Precursor phase with full phonon softening above the charge-density-wave phase transition in 2H2H-TaSe2_2

Research on charge-density-wave (CDW) ordered transition-metal dichalcogenides continues to unravel new states of quantum matter correlated to the intertwined lattice and electronic degrees of freedom. Here, we report an inelastic x-ray scattering investigation of the lattice dynamics of the canonical CDW compound $2H$-TaSe$_2$ complemented by angle-resolved photoemission spectroscopy. Our results rule out the central-peak scenario for the CDW transition in $2H$-TaSe$_2$ and provide evidence for a novel precursor phase above the CDW transition temperature $T_{CDW}$. The phase at temperatures between $T^{*}\,(= 128.7\,,\rm{K})$ and $T_{CDW}\,(= 121.3\,\rm{K})$ is characterized by a fully softened phonon mode and medium-range ordered ($\xi_{corr} = 100\,\rm{\mathring{A}}- 200\,\rm{\mathring{A}})$ static CDW domains. Only $T_{CDW}$ is detectable in our photoemission experiments. Thus, $2H$-TaSe$_2$ exhibits structural before electronic static order and emphasizes the important lattice contribution to CDW transitions

Precursor region with full phonon softening above the charge-density-wave phase transition in 2H-TaSe2

Research on charge-density-wave (CDW) ordered transition-metal dichalcogenides continues to unravel new states of quantum matter correlated to the intertwined lattice and electronic degrees of freedom. Here, we report an inelastic x-ray scattering investigation of the lattice dynamics of the canonical CDW compound 2H-TaSe2 complemented by angle-resolved photoemission spectroscopy and density functional perturbation theory. Our results rule out the formation of a central-peak without full phonon softening for the CDW transition in 2H-TaSe2 and provide evidence for a novel precursor region above the CDW transition temperature TCDW, which is characterized by an overdamped phonon mode and not detectable in our photoemission experiments. Thus, 2H-TaSe2 exhibits structural before electronic static order and emphasizes the important lattice contribution to CDW transitions. Our ab-initio calculations explain the interplay of electron-phonon coupling and Fermi surface topology triggering the CDW phase transition and predict that the CDW soft phonon mode promotes emergent superconductivity near the pressure-driven CDW quantum critical point

Propriedades Eletrônicas, Magnéticas e Estruturais do Candidato a Líquido de Spin BaTi1/2Mn1/2O3

