Development of a characterization method for concrete radioactive waste packages using photofission

La caractérisation non-destructive des colis de déchets radioactifs bétonnés et volumineux est un défi important pour des questions de sûreté-criticité et de gestion sur le long terme. D’une part, la masse fissile présente à l’intérieur doit être estimée précisément pour leur transport et leur entreposage de la façon la plus sûre possible. D’autre part, une connaissance précise de leur activité alpha permet de les envoyer vers le mode de stockage définitif le plus approprié, ce qui implique potentiellement des économies conséquentes. Les colis bétonnés de 870 L produits par le CEA et entreposés au centre de Cadarache ne peuvent être caractérisés par spectrométrie gamma ou mesures neutroniques passives et actives en raison d’une sensibilité insuffisante et d’incertitudes très pénalisantes associées à une forte atténuation des neutrons et des rayonnements gamma dans les déchets ou le béton. Par conséquent, l’Interrogation Photonique Active (IPA) est étudiée pour localiser et quantifier la matière fissile dans ces fûts de déchets bétonnés volumineux. Cette technique est basée sur le phénomène de photofission lorsque des actinides sont interrogés avec des photons d’énergie supérieure à 6 MeV. Puisque tous les actinides ont une section efficace de photofission similaire, la méthode ne permet pas d’estimer directement la masse de matière fissile (par exemple 235U, 239Pu) ou l’activité alpha (principalement due aux isotopes du plutonium). Il faut donc recourir à une méthode de différenciation pour évaluer les proportions des actinides d’intérêt. Pour ce faire, les différences dans les taux de production des produits de photofission selon l’actinide sont exploitées via la mesure de ratios de pics de gamma retardés avec un détecteur germanium haute pureté. De nouvelles données expérimentales concernant les taux de production des produits de photofission de l’235U, l’238U et du 239Pu ont été mesurées en irradiant des échantillons d’uranium et de plutonium avec un faisceau de photons de Bremsstrahlung issu d’un accélérateur linéaire d’électrons situé dans la cellule d’irradiation CINPHONIE de l’institut IRESNE, au CEA de Cadarache. Une caractérisation préalable du faisceau de photons de Bremsstrahlung et du flux de photoneutrons produits par l’accélérateur a été menée via des mesures d’activation photonique et neutronique de matériaux de référence. À partir des mesures des taux de production cumulatifs, les couples de produits de photofission les plus efficaces pour différencier les actinides ont ensuite été identifiés pour différents mélanges d’isotopes 235U, 238U et 239Pu. Une méthode de localisation des actinides dans une maquette de colis de déchets en béton a aussi été développée et testée, basée à la fois sur des données expérimentales (atténuation différentielle des rayonnements gamma retardés émis par le 138Cs) et des simulations Monte-Carlo avec le code MCNP6. La localisation est une étape essentielle tout d’abord pour corriger les effets de matrice, puisque l’atténuation différentielle des rayonnements gamma retardés affecte la discrimination des actinides, mais également pour estimer l’incertitude sur la masse fissile évaluée par IPA. Enfin, des limites de détection de l’ordre de quelques grammes à dizaines de grammes selon les caractéristiques du colis et la position de la matière nucléaire dans le fût de 870 L ont été estimées par simulation avec le modèle MCNP validé expérimentalement. Des pistes d’amélioration de ces limites de détection sont étudiées, notamment via la réduction du bruit de fond actif ou la mesure des rayonnements gamma retardés de haute énergie avec des détecteurs à scintillation de type NaI(Tl).The non-destructive characterization of large, concrete radioactive waste packages is a major challenge for criticality safety aspects and long-term management. On the one hand, the fissile mass present inside must be estimated precisely for their transport and storage in the safest possible way. On the other hand, a precise knowledge of their alpha activity makes it possible to send them towards the most appropriate final repository, which potentially implies significant cost savings. The 870 L concrete packages produced by the CEA and stored at the Cadarache center cannot be characterized by gamma spectrometry or passive and active neutron measurements because of insufficient sensitivity and very penalizing uncertainties associated with the high attenuation of neutrons and gamma rays in the waste or in the surrounding concrete layer. Therefore, Active Photon Interrogation (API) is being investigated to locate and quantify fissile material in these bulky concrete waste drums. This technique is based on the photofission phenomenon when actinides are interrogated with photons of energy higher than 6 MeV. Since all actinides have a similar photofission cross section, the method does not allow a direct estimate of the mass of fissile material (e.g. 235U, 239Pu) or the alpha activity (mainly due to plutonium isotopes). It is therefore necessary to use a differentiation method to evaluate the proportions of the actinides of interest. To do this, differences in photofission product yields between actinides are exploited via the measurement of delayed gamma-ray ratios with a high purity germanium detector. New experimental data concerning the production rates of photofission products of 235U, 238U and 239Pu have been measured by irradiating uranium and plutonium samples with a Bremsstrahlung photon beam produced with a linear electron accelerator located in the CINPHONIE irradiation cell of the IRESNE institute, at CEA Cadarache. A preliminary characterization of the Bremsstrahlung photon beam and of the photoneutron flux produced by the accelerator was carried out via photon and neutron activation measurements of reference materials. From the cumulative photofission yields measurements, the most effective photofission product pairs for actinide differentiation were then identified for different mixtures of 235U, 238U and 239Pu isotopes. A method for localizing actinides inside a mock-up of a concrete waste package was also developed and tested, based on both experimental data (differential attenuation of delayed gamma rays emitted by 138Cs) and Monte-Carlo simulations with the MCNP6 code. Localization is an essential step to correct for matrix effects, since the differential attenuation of delayed gamma rays affects actinide discrimination, but also to estimate the uncertainty on the fissile mass evaluated by API. Finally, detection limits ranging from a few grams to tens of grams depending on the waste characteristics and the position of actinides in an 870 L waste package were estimated by simulation with the experimentally validated MCNP model. Ways of improving these detection limits are being studied, in particular by reducing the active background or by measuring high-energy delayed gamma rays with NaI(Tl) scintillation detectors

