, planaires torsadées et hybrides planaire/homéotrope. Les profils de force sont comparés aux courbes théoriques, incluant l'élasticité du nématique et l'énergie d'ancrage aux parois. L'accord est bon dans le cas planaire, si on considère une énergie d'ancrage particulièrement forte. Pour des ancrages hybrides la force ne suit pas le même type de modèle. On n'observe pas la transition d'ancrage vers un état uniforme, prévue pour les petites épaisseurs. On mesure une forte attraction pour une épaisseur d'environ 100 angstroms, probablement liée aux gradients d'ordre dans le confinement. Avec le SP-AFM on a mesuré l'épaisseur et la compressibilité des couches dans des smectiques A et C*, avec une résolution comparable à d'autres techniques plus spécifiques, mais plus lentes et coûteuses.Using a surface force apparatus (SFA) and an atomic force microscope in "Force Spectroscopy" mode (SP-AFM) we have studied the behaviour under nanometric confinement of nematic and smectic liquid crystals (LC). First, we have considered the confinement-induced layering in a lyotropic LC composed of biaxial micellae, organized in different nematic phases depending on the temperature: calamitic C, biaxial Bx and discotic D. We have characterized the layering in term of the layer thickness and of the strength and the range of the induced order. We observe some variation between the C and D phase. The D-phase deviates more than the C phase from the theoretical behaviour. For strongly birefringent LC, the interferometric method usually employed to measure the film thickness (FECO) is no longer valid. We have developed a numerical approach to identify the LC configuration across the confinement using the FECO data. We have used these data as a starting point to interpretate the force profiles obtained for two nematic biphenyls, subjected to different anchoring conditions: homeotropic, twisted planar and hybrid planar/homeotropic. The force profiles are compared to a model, including the nematic elasticity and the anchoring energy at the surfaces. The agreement is good for the planar samples, if we consider a very high anchoringenergy that is particularly high. For hybrid anchoring conditions, the force does not follow the same kind of model. We do not observe the anchoring transition to a uniform-director configuration, predicted for small thicknesses. We measure a strong attraction for a thickness of about 100 angstroms, probably due to tensor order gradients across the confinement. Using the SP-AFM we have measured the layer thickness and compressibility of two smectic A and C* materials, with a resolution comparable to that of other techniques, more specific but also slower and more expensive.BORDEAUX1-BU Sciences-Talence (335222101) / SudocSudocFranceF

Mouillage et orientation d'un film mince de cristal liquide colonnaire (de la détermination des propriétés optiques aux applications photovoltaïques)

Cette thèse est consacrée à l étude de films minces ouverts de cristaux liquides colonnaires sur un substrat solide. Ces matériaux, capables de s auto-organiser en de larges domaines orientés, sont généralement obtenus à partir de molécules discotiques dérivées de colorants aromatiques. Ces différentes caractéristiques, associées à une bonne mobilité de charges, permettent d'envisager l'utilisation des cristaux liquides colonnaires en film mince dans des dispositifs photovoltaïques. Afin de bénéficier de leurs bonnes propriétés optoélectroniques, les cristaux liquides colonnaires doivent être déposés en film mouillant, d épaisseur inférieure à 100 nm, et leur orientation contrôlée. Ainsi, pour des applications photovoltaïques, un alignement homéotrope (colonnes normales au substrat) est requis. Inversement, l orientation planaire uniaxe (colonnes parallèles au substrat), est quant à elle requise pour une utilisation de ces composés dans les polariseurs ou dans les transistors organiques à effet de champ. Dans ce travail, différentes méthodes permettant de contrôler l alignement de films minces ouverts de cristaux liquides colonnaires ont été développées, permettant d obtenir aussi bien un ancrage homéotrope par traitement thermique spécifique, qu un ancrage planaire uniaxe par dépôt préalable d une couche de téflon. Le contrôle de l orientation a ainsi permis d une part de produire un film mince (e ? 50 nm) mouillant en ancrage homéotrope ouvrant la voie vers des cellules solaires organiques efficaces, et d autre part de déterminer l ensemble des propriétés optiques (indices complexes anisotropes) de ces matériaux cristallins liquides colonnaires. La dynamique du démouillage et l état d équilibre d un film mince ouvert de cristal liquide colonnaire ont également été étudiés. Les résultats expérimentaux révèlent la formation de gouttelettes anisotropes et la présence d un film nanométrique lors du démouillage de ce film minceThis thesis deals with columnar liquid crystal studied in the geometry of open supported thin films. Columnar liquid crystals are usually made of disk-shaped molecules derived from aromatic dyes. They are efficient charge transporters with the added capacity to self-assemble in large oriented domains. Consequently, such materials may be used in photovoltaic devices. In order to benefit from their good uniaxial charge mobility, their organization has to be controlled in uniform oriented thin films in the range of thicknesses of typically 100 nm. Homeotropic alignment (columns normal to the interface) is required for solar cells whereas uniaxial planar anchoring (columns parallel to the interface) is needed for applications such as polarizers or organic field effect transistor. Different methods to monitor the alignment in open thin films have been developed in this work, which make possible to achieve either homeotropic anchoring by a specific thermal treatment, or uniaxial planar orientation using a Teflon layer. Based on these orientation skills, a uniform ultra-thin film, free of dewetting and homeotropically oriented, is achieved (down to 50 nm thick) opening the way towards efficient solar cells, and a complete study of the optical properties has been performed (with the determination of the anisotropic complex indices) for different columnar liquid crystals. The dynamics of dewetting and the equilibrium state of a thin supported film have also been investigated. Experimental results show the formation of anisotropic droplets and reveal a nanometric film during dewetting.BORDEAUX1-Bib.electronique (335229901) / SudocSudocFranceF