This work presents macroscopic and microscopic experiments of the disordered hexagonal double perovskite BaTi1/2Mn1/2O3, in order to characterize its electronic, magnetic and structural properties to support the possibility that this system hosts a spin liquid phase. Such assumption is based on the absence of a transition to a magnetically ordered phase in the magnetic and thermodynamic measurements, which points to a strong magnetic frustration in this material. In addition, it is observed the formation of a correlated spin state. To characterize this correlation, we resorted to Muon Spin Resonance (µSR) experiments to measure the low temperature spin dynamics. The zero field µSR relaxation regime displays dynamic magnetism down to T = 0.019 K and longitudinal field experiments support as well that dynamic magnetism persists at low temperatures, a behavior expected for a spin liquid system. The magnetic behavior of BaTi1/2Mn1/2O3 consists in the high temperature physics being dominated by the presence of magnetic trimers, magnetic dimers, and orphan spins. At lower temperatures, the effective magnetic degrees of freedom, composed by orphan spins and magnetic trimers, are correlated but no phase transition is detected down to T = 0.1 K, despite the effective exchange couplings between magnetic trimers and orphan spins being -8.5 K, resulting in a magnetic frustration parameter of at least 85. The possibility that disorder is responsible for the spin liquid ground state is discussed, however, other scenarios are not totally discarded. For example, the possibility that the measured state is not the true ground state, which could lie at even lowers temperatures or the possible formation of a spin glass state. This work raises questions that are not easy to answer. Ultimately, the growth of a single crystal is necessary to continue the characterization of BaTi1/2Mn1/2O3. Besides, theoretical and experimental developments in this field of research are needed to find a more direct and conclusive way to characterize the magnetic phases in this complex material.Neste trabalho apresento dados experimentais macroscópicos e microscópicos da peroviskita hexagonal dupla BaTi1/2Mn1/2O3, a fim de caracterizar sua estrutura eletrônica, magnética e cristalina para embasar a possibilidade deste sistema apresentar uma fase de líquido de spin. Esta hipótese está baseada na ausência de transição para uma fase magneticamente ordenada nas medidas magnéticas e termodinâmicas, que apontam para uma forte frustração magnética neste material. Além disso, é observada a formação de um estado de spins correlacionados. Para caracterizar esta correlação, recorremos para experimentos de ressonância de múons (µSR) para medir a dinâmica de spins em baixas temperaturas. Dados de µSR para campo magnético nulo mostram em seu regime de relaxamento um magnetismo dinâmico para temperaturas tão baixas quanto T = 0.019 K, adicionalmente, experimentos com campo magnético longitudinal aplicado apontam também que o magnetismo dinâmico persiste em baixas temperaturas, um comportamento esperado para um sistema de líquido de spin. O comportamento magnético do BaTi1/2Mn1/2O3 consiste na física de altas temperaturas sendo dominada pela presença de trimers magnéticos, dimers magnéticos e spins órfãos. Para temperaturas mais baixas, os graus de liberdade magnéticos são efetivamente compostos por spins órfãos e trimers magnéticos, que estão correlacionados mas nenhuma transição de fase é detectada para temperaturas tão baixas quanto T = 0.1 K, mesmo que a constante de interação efetiva entre os spins órfãos e os trimers magnéticos seja -8.5 K, resultando num fator de frustração magnética de ao menos 85. A possibilidade da desordem ser responsável pelo estado fundamental de líquido de spin é discutida, no entanto, outros cenários não estão totalmente descartados, por exemplo, a possibilidade de que o estado medido não seja o verdadeiro estado fundamental, e que este estaria em temperaturas ainda mais baixas ou a possível formação de um estado de vidro de spin. Este trabalho levanta questões que não são fáceis de responder. Por fim, o crescimento de uma amostra monocristalina é necessário para continuar a caracterização do BaTi1/2Mn1/2O3. Ademais, desenvolvimentos de cunho teórico e experimental neste campo de pesquisa são necessários para encontrar um método mais direto e conclusivo para caracterizar a fase magnética neste material complexo