Contribution au développement d'une méthode de caractérisation pour des colis de déchets radioactifs bétonnés et volumineux par photofission

The non-destructive characterization of large, concrete radioactive waste packages is a major challenge for criticality safety aspects and long-term management. On the one hand, the fissile mass present inside must be estimated precisely for their transport and storage in the safest possible way. On the other hand, a precise knowledge of their alpha activity makes it possible to send them towards the most appropriate final repository, which potentially implies significant cost savings. The 870 L concrete packages produced by the CEA and stored at the Cadarache center cannot be characterized by gamma spectrometry or passive and active neutron measurements because of insufficient sensitivity and very penalizing uncertainties associated with the high attenuation of neutrons and gamma rays in the waste or in the surrounding concrete layer. Therefore, Active Photon Interrogation (API) is being investigated to locate and quantify fissile material in these bulky concrete waste drums. This technique is based on the photofission phenomenon when actinides are interrogated with photons of energy higher than 6 MeV. Since all actinides have a similar photofission cross section, the method does not allow a direct estimate of the mass of fissile material (e.g. 235U, 239Pu) or the alpha activity (mainly due to plutonium isotopes). It is therefore necessary to use a differentiation method to evaluate the proportions of the actinides of interest. To do this, differences in photofission product yields between actinides are exploited via the measurement of delayed gamma-ray ratios with a high purity germanium detector. New experimental data concerning the production rates of photofission products of 235U, 238U and 239Pu have been measured by irradiating uranium and plutonium samples with a Bremsstrahlung photon beam produced with a linear electron accelerator located in the CINPHONIE irradiation cell of the IRESNE institute, at CEA Cadarache. A preliminary characterization of the Bremsstrahlung photon beam and of the photoneutron flux produced by the accelerator was carried out via photon and neutron activation measurements of reference materials. From the cumulative photofission yields measurements, the most effective photofission product pairs for actinide differentiation were then identified for different mixtures of 235U, 238U and 239Pu isotopes. A method for localizing actinides inside a mock-up of a concrete waste package was also developed and tested, based on both experimental data (differential attenuation of delayed gamma rays emitted by 138Cs) and Monte-Carlo simulations with the MCNP6 code. Localization is an essential step to correct for matrix effects, since the differential attenuation of delayed gamma rays affects actinide discrimination, but also to estimate the uncertainty on the fissile mass evaluated by API. Finally, detection limits ranging from a few grams to tens of grams depending on the waste characteristics and the position of actinides in an 870 L waste package were estimated by simulation with the experimentally validated MCNP model. Ways of improving these detection limits are being studied, in particular by reducing the active background or by measuring high-energy delayed gamma rays with NaI(Tl) scintillation detectors.La caractérisation non-destructive des colis de déchets radioactifs bétonnés et volumineux est un défi important pour des questions de sûreté-criticité et de gestion sur le long terme. D’une part, la