Experimental and Theoretical Analyses of Adiabatic Two-phase Flows in Horizontal Feed Pipes

The majority of technical separation processes for fluid mixtures utilize the principle of rectification. If a two-phase mixture is fed into the column, possibly undesirable flow morphologies or severe droplet carry-over may occur, which detrimentally affect separation efficiency and equipment integrity. Currently, the two-phase flow behavior in feed pipes is hardly predicable and mostly based on empirical or heuristic methods, which do not properly account for a broad range of possible fluid properties and plant dimensions. As a consequence, costly safety margins are applied. Feed pipes to separation columns are often characterized by horizontal inlet nozzles, small length-to-diameter ratios and complex routing, involving elbows or bends. The pipe lengths are too short to enable the two-phase flow to fully develop, which thus, enters the column with unknown flow morphology. Since developing flows have rarely been studied, today’s engineering practice relies on existing predictive methods for fully developed two-phase flows. Graphical methods can hardly represent gradual transitions between flow regimes. Analytical models provide only simplified flow representations of the two-phase flow that have not yet been qualified for developing pipe flow. In this work, a comprehensive experimental database of horizontal water-air flows in two test sections with nominal pipe diameters of D = 50 mm and D = 200 mm and feed pipe lengths in the range 10 < L/D < 75 was established. This way, the data cover developing pipe flows with entrance lengths typical for two-phase feeds of separation columns and more developed flows that are comparable with the extensively studied reference system water-air. A particular focus was put on the effect of pipe bends on the flow morphology up- and downstream. The flow morphology was captured using imaging wire-mesh sensors. A 4D fuzzy algorithm was applied to objectively identify the flow two-phase morphologies. Based on their fuzzy representation, the flow morphologies were classified and a novel 2D visualization technique is proposed to discuss the flow development along the feed pipes. Undesired flow morphologies (intermittent flow and entrainment) during the operation of two-phase feeds are hardly predictable by conventional design tools. The inception of intermittent flows was analyzed using the experimental data. Consequently, the inception criteria based on the required liquid levels for fully developed intermittent flows were adapted for short entrance lengths. The characteristic dynamics of flow morphologies that are known to cause the onset of entrainment were analyzed. Based on wave frequencies, a predictive criterion for the susceptibility of wavy flows for the onset of entrainment is introduced and applied to straight feed pipes and horizontal 90° bends. Among the dozens available, 66 reduced-order models for the prediction of the void fraction were tested for straight feed pipes and horizontal 90° pipe bends. Thereof, the ones most suitable for variable operating conditions and pipe geometries were identified and adapted. Complementary 3D simulations were performed to verify the applicability of numerical codes (VoF, AIAD) for flows with free interfaces. The flow morphologies were successfully reproduced at macroscopic scale, however, the simulation results rank behind reduced-order models considering their quantitative predicting capabilities.:Abstract II Kurzfassung IV Acknowledgement VI Nomenclature VIII Table of Contents XIII 1 Introduction 1 1.1 Thermal separation in view of the 21st century 1 1.2 Engineering and design of rectification plants 2 1.3 Outline of the thesis 4 2 State of the art 5 2.1 Two-phase feeds in thermal separation 5 2.1.1 Feed condition as adjustable parameter 5 2.1.2 Thermohydraulic optimization 8 2.1.3 Hydrodynamic conditioning 9 2.2 Hydrodynamics of two-phase feeds 11 2.2.1 Flow morphologies in feed pipes 11 2.2.2 Droplet entrainment 14 2.2.3 Flow regime maps 17 2.2.4 Consequences for two-phase feeds 19 2.3 Modelling of two-phase feeds 23 2.3.1 Basic definitions 23 2.3.2 Fundamentals of the two-fluid model 25 2.3.3 The interfacial level gradient 29 2.3.4 Analytical models 32 2.3.5 CFD simulations for commercial feed pipes 34 2.4 Objectives of this thesis 36 3 Experimental method and algorithms for flow characterization 37 3.1 Experimental setups 37 3.2 Wire-mesh sensors 40 3.3 Experimental procedure 42 3.4 Data processing 44 3.4.1 Fuzzy flow morphology classification 45 3.4.2 Power spectral density 48 3.5 Measurement uncertainty 49 4 Flow morphologies in different feed pipe geometries 53 4.1 Developing two-phase flow in straight pipes 53 4.2 Effect of pipe curvatures on the flow morphology 55 4.3 Morphology recovery 57 4.4 Conclusions 60 5 Prediction of undesirable flow morphologies in feed pipes 61 5.1 Initiation of intermittent flows 61 5.2 Onset of droplet entrainment 62 5.2.1 Vulnerable flow morphologies 62 5.2.2 Derivation of a criterion for onset of entrainment 64 5.2.3 Adjustment of the criterion for the investigated pipe geometries 67 5.3 Conclusions 70 6 Reduced-order modelling of two-phase feeds 71 6.1 Prediction of void fraction 71 6.2 Liquid levels 75 6.3 Conclusions 78 7 CFD modelling of two-phase feeds 79 7.1 Simulation setup 79 7.2 Multiphase models 82 7.3 Comparison with experimental data 83 7.3.1 Straight pipes 83 7.3.2 Horizontal 90° bends 85 7.4 Conclusions 88 8 Summary and recommendations for future work 89 8.1 Summary 89 8.2 Recommendations for future work 91 References 94 List of figures 113 List of tables 118 Appendix i Scientific publications and contributions xxxiii Eidesstattliche Erklärung xxxviiDie meisten technischen Verfahren zur Trennung von Flüssigkeitsgemischen beruhen auf dem Prinzip der Rektifikation. Wird ein Zweiphasengemisch in die Trennkolonne eingespeist, können unerwünschte Strömungsmorphologien oder ausgeprägte Tröpfchenverschleppung auftreten, welche sich nachteilig auf