Propriétés optiques de nanostructures plasmoniques auto-assemblées (vers la plasmonique moléculaire)

Cette thèse s'inscrit dans un projet plus vaste, utilisant les propriétés plasmoniques de systèmes colloïdaux pour développer des guides d onde à l'échelle submicrométrique. La plasmonique exploite les oscillations collectives des électrons libres à la surface des métaux nobles, excités par une lumière incidente. Les guides d onde plasmoniques fabriqués par lithographie ont montré un potentiel pour le confinement et le guidage de l'énergie. En revanche, leur polycristallinité induit une dissipation optique. Notre approche consiste à exploiter les plasmons localisés à la surface de nano-objets colloïdaux et monocristallins. Les simulations, au même titre que les expériences, ont confirmé que la structure et l'organisation de ces objets engendraient un confinement et une exaltation du champ proche optique dans leur voisinage. Contrairement aux études en champ lointain, la caractérisation du confinement du champ proche produit par ce type de structures, de faibles tailles, présente plusieurs défis. Dans un premier temps, il est nécessaire de synthétiser les objets. Nous avons choisi d'étudier des particules sphériques d'or assemblées en réseaux de chaînes, puis des nanobâtonnets et des nanoprismes d'or. Le second défi a résidé dans l'organisation et le dépôt des réseaux de chaînes sur un substrat adéquat. Des réseaux étendus monocouches de chaînes monoparticulaires ont été obtenus après dépôt sur un substrat préalablement immergé dans une solution alcaline. Enfin nous avons caractérisé le champ proche optique au voisinage de ces colloïdes. Nous avons appliqué une méthode indirecte : la photomigration moléculaire, pour imager le champ proche optique avec une résolution spatiale latérale d'environ 50 nm. Celle-ci repose sur les propriétés d'un photochrome, qui se déplace sous l'effet d'une excitation lumineuse. Une caractérisation topographique par AFM, avant et après excitation, permet alors de cartographier l'intensité du champ proche. Un déplacement du film, uniquement au niveau des structures et suivant le gradient du champ, a été observé. Nous avons complété cette étude en utilisant deux techniques en "champ lointain", basées sur le balayage "pixel par pixel" d'une "sonde optique virtuelle". La photoluminescence à deux photons (TPL) a mis en évidence la possibilité de confiner ou d'étendre le signal suivant l'organisation des objets. Par ailleurs, l'enregistrement de cartes de température par la technique d'anisotropie de polarisation de fluorescence a démontré l'intérêt des réseaux réticulés de particules, comme sources de chaleur localisées en surfaceThis thesis is part of a larger project which uses plasmonic properties of colloidal systems to develop and conceive new submicron scale waveguides. Plasmonics exploits the collective oscillations of free electrons on noble metal surfaces, excited by incident light. Plasmonic waveguides made by lithography have shown potential for the confinement and guiding of light energy. On the other hand, their polycristallinity induces an optical dissipation that limits the propagation length. Our approach consists in using localized plasmons on colloidal and monocrystalline nano-object deposited on dielectric surfaces. Simulations, as well as experiments, have confirmed that the structure and organization of such objects generate both a confinement and an enhancement of the optical near field intensity in their vicinity. The characterization of the near field confinement near tiny plasmonic self-assembled structures presents several difficulties. First, it was necessary to synthesize objects and assemble them into networks, in coplanar geometry. Extended monolayer networks of monoparticle chains were obtained after deposition on a substrate previously immersed in an alkaline solution. In a second step, we have characterized the optical near-field around the colloids. We have applied molecular photomigration to image the near-field with a 50nm spatial resolution. This phenomenon relies on the molecular movement of photochromic films induced under light excitation. An AFM topographic characterization, before and after illumination, allows then to map the near-field intensity. A film migration, only around the object and along the field gradient, has been observed. Finally, we completed this study by using two "far field" techniques, based on "pixel by pixel" scanning of an "optical virtual probe". The two photons photoluminescence (TPL) has shown the possibility to confine or expand the signal, depending on object organization. The recording of map temperature by fluorescence polarisation anisotropy has demonstrated the interest of particle networks as localised heat sourcesTOULOUSE-INSA-Bib. electronique (315559905) / SudocSudocFranceF

Reversible optical doping of graphene

The ultimate surface exposure provided by graphene monolayer makes it the ideal sensor platform but also exposes its intrinsic properties to any environmental perturbations. In this work, we demonstrate that the charge carrier density of graphene exfoliated on a SiO$_2$/Si substrate can be finely and reversibly tuned between electron and hole doping with visible photons. This photo-induced doping happens under moderate laser power conditions but is significantly affected by the substrate cleaning method. In particular, it is found to require hydrophilic substrates and to vanish in suspended graphene. These findings suggest that optically gated graphene devices operating with a sub-second time scale can be envisioned but also that Raman spectroscopy is not always as non-invasive as generally assumed

Wettability of partially suspended graphene

The dependence of the wettability of graphene on the nature of the underlying substrate remains only partially understood. Here, we systematically investigate the role of liquid-substrate interactions on the wettability of graphene by varying the area fraction of suspended graphene from 0 to 95% by means of nanotextured substrates. We find that completely suspended graphene exhibits the highest water contact angle (85° ± 5°) compared to partially suspended or supported graphene, regardless of the hydrophobicity (hydrophilicity) of the substrate. Further, 80% of the long-range water-substrate interactions are screened by the graphene monolayer, the wettability of which is primarily determined by short-range graphene-liquid interactions. By its well-defined chemical and geometrical properties, supported graphene therefore provides a model system to elucidate the relative contribution of short and long range interactions to the macroscopic contact angle

Multimodal plasmonic logic gates

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Vers une technologie intégrée des composants électro-optiques à l’échelle atomique.

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Multimodal plasmonics in crystalline colloidal systems

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Multimodal plasmonic devices in crystalline colloidal systems

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