masse fissile présente à l’intérieur doit être estimée précisément pour leur transport et leur entreposage de la façon la plus sûre possible. D’autre part, une connaissance précise de leur activité alpha permet de les envoyer vers le mode de stockage définitif le plus approprié, ce qui implique potentiellement des économies conséquentes. Les colis bétonnés de 870 L produits par le CEA et entreposés au centre de Cadarache ne peuvent être caractérisés par spectrométrie gamma ou mesures neutroniques passives et actives en raison d’une sensibilité insuffisante et d’incertitudes très pénalisantes associées à une forte atténuation des neutrons et des rayonnements gamma dans les déchets ou le béton. Par conséquent, l’Interrogation Photonique Active (IPA) est étudiée pour localiser et quantifier la matière fissile dans ces fûts de déchets bétonnés volumineux. Cette technique est basée sur le phénomène de photofission lorsque des actinides sont interrogés avec des photons d’énergie supérieure à 6 MeV. Puisque tous les actinides ont une section efficace de photofission similaire, la méthode ne permet pas d’estimer directement la masse de matière fissile (par exemple 235U, 239Pu) ou l’activité alpha (principalement due aux isotopes du plutonium). Il faut donc recourir à une méthode de différenciation pour évaluer les proportions des actinides d’intérêt. Pour ce faire, les différences dans les taux de production des produits de photofission selon l’actinide sont exploitées via la mesure de ratios de pics de gamma retardés avec un détecteur germanium haute pureté. De nouvelles données expérimentales concernant les taux de production des produits de photofission de l’235U, l’238U et du 239Pu ont été mesurées en irradiant des échantillons d’uranium et de plutonium avec un faisceau de photons de Bremsstrahlung issu d’un accélérateur linéaire d’électrons situé dans la cellule d’irradiation CINPHONIE de l’institut IRESNE, au CEA de Cadarache. Une caractérisation préalable du faisceau de photons de Bremsstrahlung et du flux de photoneutrons produits par l’accélérateur a été menée via des mesures d’activation photonique et neutronique de matériaux de référence. À partir des mesures des taux de production cumulatifs, les couples de produits de photofission les plus efficaces pour différencier les actinides ont ensuite été identifiés pour différents mélanges d’isotopes 235U, 238U et 239Pu. Une méthode de localisation des actinides dans une maquette de colis de déchets en béton a aussi été développée et testée, basée à la fois sur des données expérimentales (atténuation différentielle des rayonnements gamma retardés émis par le 138Cs) et des simulations Monte-Carlo avec le code MCNP6. La localisation est une étape essentielle tout d’abord pour corriger les effets de matrice, puisque l’atténuation différentielle des rayonnements gamma retardés affecte la discrimination des actinides, mais également pour estimer l’incertitude sur la masse fissile évaluée par IPA. Enfin, des limites de détection de l’ordre de quelques grammes à dizaines de grammes selon les caractéristiques du colis et la position de la matière nucléaire dans le fût de 870 L ont été estimées par simulation avec le modèle MCNP validé expérimentalement. Des pistes d’amélioration de ces limites de détection sont étudiées, notamment via la réduction du bruit de fond actif ou la mesure des rayonnements gamma retardés de haute énergie avec des détecteurs à scintillation de type NaI(Tl)

Contribution au développement d'une méthode de caractérisation pour des colis de déchets radioactifs bétonnés et volumineux par photofission