die Trennleistung und die Integrität einzelner Anlagenkomponenten auswirken. Derzeit lässt sich das Verhalten solcher Zweiphasenströmungen in Einspeiseleitungen kaum vorhersagen und basiert meist auf empirischen oder heuristischen Methoden, die ein breites Spektrum möglicher Stoffeigenschaften und Anlagendimensionen nicht angemessen berücksichtigen. Infolgedessen müssen kostspielige Sicherheitszuschläge angewendet werden. Einspeiseleitungen von Trennkolonnen sind häufig durch horizontale Eintrittsstutzen, ein geringes Länge-zu-Durchmesser-Verhältnis und eine komplexe Leitungsführung mit Bögen und anderen Normteilen gekennzeichnet. Typische Rohrlängen sind zu kurz, um eine vollständig entwickelte Zweiphasenströmung auszubilden, welche daher mit unbekannter Strömungs-morphologie in die Trennkolonne eintritt. Da derartige Strömungen jedoch bisher nur selten untersucht wurden, verlässt man sich gegenwärtig in der technischen Praxis auf bestehende Vorhersagemethoden für voll entwickelte Zweiphasenströmungen. Grafische Methoden können jedoch die allmählichen Übergänge zwischen Strömungsformen kaum darstellen. Analytische Modelle liefern nur vereinfachte Näherungswerte der Zweiphasenströmung, die noch nicht für sich entwickelnde Rohrströmung qualifiziert wird. In dieser Arbeit wurde eine umfangreiche experimentelle Datenbasis horizontaler Wasser-Luft-Strömungen in zwei Versuchsstrecken mit Rohrinnendurchmessern von D = 50 mm und D = 200 mm und Einlauflängen im Bereich 10 < L/D < 75 erstellt. Auf diese Weise decken die Daten sowohl sich entwickelnde Rohrströmungen mit typischen Einlauflängen für Einspeiseleitungen ab, als auch weiter (in axialer Richtung) entwickelte Strömungen, die mit dem umfangreich untersuchten Referenzsystem Wasser-Luft vergleichbar sind. Die Auswirkung von Rohrbögen auf die Strömungsmorphologie stromauf- und stromabwärts wurde gezielt untersucht. Die Strömungsmorphologie wurde mit bildgebenden Gittersensoren erfasst. Ein 4D-Fuzzy-Algorithmus wurde zur objektiven Identifizierung der Strömungsmorphologien eingesetzt. Auf Grundlage dieser Fuzzy-Darstellung der Strömung wurden die Strömungsmorphologien klassifiziert, und es wurde eine neuartige 2D-Visualisierungstechnik entworfen, mit der die Strömungsentwicklung entlang der Einspeiseleitungen diskutiert wurde. Unerwünschte Strömungsmorphologien (intermittierende Strömung und Tropfenmitriss) während des Betriebs zweiphasiger Einspeisungen sind mit herkömmlichen Auslegungswerkzeugen kaum vorherzusagen. Das Einsetzen intermittierender Strömungen wurde auf Grundlage der experimentellen Daten analysiert. Daraufhin wurden existierende Kriterien, basierend auf den notwendigen Mindestfüllständen, für das Einsetzen intermittierender Strömungen in Abhängigkeit von den untersuchten Einlauflängen angepasst. Die charakteristische Dynamik von Strömungsmorphologien, die Tropfenmittriss hervorrufen, wurde analysiert. Voraussagemethoden zur Vorhersage der Anfälligkeit welliger Strömungen für das Auftreten von Tropfenmitriss wurden auf der Grundlage von Wellenfrequenzen entwickelt und für gerade Einspeiserohre und horizontale 90°-Bögen angewandt. Von den zahlreichen verfügbaren Modellen zur Vorhersage des Gasanteils wurden 66 Modelle reduzierter Ordnung für gerade Einspeiseleitungen und horizontale 90°-Rohrbögen getestet. Davon wurden die für variable Betriebsbedingungen und Rohrgeometrien am besten geeigneten Modelle ermittelt und angepasst. Komplementäre 3D-Simulationen wurden durchgeführt, um die Anwendbarkeit numerischer Codes (VoF, AIAD) für Strömungen mit freien Grenzflächen zu bestätigen. Die Strömungsmorphologien wurden im makroskopischen Maßstab erfolgreich reproduziert, die Simulationsergebnisse bleiben jedoch hinsichtlich ihrer quantitativen Vorhersagekraft hinter den Modellen reduzierter Ordnung zurück.:Abstract II Kurzfassung IV Acknowledgement VI Nomenclature VIII Table of Contents XIII 1 Introduction 1 1.1 Thermal separation in view of the 21st century 1 1.2 Engineering and design of rectification plants 2 1.3 Outline of the thesis 4 2 State of the art 5 2.1 Two-phase feeds in thermal separation 5 2.1.1 Feed condition as adjustable parameter 5 2.1.2 Thermohydraulic optimization 8 2.1.3 Hydrodynamic conditioning 9 2.2 Hydrodynamics of two-phase feeds 11 2.2.1 Flow morphologies in feed pipes 11 2.2.2 Droplet entrainment 14 2.2.3 Flow regime maps 17 2.2.4 Consequences for two-phase feeds 19 2.3 Modelling of two-phase feeds 23 2.3.1 Basic definitions 23 2.3.2 Fundamentals of the two-fluid model 25 2.3.3 The interfacial level gradient 29 2.3.4 Analytical models 32 2.3.5 CFD simulations for commercial feed pipes 34 2.4 Objectives of this thesis 36 3 Experimental method and algorithms for flow characterization 37 3.1 Experimental setups 37 3.2 Wire-mesh sensors 40 3.3 Experimental procedure 42 3.4 Data processing 44 3.4.1 Fuzzy flow morphology classification 45 3.4.2 Power spectral density 48 3.5 Measurement uncertainty 49 4 Flow morphologies in different feed pipe geometries 53 4.1 Developing two-phase flow in straight pipes 53 4.2 Effect of pipe curvatures on the flow morphology 55 4.3 Morphology recovery 57 4.4 Conclusions 60 5 Prediction of undesirable flow morphologies in feed pipes 61 5.1 Initiation of intermittent flows 61 5.2 Onset of droplet entrainment 62 5.2.1 Vulnerable flow morphologies 62 5.2.2 Derivation of a criterion for onset of entrainment 64 5.2.3 Adjustment of the criterion for the investigated pipe geometries 67 5.3 Conclusions 70 6 Reduced-order modelling of two-phase feeds 71 6.1 Prediction of void fraction 71 6.2 Liquid levels 75 6.3 Conclusions 78 7 CFD modelling of two-phase feeds 79 7.1 Simulation setup 79 7.2 Multiphase models 82 7.3 Comparison with experimental data 83 7.3.1 Straight pipes 83 7.3.2 Horizontal 90° bends 85 7.4 Conclusions 88 8 Summary and recommendations for future work 89 8.1 Summary 89 8.2 Recommendations for future work 91 References 94 List of figures 113 List of tables 118 Appendix i Scientific publications and contributions xxxiii Eidesstattliche Erklärung xxxvi

