The Classical Heisenberg Model on the Centred Pyrochlore Lattice

The centred pyrochlore lattice is a novel geometrically frustrated lattice, realized in the metal-organic framework Mn(ta)$_2$ (arXiv:2203.08780) where the basic unit of spins is a five site centred tetrahedron. Here, we present an in-depth theoretical study of the $J_1-J_2$ classical Heisenberg model on this lattice, using a combination of mean-field analytical methods and Monte Carlo simulations. We find a rich phase diagram with low temperature states exhibiting ferrimagnetic order, partial ordering, and a highly degenerate spin liquid with distinct regimes of low temperature correlations. We discuss in detail how the regime displaying broadened pinch points in its spin structure factor is consistent with an effective description in terms of a fluid of interacting charges. We also show how this picture holds in two dimensions on the analogous centred kagome lattice and elucidate the connection to the physics of thin films in ($d+1$) dimensions. Furthermore, we show that a Coulomb phase can be stabilized on the centred pyrochlore lattice by the addition of further neighbour couplings. This demonstrates the centred pyrochlore lattice is an experimentally relevant geometry which naturally hosts emergent gauge fields in the presence of charges at low energies.Comment: 29 pages, 9 figures, resubmission to SciPost with minor revision

Frustration on a centered pyrochlore lattice in metal-organic frameworks

Geometric frustration inhibits magnetic systems from ordering, opening a window to unconventional phases of matter. The paradigmatic frustrated lattice in three dimensions to host a spin liquid is the pyrochlore, although there remain few experimental compounds thought to realize such a state. Here, we go beyond the pyrochlore via molecular design in the metal-azolate framework [Mn(II)(ta)2], which realizes a closely related centered pyrochlore lattice of Mn spins with S=5/2. Despite a Curie-Weiss temperature of −21 K indicating the energy scale of magnetic interactions, [Mn(II)(ta)2] orders at only 430 mK, putting it firmly in the category of highly frustrated magnets. Comparing magnetization and specific-heat measurements to numerical results for a minimal Heisenberg model, we predict that this material displays distinct features of a classical spin liquid with a structure factor reflecting Coulomb physics in the presence of charges

Spin liquids on the centred pyrochlore lattice

The study of both classical and quantum spin models on geometrically frustrated lattices has proven fertile ground for the theoretical discovery of states of matter beyond Landau’s symmetry-breaking paradigm. In three dimensions, the most well-studied of these is the pyrochlore lattice, which hosts quantum and classical spin liquids, giving rise to remarkable emergent phenomena such as magnetic monopoles or an effective quantum electrodynamics. In this thesis, we study classical and quantum models on the centred pyrochlore lattice, where there is an additional site at the centre of every tetrahedron. Using a combination of Monte Carlo simulations and analytical mean-field calculations, we show that the minimal classical J1 − J2 Heisenberg model hosts a rich variety of phases, with competition between ferrimagnetic order on the one hand, and the disorder of a Coulomb spin liquid on the other. A large region of the parameter space hosts a classical spin liquid which realizes an emergent electrostatics with mobile charges in the ground state, an emergent charge fluid. This can also be understood as the thin-film realization of a higher- dimensional Coulomb spin liquid. We find that the addition of dipolar interactions induces ordering at low temperatures, but the spin liquid survives at finite temperature. Comparing to experiments on the metal-organic framework [Mn(ta)2], we find that this spin liquid regime well-approximates bulk specific heat, magnetization and susceptibility measurements. Therefore we propose that [Mn(ta)2] realizes a classical spin liquid in the regime 1 K < T < 6 K. Turning to the quantum S = 1/2 XXZ model, we propose, using degenerate perturbation theory, that the effective low-energy description in the small J^{\perp} limit is a U(1) lattice gauge theory coupled to fermionic matter. Exact diagonalization on small clusters and gauge mean-field calculations suggest a U(1) quantum spin liquid ground state, corresponding to the deconfined phase of the gauge theory. As the first study of spin models on the centred pyrochlore lattice, this thesis provides the framework for understanding both classical and quantum models with this geometry. Since the lattice is experimentally realizable in metal-organic frameworks, which are highly modular, this provides a route to probing the exotic physics of emergent electrostatics and quantum electrodynamics in the lab.Die Untersuchung von klassischen und Quantenspinmodellen auf geometrisch frustrierten Gittern hat sich als fruchtbarer Boden für die theoretische Entdeckung von Materiezustän- den erwiesen, die über das Paradigma der Landau Symmetriebrechung hinausgehen. Das am meisten untersuchte dreidimensionale Gitter ist das Pyrochlor-Gitter, das sowohl klas- sische als auch Quantenspinflüssigkeiten beherbergt und zu bemerkenswerten emergen- ten Phänomenen wie magnetischen Monopolen und einer effektiver Quantenelektrody- namik führt. In dieser Dissertation untersuchen wir klassische und Quantenmodelle auf dem zentrierten Pyrochlor-Gitter, bei dem sich im Zentrum jedes Tetraeders eine zusät- zliche Gitterstelle befindet. Mithilfe einer Kombination aus Monte-Carlo-Simulationen und analytischen Mittelfeldberechnungen zeigen wir, dass das minimale klassische J1 − J2 Heisenberg-Modell eine Vielzahl von Phasen besitzt, in denen die ferrimagnetische Ordnung und die Unordnung einer Coulomb-Spinflüssigkeit konkurrieren. Ein großer Bereich des Parameterraums beherbergt eine klassische Spinflüssigkeit, die eine emergente Elektrostatik mit beweglichen Ladungen im Grundzustand realisiert, eine emergente Ladungsflüssigkeit. Dies kann auch als die Dünnschicht-Realisierung einer höherdimensionalen Coulomb-Spinflüssigkeit verstanden werden. Wir stellen fest, dass das Hinzufügen von dipolaren Wechselwirkungen bei niedrigen Temperaturen eine Ordnung verursacht, welche die Spinflüssigkeit jedoch bei Temperaturen über dem Nullpunkt übersteht. Im Vergleich zu Experimenten mit dem metallorganischen Gerüst [Mn(ta)2] stellen wir fest, dass die Spinflüssigkeitsphase die Messungen der spezifischen Wärme, der Magnetisierung und der Suszeptibilität gut approximiert. Daher schlagen wir vor, dass [Mn(ta)2] eine klassische Spinflüssigkeit im Bereich 1K < T < 6K realisiert. Wir widmen uns dem S = 1/2 XXZ-Quantenmodell und schlagen unter Verwendung einer entarteten Störungstheorie vor, dass es effektiv und bei niedriger Energie durch eine an fermionische Materie gekoppelte U(1) Gittereichtheorie beschrieben wird. Des Weiteren, legen exakte Diagonalisierung auf kleinen Clustern und Eich-Mittelfeldtheorie nahe, dass der Grundzustand eine U(1) Quantenspinflüssigkeit ist. Dies hat zur Folge, dass die emergente Eichtheorie ungebunden ist. Bei der vorliegenden Arbeit handelt es sich um die erste Untersuchung von Spinmodellen auf dem zentrierten Pyrochlor-Gitter und bildet somit den Rahmen für das Verständnis von klassischen und Quantenmodellen auf diesem Gitter. Da das Gitter durch hochgradig modulare metallorganische Gerüste experimentell realisierbar ist, bietet es sich zur Erforschung der exotischen Physik von emergenter Elektrostatik und Quantenelektrodynamik im Labor an