Spectroscopic investigation of a high pressure CO2 microwave discharge

Carbon dioxide CO2, a highly potent greenhouse gas, is produced in very large quantities from industrial processes but also for power generation. Reducing the CO2 released in the atmosphere is of critical importance to mitigate the climate changes in the next decades, due to the greenhouse effect. For this reason, several strategies to increase the usage of CO2, and consequently reduce its release to the atmosphere, are being investigated. A possible solution is CO2 decomposition to form CO to be used as a primary building block for the synthesis of synthetic fuels such as methanol. In this thesis, the CO2 dissociation using microwave plasmas is investigated as a possible technology for energy-efficient CO2 valorization using renewable energies. A comprehensive characterization of a 2.45 GHz microwave plasma torch in a vortex flow configuration operated in a large pressure range (30-1000 mbar) with pure CO2 flow input is here presented. The main plasma characteristics are investigated by mass spectrometry (CO2 decomposition), iCCD imaging (plasma volume) and optical emission spectroscopy (gas temperature). This work aims to investigate the dependence of the CO2 dissociation on the external parameters (pressure, power, flow), to try to establish a correlation between the plasma volume and gas temperature, and to determine the main mechanisms of the CO2 dissociation. The focus is to optimize both CO2 conversion and energy efficiency. The plasma is driven in both continuous and pulsed mode. In continuous mode, steady state values of CO2 conversion, plasma volume and gas temperature are determined. In the pulsed mode, the typical temporal evolution time scales of the CO2 conversion, plasma volume and gas temperature are investigated.Kohlendioxid CO2 ist ein hochpotentes Treibhausgas, das in sehr großen Mengen bei industriellen Prozessen und der Stromerzeugung produziert wird. Die Reduzierung der in die Atmosphäre freigesetzten CO2 ist von entscheidender Bedeutung, um des Klimaveränderungen aufgrund des Treibhauseffekts in den nächsten Jahrzehnten abzumildern. Aus diesem Grund werden verschiedene Strategien untersucht, um den Verbrauch von CO2 zu erhöhen und folglich seine Freisetzung in die Atmosphäre zu reduzieren. Eine mögliche Lösung ist die Umwandlung von CO2 zu CO, das als primäres Element für die Synthese von Kraftstoffen wie Methanol verwendet wird. In dieser Doktorarbeit wird die CO2 Dissoziation in Mikrowellenplasmen als mögliche Technologie für energieeffiziente CO2 Verwertung durch erneuerbare Energien untersucht. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der umfassenden Charakterisierung eines 2,45 GHz Mikrowellen-Plasmabrenners in einer Vortex-Konfiguration, die im Druckbereich 30-1000 mbar mit einer Strömung von reinem CO2 betrieben wird, wird hier vorgestellt. Die wichtigsten Plasmaeigenschaften werden durch Massenspektrometrie (CO2 Umwandlung), iCCD imaging (Plasmavolumen) und optische Emissionsspektroskopie (Gastemperatur) untersucht. Ziel dieser Doktorarbeit ist es, die Abhängigkeit der CO2-Dissoziation von externen Parametern (Druck, Leistung, Durchfluss) zu untersuchen, eine Korrelation zwischen Plasmavolumen und Gastemperatur herzustellen und die Hauptmechanismen der CO2-Dissoziation zu bestimmen. Der Fokus liegt auf der Optimierung sowohl der CO2-Umwandlung als auch der Energieeffizienz. Das Plasma wird sowohl im kontinuierlichen als auch im gepulsten Modus betrieben. Im kontinuierlichen Modus werden stationäre Werte der CO2-Umwandlung, des Plasmavolumens und der Gastemperatur bestimmt. Im gepulsten Modus werden die typischen zeitlichen Entwicklungszeitskalen der CO2-Umwandlung, des Plasmavolumens und der Gastemperatur untersucht