Relaxationsuntersuchungen in unterkühlten und glasig erstarrten Polyalkoholen mittels dielektrischer und NMR Spektroskopie

Es wurde eine homologe Reihe von Polyalkoholen mit der allgemeinen Summenformel CNHN+2(OH)N (N=3-6) hinsichtlich ihrer Glaseigenschaften ober- und unterhalb der Glasübergangstemperatur TG untersucht. Dabei kamen die dielektrische und magnetische Resonanzspektroskopie (NMR) zum Einsatz. Es ergab sich oberhalb TG eine systematische Zunahme aller untersuchten dynamischen Parameter wie Fragilität, Breite der angenommenen Korrelationszeitenverteilungen und der Sprungwinkel der primären Glasrelaxation mit zunehmendem N. Dies kann insgesamt als eine Abnahme des Netzwerkcharakters, der durch Wasserstoffbrückenbindungen bedingt ist, bei zunehmender Kettenlänge interpretiert werden. Unterhalb TG entwickelt sich mit zunehmendem N die Sekundärrelaxation von einem 'Wing Szenario' zu einem ausgeprägten Johari - Goldstein (JG) - Prozess. Ein Sprungmodell, welches eine eingeschränkte Reorientierung auf einem Konusrand beschreibt, erzeugt mit Hilfe der parametrisierten dielektrischen Verlustspektren Sprungwinkel, die mit denen aus aktuellen ²H - NMR spektroskopischen Untersuchungen vergleichbar sind. Durch den Vergleich unterschiedlich deuterierter Derivate von Glyzerin (N=3) und Sorbitol (N=6) wurde gefolgert, dass auch unterhalb TG der Netzwerkcharakter mit zunehmender Kettenlänge abnimmt.Aufgrund der hier durchgeführten Untersuchungen konnte eine Zeitskala für einen Johari - Goldstein - Prozess im Modellglasbildner Glyzerin extrapoliert werden. Eine Deutung des Wings als Hochfrequenzausläufer des JG - Prozesses ist dadurch möglich.Der JG - Prozess kann somit als universeller Glasprozess interpretiert werden, der in verschiedenen Glasbildnern in unterschiedlicher Ausprägung auftritt.By means of dielectric and ²H NMR spectroscopy a homologues series of polyalcohols are investigated. The general sum formula is CNHN+2(OH)N with N = 3 - 6. Above the glass transition temperature TG a systematic increase of dynamical parameters like fragility, width of correlation times distribution or jump angles of the primary glass relaxation with increasing N is found. This can be interpreted as a decreasing network character with increasing chain length of the polyalcohols. Below TG secondary relaxation processes develops from wing scenario in a Johari - Goldstein relaxation. Describing this secondary relaxation by a simple jump model with parameterised data of the dielectric loss spectra jump angles can be obtained comparable to recent ²H - NMR investigations. Probing site specific dynamics of different deuterated species of glycerol (N=3) and sorbitol (N=6) a decreasing network character also below TG is concluded. Due to the results for time scales of the JG - process of polyalcohols with N=4 - 6 such a time scale are extrapolated for glycerol comparable with current results from physical aging experiments. Hence, the excess wing in dielectric loss spectra of glycerol can be interpreted as high frequency tail of a JG process

High-frequency dynamics of type-B glass formers investigated by broadband dielectric spectroscopy

We present the results of broadband dielectric spectroscopy on two glass formers with strong Johari-Goldstein beta-relaxations. In addition to the alpha- and beta-relaxation dynamics, the extension of the spectra up to 1 THz also allows revealing information on the fast beta-process in this class of materials. There is clear evidence for a fast process contributing in the region of the high-frequency loss minimum, which is analyzed in terms of the idealized mode-coupling theory.Comment: 7 pages, 5 figure

Experimental and Theoretical Analyses of Adiabatic Two-phase Flows in Horizontal Feed Pipes