The non-destructive characterization of large, concrete radioactive waste packages is a major challenge for criticality safety aspects and long-term management. On the one hand, the fissile mass present inside must be estimated precisely for their transport and storage in the safest possible way. On the other hand, a precise knowledge of their alpha activity makes it possible to send them towards the most appropriate final repository, which potentially implies significant cost savings. The 870 L concrete packages produced by the CEA and stored at the Cadarache center cannot be characterized by gamma spectrometry or passive and active neutron measurements because of insufficient sensitivity and very penalizing uncertainties associated with the high attenuation of neutrons and gamma rays in the waste or in the surrounding concrete layer. Therefore, Active Photon Interrogation (API) is being investigated to locate and quantify fissile material in these bulky concrete waste drums. This technique is based on the photofission phenomenon when actinides are interrogated with photons of energy higher than 6 MeV. Since all actinides have a similar photofission cross section, the method does not allow a direct estimate of the mass of fissile material (e.g. 235U, 239Pu) or the alpha activity (mainly due to plutonium isotopes). It is therefore necessary to use a differentiation method to evaluate the proportions of the actinides of interest. To do this, differences in photofission product yields between actinides are exploited via the measurement of delayed gamma-ray ratios with a high purity germanium detector. New experimental data concerning the production rates of photofission products of 235U, 238U and 239Pu have been measured by irradiating uranium and plutonium samples with a Bremsstrahlung photon beam produced with a linear electron accelerator located in the CINPHONIE irradiation cell of the IRESNE institute, at CEA Cadarache. A preliminary characterization of the Bremsstrahlung photon beam and of the photoneutron flux produced by the accelerator was carried out via photon and neutron activation measurements of reference materials. From the cumulative photofission yields measurements, the most effective photofission product pairs for actinide differentiation were then identified for different mixtures of 235U, 238U and 239Pu isotopes. A method for localizing actinides inside a mock-up of a concrete waste package was also developed and tested, based on both experimental data (differential attenuation of delayed gamma rays emitted by 138Cs) and Monte-Carlo simulations with the MCNP6 code. Localization is an essential step to correct for matrix effects, since the differential attenuation of delayed gamma rays affects actinide discrimination, but also to estimate the uncertainty on the fissile mass evaluated by API. Finally, detection limits ranging from a few grams to tens of grams depending on the waste characteristics and the position of actinides in an 870 L waste package were estimated by simulation with the experimentally validated MCNP model. Ways of improving these detection limits are being studied, in particular by reducing the active background or by measuring high-energy delayed gamma rays with NaI(Tl) scintillation detectors.La caractérisation non-destructive des colis de déchets radioactifs bétonnés et volumineux est un défi important pour des questions de sûreté-criticité et de gestion sur le long terme. D’une part, la masse fissile présente à l’intérieur doit être estimée précisément pour leur transport et leur entreposage de la façon la plus sûre possible. D’autre part, une connaissance précise de leur activité alpha permet de les envoyer vers le mode de stockage définitif le plus approprié, ce qui implique potentiellement des économies conséquentes. Les colis bétonnés de 870 L produits par le CEA et entreposés au centre de Cadarache ne peuvent être caractérisés par spectrométrie gamma ou mesures neutroniques passives et actives en raison d’une sensibilité insuffisante et d’incertitudes très pénalisantes associées à une forte atténuation des neutrons et des rayonnements gamma dans les déchets ou le béton. Par conséquent, l’Interrogation Photonique Active (IPA) est étudiée pour localiser et quantifier la matière fissile dans ces fûts de déchets bétonnés volumineux. Cette technique est basée sur le phénomène de photofission lorsque des actinides sont interrogés avec des photons d’énergie supérieure à 6 MeV. Puisque tous les actinides ont une section efficace de photofission similaire, la méthode ne permet pas d’estimer directement la masse de matière fissile (par exemple 235U, 239Pu) ou l’activité alpha (principalement due aux isotopes du plutonium). Il faut donc recourir à une méthode de différenciation pour évaluer les proportions des actinides d’intérêt. Pour ce faire, les différences dans les taux de production des produits de photofission selon l’actinide sont exploitées via la mesure de ratios de pics de gamma retardés avec un détecteur germanium haute pureté. De nouvelles données expérimentales concernant les taux de production des produits de photofission de l’235U, l’238U et du 239Pu ont été mesurées en irradiant des échantillons d’uranium et de plutonium avec un faisceau de photons de Bremsstrahlung issu d’un accélérateur linéaire d’électrons situé dans la cellule d’irradiation CINPHONIE de l’institut IRESNE, au CEA de Cadarache. Une caractérisation préalable du faisceau de photons de Bremsstrahlung et du flux de photoneutrons produits par l’accélérateur a été menée via des mesures d’activation photonique et neutronique de matériaux de référence. À partir des mesures des taux de production cumulatifs, les couples de produits de photofission les plus efficaces pour différencier les actinides ont ensuite été identifiés pour différents mélanges d’isotopes 235U, 238U et 239Pu. Une méthode de localisation des actinides dans une maquette de colis de déchets en béton a aussi été développée et testée, basée à la fois sur des données expérimentales (atténuation différentielle des rayonnements gamma retardés émis par le 138Cs) et des simulations Monte-Carlo avec le code MCNP6. La localisation est une étape essentielle tout d’abord pour corriger les effets de matrice, puisque l’atténuation différentielle des rayonnements gamma retardés affecte la discrimination des actinides, mais également pour estimer l’incertitude sur la masse fissile évaluée par IPA. Enfin, des limites de détection de l’ordre de quelques grammes à dizaines de grammes selon les caractéristiques du colis et la position de la matière nucléaire dans le fût de 870 L ont été estimées par simulation avec le modèle MCNP validé expérimentalement. Des pistes d’amélioration de ces limites de détection sont étudiées, notamment via la réduction du bruit de fond actif ou la mesure des rayonnements gamma retardés de haute énergie avec des détecteurs à scintillation de type NaI(Tl)