Estrutura eletrônica e excitações magnéticas de supercondutores magnéticos

The manipulation of electron counting and orbital occupation via chemical doping, chemical pressure, hydrostatic pressure, or strain can tune the ground state of a material. Iron-based superconductors (FeSC) is a class of materials in which high-temperature superconductivity (SC) can emerge using these strategies. This transition occurs in the presence of strong magnetic fluctuations, suggesting a low sensitivity to magnetic impurities. Surprisingly, when it comes to transition metal substitution, electron dopants can cause SC to emerge, while hole dopants do not. This study employs Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy (ARPES) to investigate the effect of hole doping in the Fe site of Ba(Fe1-xMx)2As2 (M = Mn, Cr) samples, probing the electronic band structure and its dependency on composition and temperature. The presented results show that for the case of Mn-substituted samples (MnBFA), electron and hole pockets remain nested, with Mn introduction mainly increasing the incoherence of the electronic bands and electronic correlations. These findings suggest that Mn tunes the material to a region between the correlated metal phase in BaFe2As2 and the Mott insulating phase in BaMn2As2, where disordered electronic phases can emerge. In the case of Cr substituted samples (CrBFA), hole doping was shown to take place, detuning the nesting condition between hole and electron states, and the electronic correlations increase with Cr content. However, no evidence of Mott phase behavior is observed in the ARPES experiments of the Cr-doped sample near the half-filling condition. Moreover, Resonant Inelastic x-ray Scattering (RIXS) was applied to probe the Fe-derived magnetic excitations in these materials. The RIXS experiments of CrBFA suggest a scenario that is slightly different from that for MnBFA samples but also shows strong magnetic scattering between Fe and Cr-derived excitations. This study explains the absence of SC in MnBFA as a combination of magnetic pair-breaking, disorder, and electronic correlations, while in CrBFA this absence is understood to be caused mainly because of magnetic pair-breaking and suppression of the itinerant spin fluctuations which promote the SC. These results shed light on the complex interplay between doping, magnetism, and electronic correlations in FeSC and correlated electron systems in general.A manipulação da contagem de elétrons e da ocupação orbital por meio de dopagem química, pressão química, pressão hidrostática ou deformação uniaxial pode ajustar o estado fundamental de um material. Os supercondutores baseados em ferro (FeSC) são uma classe de materiais em que a supercondutividade de alta temperatura (SC) pode surgir usando essas estratégias. Essa transição ocorre na presença de fortes flutuações magnéticas, sugerindo uma baixa sensibilidade a impurezas magnéticas. Surpreendentemente, quando se trata de substituição de metais de transição, dopantes eletrônicos podem fazer a SC surgir, enquanto dopantes de buracos não. Empregando a Espectroscopia de Fotoemissão com Resolução Angular (ARPES) para investigar o efeito da dopagem com buracos no sítio de Fe em amostras de Ba(Fe1-xMx)2As2 (M = Mn, Cr), esta tese investiga a estrutura de bandas eletrônicas e sua dependência na composição e temperatura. Os resultados apresentados mostram que, no caso das amostras substituídas por Mn (MnBFA), os bolsões de elétrons e buracos permanecem aninhados, com a introdução de Mn aumentando principalmente a incoerência das bandas eletrônicas e as correlações eletrônicas. Essas descobertas sugerem que o Mn ajusta o material para uma região entre a fase metálica correlacionada em BaFe2As2 e a fase isolante de Mott em BaMn2As2, onde fases eletrônicas desordenadas podem emergir. No caso das amostras substituídas por Cr (CrBFA), a dopagem com buracos ocorre efetivamente, desajustando a condição de aninhamento entre estados de elétrons e buracos, e as correlações eletrônicas aumentam com o conteúdo de Cr. No entanto, nenhuma evidência de comportamento de fase de Mott é observada nos experimentos ARPES de para a amostra dopada com Cr próxima à condição de meio-preenchimento. Além disso, a Espalhamento Inelástico de Raios X Ressonante (RIXS) foi aplicada para sondar as excitações magnéticas derivadas do Fe nesses materiais. Os experimentos de RIXS nos CrBFA sugerem um cenário ligeiramente diferente daquele para amostras de MnBFA, mas também mostram forte espalhamento magnético entre excitações derivadas do Fe e do Cr. Este estudo explica a ausência de SC nas MnBFA como uma combinação de quebra de par magnético, desordem e correlações eletrônicas, enquanto nas CrBFA essa ausência é entendida como causada por quebra de pares magnéticos e supressão das flutuações de spin itinerante que promovem a SC. Esses resultados lançam luz sobre a complexa interação entre doping, magnetismo e correlações eletrônicas em FeSC e sistemas eletrônicos correlacionados em geral

Precursor region with full phonon softening above the charge-density-wave phase transition in 2H-TaSe2_2

Research on charge-density-wave (CDW) ordered transition-metal dichalcogenides continues to unravel new states of quantum matter correlated to the intertwined lattice and electronic degrees of freedom. Here, we report an inelastic x-ray scattering investigation of the lattice dynamics of the canonical CDW compound 2H-TaSe$_2$ complemented by angle-resolved photoemission spectroscopy and density functional perturbation theory. Our results rule out the formation of a central-peak without full phonon softening for the CDW transition in 2H-TaSe$_2$ and provide evidence for a novel precursor region above the CDW transition temperature TCDW, which is characterized by an overdamped phonon mode and not detectable in our photoemission experiments. Thus, 2H-TaSe$_2$ exhibits structural before electronic static order and emphasizes the important lattice contribution to CDW transitions. Our ab-initio calculations explain the interplay of electron-phonon coupling and Fermi surface topology triggering the CDW phase transition and predict that the CDW soft phonon mode promotes emergent superconductivity near the pressure-driven CDW quantum critical point