The majority of technical separation processes for fluid mixtures utilize the principle of rectification. If a two-phase mixture is fed into the column, possibly undesirable flow morphologies or severe droplet carry-over may occur, which detrimentally affect separation efficiency and equipment integrity. Currently, the two-phase flow behavior in feed pipes is hardly predicable and mostly based on empirical or heuristic methods, which do not properly account for a broad range of possible fluid properties and plant dimensions. As a consequence, costly safety margins are applied. Feed pipes to separation columns are often characterized by horizontal inlet nozzles, small length-to-diameter ratios and complex routing, involving elbows or bends. The pipe lengths are too short to enable the two-phase flow to fully develop, which thus, enters the column with unknown flow morphology. Since developing flows have rarely been studied, today’s engineering practice relies on existing predictive methods for fully developed two-phase flows. Graphical methods can hardly represent gradual transitions between flow regimes. Analytical models provide only simplified flow representations of the two-phase flow that have not yet been qualified for developing pipe flow. In this work, a comprehensive experimental database of horizontal water-air flows in two test sections with nominal pipe diameters of D = 50 mm and D = 200 mm and feed pipe lengths in the range 10 < L/D < 75 was established. This way, the data cover developing pipe flows with entrance lengths typical for two-phase feeds of separation columns and more developed flows that are comparable with the extensively studied reference system water-air. A particular focus was put on the effect of pipe bends on the flow morphology up- and downstream. The flow morphology was captured using imaging wire-mesh sensors. A 4D fuzzy algorithm was applied to objectively identify the flow two-phase morphologies. Based on their fuzzy representation, the flow morphologies were classified and a novel 2D visualization technique is proposed to discuss the flow development along the feed pipes. Undesired flow morphologies (intermittent flow and entrainment) during the operation of two-phase feeds are hardly predictable by conventional design tools. The inception of intermittent flows was analyzed using the experimental data. Consequently, the inception criteria based on the required liquid levels for fully developed intermittent flows were adapted for short entrance lengths. The characteristic dynamics of flow morphologies that are known to cause the onset of entrainment were analyzed. Based on wave frequencies, a predictive criterion for the susceptibility of wavy flows for the onset of entrainment is introduced and applied to straight feed pipes and horizontal 90° bends. Among the dozens available, 66 reduced-order models for the prediction of the void fraction were tested for straight feed pipes and horizontal 90° pipe bends. Thereof, the ones most suitable for variable operating conditions and pipe geometries were identified and adapted. Complementary 3D simulations were performed to verify the applicability of numerical codes (VoF, AIAD) for flows with free interfaces. The flow morphologies were successfully reproduced at macroscopic scale, however, the simulation results rank behind reduced-order models considering their quantitative predicting capabilities.:Abstract II Kurzfassung IV Acknowledgement VI Nomenclature VIII Table of Contents XIII 1 Introduction 1 1.1 Thermal separation in view of the 21st century 1 1.2 Engineering and design of rectification plants 2 1.3 Outline of the thesis 4 2 State of the art 5 2.1 Two-phase feeds in thermal separation 5 2.1.1 Feed condition as adjustable parameter 5 2.1.2 Thermohydraulic optimization 8 2.1.3 Hydrodynamic conditioning 9 2.2 Hydrodynamics of two-phase feeds 11 2.2.1 Flow morphologies in feed pipes 11 2.2.2 Droplet entrainment 14 2.2.3 Flow regime maps 17 2.2.4 Consequences for two-phase feeds 19 2.3 Modelling of two-phase feeds 23 2.3.1 Basic definitions 23 2.3.2 Fundamentals of the two-fluid model 25 2.3.3 The interfacial level gradient 29 2.3.4 Analytical models 32 2.3.5 CFD simulations for commercial feed pipes 34 2.4 Objectives of this thesis 36 3 Experimental method and algorithms for flow characterization 37 3.1 Experimental setups 37 3.2 Wire-mesh sensors 40 3.3 Experimental procedure 42 3.4 Data processing 44 3.4.1 Fuzzy flow morphology classification 45 3.4.2 Power spectral density 48 3.5 Measurement uncertainty 49 4 Flow morphologies in different feed pipe geometries 53 4.1 Developing two-phase flow in straight pipes 53 4.2 Effect of pipe curvatures on the flow morphology 55 4.3 Morphology recovery 57 4.4 Conclusions 60 5 Prediction of undesirable flow morphologies in feed pipes 61 5.1 Initiation of intermittent flows 61 5.2 Onset of droplet entrainment 62 5.2.1 Vulnerable flow morphologies 62 5.2.2 Derivation of a criterion for onset of entrainment 64 5.2.3 Adjustment of the criterion for the investigated pipe geometries 67 5.3 Conclusions 70 6 Reduced-order modelling of two-phase feeds 71 6.1 Prediction of void fraction 71 6.2 Liquid levels 75 6.3 Conclusions 78 7 CFD modelling of two-phase feeds 79 7.1 Simulation setup 79 7.2 Multiphase models 82 7.3 Comparison with experimental data 83 7.3.1 Straight pipes 83 7.3.2 Horizontal 90° bends 85 7.4 Conclusions 88 8 Summary and recommendations for future work 89 8.1 Summary 89 8.2 Recommendations for future work 91 References 94 List of figures 113 List of tables 118 Appendix i Scientific publications and contributions xxxiii Eidesstattliche Erklärung xxxviiDie meisten technischen Verfahren zur Trennung von Flüssigkeitsgemischen beruhen auf dem Prinzip der Rektifikation. Wird ein Zweiphasengemisch in die Trennkolonne eingespeist, können unerwünschte Strömungsmorphologien oder ausgeprägte Tröpfchenverschleppung auftreten, welche sich nachteilig auf die Trennleistung und die Integrität einzelner