Measurement of cumulative photofission yields of 235^{235}U and 238^{238}U with a 16 MeV Bremsstrahlung photon beam

International audienceIn the frame of a long-term research program on the characterization of large radioactive waste packages by photofission, the Nuclear Measurement Laboratory of CEA IRESNE, France, has measured cumulative photofission yields of $^{235}$U and $^{238}$U short-lived and long-lived fission products by using a Bremsstrahlung photon beam produced by a 16 MeV electron linear accelerator (LINAC). To this aim, a characterization of the Bremsstrahlung photon beam has been carried out by photon activation analysis with different samples of gold, nickel, uranium and zirconium. The residual neutron flux exiting the LINAC head (lead collimator, borated polyethylene and cadmium shield) has also been characterized by neutron activation analysis with indium samples to estimate the contribution of photoneutron fissions in the uranium samples used to assess the photofission yields. Finally 49 fission product yields are reported for $^{238}$U and 26 for $^{235}$U, with half-lives ranging from 64 s to more than 3 days, some of them not recorded so far in the literature Some photofission products cumulative yields show significant differences between $^{235}$U and $^{238}$U, which confirms the possibility of an isotopic discrimination method based on delayed gamma-ray ratios analysis for radioactive waste characterizatio

Localization of nuclear materials in large concrete radioactive waste packages using photofission delayed gamma rays

International audienceThe characterization of radioactive waste packages is mandatory for their transport, interim storage and final disposal. In this framework, the Nuclear Measurement Laboratory of CEA DES IRESNE Institute, at Cadarache, France, uses a high-energy electron linear accelerator (LINAC) to produce an interrogating bremsstrahlung beam with endpoint energies ranging from 9 to 21 MeV to perform X-ray imaging and high-energy photon interrogation on large concrete packages. In particular, highenergy photon beam induces photofission reactions in both fissile (235U, 239Pu, 241Pu) and fertile (238U, 240Pu, 232Th, etc.) actinides possibly present in the radioactive waste. In order to assess their mass, we use delayed gamma rays emitted by their photofission products, which are measured with a 50 % relative efficiency High-Purity Germanium (HPGe) detector. Actinide differentiation, which is important for the fissile mass estimation, is based on the ratios of gamma rays emitted by different photofission products and requires appropriate corrections for the gamma attenuation in concrete. To this aim, we report here a localization method of point-like nuclear materials in the concrete matrix, based on the differential attenuation of several gamma rays emitted by a same photofission product. We use here the 1435.9 and 2639.6 keV lines of 138Cs, with both experimental data and MCNP numerical simulations to determine the (r,θ) coordinates of nuclear materials. Then, the depth inside the concrete matrix, which is determined with a precision of a few percent, mainly depending on counting statistics on 1435.9 and 2639.6 keV net peak areas, is used to correct for the different gamma ratios used in the actinide identification method. Experimental tests with uranium samples have been performed to validate the localization method.Key words: Photofission / Uranium / Delayed gamma rays / Bremsstrahlung / MCNP / Concrete matrix / Nuclear material localizatio