Anlagenkomponenten auswirken. Derzeit lässt sich das Verhalten solcher Zweiphasenströmungen in Einspeiseleitungen kaum vorhersagen und basiert meist auf empirischen oder heuristischen Methoden, die ein breites Spektrum möglicher Stoffeigenschaften und Anlagendimensionen nicht angemessen berücksichtigen. Infolgedessen müssen kostspielige Sicherheitszuschläge angewendet werden. Einspeiseleitungen von Trennkolonnen sind häufig durch horizontale Eintrittsstutzen, ein geringes Länge-zu-Durchmesser-Verhältnis und eine komplexe Leitungsführung mit Bögen und anderen Normteilen gekennzeichnet. Typische Rohrlängen sind zu kurz, um eine vollständig entwickelte Zweiphasenströmung auszubilden, welche daher mit unbekannter Strömungs-morphologie in die Trennkolonne eintritt. Da derartige Strömungen jedoch bisher nur selten untersucht wurden, verlässt man sich gegenwärtig in der technischen Praxis auf bestehende Vorhersagemethoden für voll entwickelte Zweiphasenströmungen. Grafische Methoden können jedoch die allmählichen Übergänge zwischen Strömungsformen kaum darstellen. Analytische Modelle liefern nur vereinfachte Näherungswerte der Zweiphasenströmung, die noch nicht für sich entwickelnde Rohrströmung qualifiziert wird. In dieser Arbeit wurde eine umfangreiche experimentelle Datenbasis horizontaler Wasser-Luft-Strömungen in zwei Versuchsstrecken mit Rohrinnendurchmessern von D = 50 mm und D = 200 mm und Einlauflängen im Bereich 10 < L/D < 75 erstellt. Auf diese Weise decken die Daten sowohl sich entwickelnde Rohrströmungen mit typischen Einlauflängen für Einspeiseleitungen ab, als auch weiter (in axialer Richtung) entwickelte Strömungen, die mit dem umfangreich untersuchten Referenzsystem Wasser-Luft vergleichbar sind. Die Auswirkung von Rohrbögen auf die Strömungsmorphologie stromauf- und stromabwärts wurde gezielt untersucht. Die Strömungsmorphologie wurde mit bildgebenden Gittersensoren erfasst. Ein 4D-Fuzzy-Algorithmus wurde zur objektiven Identifizierung der Strömungsmorphologien eingesetzt. Auf Grundlage dieser Fuzzy-Darstellung der Strömung wurden die Strömungsmorphologien klassifiziert, und es wurde eine neuartige 2D-Visualisierungstechnik entworfen, mit der die Strömungsentwicklung entlang der Einspeiseleitungen diskutiert wurde. Unerwünschte Strömungsmorphologien (intermittierende Strömung und Tropfenmitriss) während des Betriebs zweiphasiger Einspeisungen sind mit herkömmlichen Auslegungswerkzeugen kaum vorherzusagen. Das Einsetzen intermittierender Strömungen wurde auf Grundlage der experimentellen Daten analysiert. Daraufhin wurden existierende Kriterien, basierend auf den notwendigen Mindestfüllständen, für das Einsetzen intermittierender Strömungen in Abhängigkeit von den untersuchten Einlauflängen angepasst. Die charakteristische Dynamik von Strömungsmorphologien, die Tropfenmittriss hervorrufen, wurde analysiert. Voraussagemethoden zur Vorhersage der Anfälligkeit welliger Strömungen für das Auftreten von Tropfenmitriss wurden auf der Grundlage von Wellenfrequenzen entwickelt und für gerade Einspeiserohre und horizontale 90°-Bögen angewandt. Von den zahlreichen verfügbaren Modellen zur Vorhersage des Gasanteils wurden 66 Modelle reduzierter Ordnung für gerade Einspeiseleitungen und horizontale 90°-Rohrbögen getestet. Davon wurden die für variable Betriebsbedingungen und Rohrgeometrien am besten geeigneten Modelle ermittelt und angepasst. Komplementäre 3D-Simulationen wurden durchgeführt, um die Anwendbarkeit numerischer Codes (VoF, AIAD) für Strömungen mit freien Grenzflächen zu bestätigen. Die Strömungsmorphologien wurden im makroskopischen Maßstab erfolgreich reproduziert, die Simulationsergebnisse bleiben jedoch hinsichtlich ihrer quantitativen Vorhersagekraft hinter den Modellen reduzierter Ordnung zurück.:Abstract II Kurzfassung IV Acknowledgement VI Nomenclature VIII Table of Contents XIII 1 Introduction 1 1.1 Thermal separation in view of the 21st century 1 1.2 Engineering and design of rectification plants 2 1.3 Outline of the thesis 4 2 State of the art 5 2.1 Two-phase feeds in thermal separation 5 2.1.1 Feed condition as adjustable parameter 5 2.1.2 Thermohydraulic optimization 8 2.1.3 Hydrodynamic conditioning 9 2.2 Hydrodynamics of two-phase feeds 11 2.2.1 Flow morphologies in feed pipes 11 2.2.2 Droplet entrainment 14 2.2.3 Flow regime maps 17 2.2.4 Consequences for two-phase feeds 19 2.3 Modelling of two-phase feeds 23 2.3.1 Basic definitions 23 2.3.2 Fundamentals of the two-fluid model 25 2.3.3 The interfacial level gradient 29 2.3.4 Analytical models 32 2.3.5 CFD simulations for commercial feed pipes 34 2.4 Objectives of this thesis 36 3 Experimental method and algorithms for flow characterization 37 3.1 Experimental setups 37 3.2 Wire-mesh sensors 40 3.3 Experimental procedure 42 3.4 Data processing 44 3.4.1 Fuzzy flow morphology classification 45 3.4.2 Power spectral density 48 3.5 Measurement uncertainty 49 4 Flow morphologies in different feed pipe geometries 53 4.1 Developing two-phase flow in straight pipes 53 4.2 Effect of pipe curvatures on the flow morphology 55 4.3 Morphology recovery 57 4.4 Conclusions 60 5 Prediction of undesirable flow morphologies in feed pipes 61 5.1 Initiation of intermittent flows 61 5.2 Onset of droplet entrainment 62 5.2.1 Vulnerable flow morphologies 62 5.2.2 Derivation of a criterion for onset of entrainment 64 5.2.3 Adjustment of the criterion for the investigated pipe geometries 67 5.3 Conclusions 70 6 Reduced-order modelling of two-phase feeds 71 6.1 Prediction of void fraction 71 6.2 Liquid levels 75 6.3 Conclusions 78 7 CFD modelling of two-phase feeds 79 7.1 Simulation setup 79 7.2 Multiphase models 82 7.3 Comparison with experimental data 83 7.3.1 Straight pipes 83 7.3.2 Horizontal 90° bends 85 7.4 Conclusions 88 8 Summary and recommendations for future work 89 8.1 Summary 89 8.2 Recommendations for future work 91 References 94 List of figures 113 List of tables 118 Appendix i Scientific publications and contributions xxxiii Eidesstattliche Erklärung xxxvi

Experimental and Theoretical Analyses of Adiabatic Two-phase Flows in Horizontal Feed Pipes

The majority of technical separation processes for fluid mixtures utilize the principle of rectification. If a two-phase mixture is fed into the column, possibly undesirable flow morphologies or severe droplet carry-over may occur, which detrimentally affect separation efficiency and equipment integrity. Currently, the two-phase flow behavior in feed pipes is hardly predicable and mostly based on empirical or heuristic methods, which do not properly account for a broad range of possible fluid properties and plant dimensions. As a consequence, costly safety margins are applied. Feed pipes to separation columns are often characterized by horizontal inlet nozzles, small length-to-diameter ratios and complex routing, involving elbows or bends. The pipe lengths are too short to enable the two-phase flow to fully develop, which thus, enters the column with unknown flow morphology. Since developing flows have rarely been studied, today’s engineering practice relies on existing predictive methods for fully developed two-phase flows. Graphical methods can hardly represent gradual transitions between flow regimes. Analytical models provide only simplified flow representations of the two-phase flow that have not yet been qualified for developing pipe flow. In this work, a comprehensive experimental database of horizontal water-air flows in two test sections with nominal pipe diameters of D = 50 mm and D = 200 mm and feed pipe lengths in the range 10 < L/D < 75 was established. This way, the data cover developing pipe flows with entrance lengths typical for two-phase feeds of separation columns and more developed flows that are comparable with the extensively studied reference system water-air. A particular focus was put on the effect of pipe bends on the flow morphology up- and downstream. The flow morphology was captured using imaging wire-mesh sensors. A 4D fuzzy algorithm was applied to objectively identify the flow two-phase morphologies. Based on their fuzzy representation, the flow morphologies were classified and a novel 2D visualization technique is proposed to discuss the flow development along the feed pipes. Undesired flow morphologies (intermittent flow and entrainment) during the operation of two-phase feeds are hardly predictable by conventional design tools. The inception of intermittent flows was analyzed using the experimental data. Consequently, the inception criteria based on the required liquid levels for fully developed intermittent flows were adapted for short entrance lengths. The characteristic dynamics of flow morphologies that are known to cause the onset of entrainment were analyzed. Based on wave frequencies, a predictive criterion for the susceptibility of wavy flows for the onset of entrainment is introduced and applied to straight feed pipes and horizontal 90° bends. Among the dozens available, 66 reduced-order models for the prediction of the void fraction were tested for straight feed pipes and horizontal 90° pipe bends. Thereof, the ones most suitable for variable operating conditions and pipe geometries were identified and adapted. Complementary 3D simulations were performed to verify the applicability of numerical codes (VoF, AIAD) for flows with free interfaces. The flow morphologies were successfully reproduced at macroscopic scale, however, the simulation results rank behind reduced-order models considering their quantitative predicting capabilities.:Abstract II Kurzfassung IV Acknowledgement VI Nomenclature VIII Table of Contents XIII 1 Introduction 1 1.1 Thermal separation in view of the 21st century 1 1.2 Engineering and design of rectification plants 2 1.3 Outline of the thesis 4 2 State of the art 5 2.1 Two-phase feeds in thermal separation 5 2.1.1 Feed condition as adjustable parameter 5 2.1.2 Thermohydraulic optimization 8 2.1.3 Hydrodynamic conditioning 9 2.2 Hydrodynamics of two-phase feeds 11 2.2.1 Flow morphologies in feed pipes 11 2.2.2 Droplet entrainment 14 2.2.3 Flow regime maps 17 2.2.4 Consequences for two-phase feeds 19 2.3 Modelling of two-phase feeds 23 2.3.1 Basic definitions 23 2.3.2 Fundamentals of the two-fluid model 25 2.3.3 The interfacial level gradient 29 2.3.4 Analytical models 32 2.3.5 CFD simulations for commercial feed pipes 34 2.4 Objectives of this thesis 36 3 Experimental method and algorithms for flow characterization 37 3.1 Experimental setups 37 3.2 Wire-mesh sensors 40 3.3 Experimental procedure 42 3.4 Data processing 44 3.4.1 Fuzzy flow morphology classification 45 3.4.2 Power spectral density 48 3.5 Measurement uncertainty 49 4 Flow morphologies in different feed pipe geometries 53 4.1 Developing two-phase flow in straight pipes 53 4.2 Effect of pipe curvatures on the flow morphology 55 4.3 Morphology recovery 57 4.4 Conclusions 60 5 Prediction of undesirable flow morphologies in feed pipes 61 5.1 Initiation of intermittent flows 61 5.2 Onset of droplet entrainment 62 5.2.1 Vulnerable flow morphologies 62 5.2.2 Derivation of a criterion for onset of entrainment 64 5.2.3 Adjustment of the criterion for the investigated pipe geometries 67 5.3 Conclusions 70 6 Reduced-order modelling of two-phase feeds 71 6.1 Prediction of void fraction 71 6.2 Liquid levels 75 6.3 Conclusions 78 7 CFD modelling of two-phase feeds 79 7.1 Simulation setup 79 7.2 Multiphase models 82 7.3 Comparison with experimental data 83 7.3.1 Straight pipes 83 7.3.2 Horizontal 90° bends 85 7.4 Conclusions 88 8 Summary and recommendations for future work 89 8.1 Summary 89 8.2 Recommendations for future work 91 References 94 List of figures 113 List of tables 118 Appendix i Scientific publications and contributions xxxiii Eidesstattliche Erklärung xxxviiDie meisten technischen Verfahren zur Trennung von Flüssigkeitsgemischen beruhen auf dem Prinzip der Rektifikation. Wird ein Zweiphasengemisch in die Trennkolonne eingespeist, können unerwünschte Strömungsmorphologien oder ausgeprägte Tröpfchenverschleppung auftreten, welche sich nachteilig auf die Trennleistung und die Integrität einzelner Anlagenkomponenten auswirken. Derzeit lässt sich das Verhalten solcher Zweiphasenströmungen in Einspeiseleitungen kaum vorhersagen und basiert meist auf empirischen oder heuristischen Methoden, die ein breites Spektrum möglicher Stoffeigenschaften und Anlagendimensionen nicht angemessen berücksichtigen. Infolgedessen müssen kostspielige Sicherheitszuschläge angewendet werden. Einspeiseleitungen von Trennkolonnen sind häufig durch horizontale Eintrittsstutzen, ein geringes Länge-zu-Durchmesser-Verhältnis und eine komplexe Leitungsführung mit Bögen und anderen Normteilen gekennzeichnet. Typische Rohrlängen sind zu kurz, um eine vollständig entwickelte Zweiphasenströmung auszubilden, welche daher mit unbekannter Strömungs-morphologie in die Trennkolonne eintritt. Da derartige Strömungen jedoch bisher nur selten untersucht wurden, verlässt man sich gegenwärtig in der technischen Praxis auf bestehende Vorhersagemethoden für voll entwickelte Zweiphasenströmungen. Grafische Methoden können jedoch die allmählichen Übergänge zwischen Strömungsformen kaum darstellen. Analytische Modelle liefern nur vereinfachte Näherungswerte der Zweiphasenströmung, die noch nicht für sich entwickelnde Rohrströmung qualifiziert wird. In dieser Arbeit wurde eine umfangreiche experimentelle Datenbasis horizontaler Wasser-Luft-Strömungen in zwei Versuchsstrecken mit Rohrinnendurchmessern von D = 50 mm und D = 200 mm und Einlauflängen im Bereich 10 < L/D < 75 erstellt. Auf diese Weise decken die Daten sowohl sich entwickelnde Rohrströmungen mit typischen Einlauflängen für Einspeiseleitungen ab, als auch weiter (in axialer Richtung) entwickelte Strömungen, die mit dem umfangreich untersuchten Referenzsystem Wasser-Luft vergleichbar sind. Die Auswirkung von Rohrbögen auf die Strömungsmorphologie stromauf- und stromabwärts wurde gezielt untersucht. Die Strömungsmorphologie wurde mit bildgebenden Gittersensoren erfasst. Ein 4D-Fuzzy-Algorithmus wurde zur objektiven Identifizierung der Strömungsmorphologien eingesetzt. Auf Grundlage dieser Fuzzy-Darstellung der Strömung wurden die Strömungsmorphologien klassifiziert, und es wurde eine neuartige 2D-Visualisierungstechnik entworfen, mit der die Strömungsentwicklung entlang der Einspeiseleitungen diskutiert wurde. Unerwünschte Strömungsmorphologien (intermittierende Strömung und Tropfenmitriss) während des Betriebs zweiphasiger Einspeisungen sind mit herkömmlichen Auslegungswerkzeugen kaum vorherzusagen. Das Einsetzen intermittierender Strömungen wurde auf Grundlage der experimentellen Daten analysiert. Daraufhin wurden existierende Kriterien, basierend auf den notwendigen Mindestfüllständen, für das Einsetzen intermittierender Strömungen in Abhängigkeit von den untersuchten Einlauflängen angepasst. Die charakteristische Dynamik von Strömungsmorphologien, die Tropfenmittriss hervorrufen, wurde analysiert. Voraussagemethoden zur Vorhersage der Anfälligkeit welliger Strömungen für das Auftreten von Tropfenmitriss wurden auf der Grundlage von Wellenfrequenzen entwickelt und für gerade Einspeiserohre und horizontale 90°-Bögen angewandt. Von den zahlreichen verfügbaren Modellen zur Vorhersage des Gasanteils wurden 66 Modelle reduzierter Ordnung für gerade Einspeiseleitungen und horizontale 90°-Rohrbögen getestet. Davon wurden die für variable Betriebsbedingungen und Rohrgeometrien am besten geeigneten Modelle ermittelt und angepasst. Komplementäre 3D-Simulationen wurden durchgeführt, um die Anwendbarkeit numerischer Codes (VoF, AIAD) für Strömungen mit freien Grenzflächen zu bestätigen. Die Strömungsmorphologien wurden im makroskopischen Maßstab erfolgreich reproduziert, die Simulationsergebnisse bleiben jedoch hinsichtlich ihrer quantitativen Vorhersagekraft hinter den Modellen reduzierter Ordnung zurück.:Abstract II Kurzfassung IV Acknowledgement VI Nomenclature VIII Table of Contents XIII 1 Introduction 1 1.1 Thermal separation in view of the 21st century 1 1.2 Engineering and design of rectification plants 2 1.3 Outline of the thesis 4 2 State of the art 5 2.1 Two-phase feeds in thermal separation 5 2.1.1 Feed condition as adjustable parameter 5 2.1.2 Thermohydraulic optimization 8 2.1.3 Hydrodynamic conditioning 9 2.2 Hydrodynamics of two-phase feeds 11 2.2.1 Flow morphologies in feed pipes 11 2.2.2 Droplet entrainment 14 2.2.3 Flow regime maps 17 2.2.4 Consequences for two-phase feeds 19 2.3 Modelling of two-phase feeds 23 2.3.1 Basic definitions 23 2.3.2 Fundamentals of the two-fluid model 25 2.3.3 The interfacial level gradient 29 2.3.4 Analytical models 32 2.3.5 CFD simulations for commercial feed pipes 34 2.4 Objectives of this thesis 36 3 Experimental method and algorithms for flow characterization 37 3.1 Experimental setups 37 3.2 Wire-mesh sensors 40 3.3 Experimental procedure 42 3.4 Data processing 44 3.4.1 Fuzzy flow morphology classification 45 3.4.2 Power spectral density 48 3.5 Measurement uncertainty 49 4 Flow morphologies in different feed pipe geometries 53 4.1 Developing two-phase flow in straight pipes 53 4.2 Effect of pipe curvatures on the flow morphology 55 4.3 Morphology recovery 57 4.4 Conclusions 60 5 Prediction of undesirable flow morphologies in feed pipes 61 5.1 Initiation of intermittent flows 61 5.2 Onset of droplet entrainment 62 5.2.1 Vulnerable flow morphologies 62 5.2.2 Derivation of a criterion for onset of entrainment 64 5.2.3 Adjustment of the criterion for the investigated pipe geometries 67 5.3 Conclusions 70 6 Reduced-order modelling of two-phase feeds 71 6.1 Prediction of void fraction 71 6.2 Liquid levels 75 6.3 Conclusions 78 7 CFD modelling of two-phase feeds 79 7.1 Simulation setup 79 7.2 Multiphase models 82 7.3 Comparison with experimental data 83 7.3.1 Straight pipes 83 7.3.2 Horizontal 90° bends 85 7.4 Conclusions 88 8 Summary and recommendations for future work 89 8.1 Summary 89 8.2 Recommendations for future work 91 References 94 List of figures 113 List of tables 118 Appendix i Scientific publications and contributions xxxiii Eidesstattliche Erklärung xxxvi

GUI Flow data

- english version below - Diese grafische Nutzeroberfläche in Form einer installirbaren standalone-Anwendung dient zur Visualisierung aus der Literatur bekannter experimenteller Datensätze und Strömungskarten für horizontal strömende Luft/Wasser-Systeme. Weiterhin sind Modelle und Strömungskarten aus der Literatur integriert, die für beliebige Stoffsysteme eine Vorhersage über die zu erwartenden Strömungsformen treffen. Zusätzlich erlauben Schnitstellen in Form von .txt-Dateien das Importieren eigener Datensätze, bzw. das Exportieren der visualisierten Inhalte. Für die Richtigkeit der dargestellten Inhalte wird keine Haftung übernommen. Das Urheberrecht für die zugrundeliegenden Datensätze und Berechnungen liegt bei den Autoren der referenzierten Primärliteratur. This graphical user interface in the form of an installable standalone application is used to visualize experimental data sets and flow maps known from the literature for horizontally flowing air/water systems. Furthermore, models and flow maps from the literature are integrated to predict the flow patterns for any fluid system. Additionally, data interfaces in the form of .txt files allow the import of own data sets, respectively the export of the visualized contents. No liability is assumed for the correctness of the displayed contents. The copyright for the underlying data sets and calculations is held by the authors of the referenced primary literature

Dataset for: Morphology of flashing feeds at critical fluid properties in larger pipes

This data set contains cross-sectional averaged vapor fraction data obtained for flashing refrigerant in the horizontal feed section (inner pipe diameter of 200 mm) of the TERESA facility. The data was obtained with the Wire-mesh Sensor Framework GUI (Version 1.3.0). The archive 'void' contains .epst-files which are organized as a two column table (ASCII). The first column denotes the time step (in seconds), the second column is the cross-sectional averaged vapor fraction in percent. Allocation of the files to the operational conditions is included separate .csv-file (overview.csv), which contains 12 columns for each measurement. Here the averaged values of the .epst-files are included as well. In this study, two wire-mesh sensors were operated simultaneously. WMS1 (*_X_Sensor_1.epst) was located in an axial distance of L = 2.5 D from the flash nozzle and WMS2 (*_Y_Sensor_2.epst) was located L = 17.5 D away from the flash nozzle

From strong to fragile glass formers: Secondary relaxation in polyalcohols

We have studied details of the molecular origin of slow secondary relaxation near T-g in a series of neat polyalcohols by means of dielectric spectroscopy and H-2 NMR. From glycerol to threitol, xylitol, and sorbitol the appearance of the secondary relaxation changes gradually from a wing-type scenario to a pronounced beta peak. It is found that in sorbitol the dynamics of the whole molecule contributes equally to the beta process, while in glycerol the hydrogen bond forming OH groups remain rather rigid compared to the hydrogens bonded to the carbon skeleton

From strong to fragile glass formers: Secondary relaxation in polyalcohols

We have studied details of the molecular origin of slow secondary relaxation near T-g in a series of neat polyalcohols by means of dielectric spectroscopy and H-2 NMR. From glycerol to threitol, xylitol, and sorbitol the appearance of the secondary relaxation changes gradually from a wing-type scenario to a pronounced beta peak. It is found that in sorbitol the dynamics of the whole molecule contributes equally to the beta process, while in glycerol the hydrogen bond forming OH groups remain rather rigid compared to the hydrogens bonded to the carbon skeleton