Zeitaufgelöste Untersuchung der Kopplung von Bloch- und Zyklotron-Oszillationen in Halbleiterübergittern

In der vorliegenden Arbeit wird die Kopplung von Bloch- und Zyklotron-Oszillationen in Halbleiterübergittern unter dem Einfluss eines elektrischen und magnetischen Feldes zeitaufgelöst-elektro-optisch untersucht. Hierbei hängen sowohl die Stärke der Bloch-Zyklotron-Kopplung als auch die Charakteristika der kohärenten Ladungsträgerbewegung sensitiv von der relativen Anordnung der äußeren Felder ab. Bei gekreuzter Feldanordnung wird der Kohärente Hall-Effekt beobachtet. Semiklassisch lässt sich die Ladungsträgerdynamik in diesem Fall mit der Bewegungsgleichung eines nicht getriebenen, ungedämpften Pendels beschreiben. Abhängig vom Verhältnis E/B der äußeren Feldstärken lassen sich zwei Bewegungsregime mit gegensätzlicher Feldabhängigkeit der Frequenz der Ladungsträgeroszillationen unterscheiden. Bei schiefer Feldanordnung kommt es durch die nichtlineare Kopplung der Bloch-Oszillation mit der Zyklotron-Oszillation in der Übergitterebene zu einer phasenempfindlichen Gleichrichtung der transienten Oszillationen entlang der Wachstumsrichtung, wobei man in Resonanz eine Überhöhung dieses selbstinduzierten Gleichstroms beobachtet. In Anlehnung an ein analoges Phänomen, das an Josephson-Kontakten beobachtet wird, sprechen wir hierbei vom Fiske-Effekt. Für die räumliche Auslenkung X("unendlich") entlang der Wachstumsrichtung nach Abklingen der Kohärenz kann im Rahmen einer analytischen semiklassischen Näherung ein geschlossener Ausdruck angegeben werden. Die zeitaufgelösten Experimente zur Bloch-Zyklotron-Kopplung werden an zwei GaAs/Al0,3Ga0,7As-Übergitterstrukturen mit unterschiedlicher Quantentopfbreite durchgeführt. Im Spezialfall der gekreuzten Feldanordnung wird der Kohärente Hall-Effekt anhand der Existenz zweier Bewegungsregime mit ihrem charakteristischen Frequenz- und Dephasierungsverhalten in Abhängigkeit der äußeren Felder nachgewiesen und die lineare Abhängigkeit des Magnetfeldes am Übergang zwischen den Bewegungsregimen vom elektrischen Feld gezeigt. Die gleichermaßen prognostizierte Zunahme der Intensität höherer harmonischer Moden der Ladungsträgeroszillationen in der Nähe des Übergangs wird jedoch in der elektro-optischen Respons nicht beobachtet, wenngleich die verwendeten elektro-optischen Messtechniken im Vergleich zur Terahertz-Emissionsspektroskopie zur Untersuchung des Übergangsbereichs und höher frequenter Oszillationen prinzipiell besser geeignet sein sollten. Hierbei bestehende Einschränkungen werden diskutiert. Der für den Fall der schiefen Feldanordnung vorhergesagte selbstinduzierte Gleichstrom manifestiert sich experimentell in einem resonanzartigen Verlauf des elektro-optischen Signals nach Abklingen der Oszillationen in Abhängigkeit des Magnetfeldes. Durch Vergleich mit dem analytisch hergeleiteten Ausdruck für die räumliche Auslenkung lassen sich hieraus die relevanten Dämpfungskonstanten abschätzen und durch iterative Anpassung bestimmen. Die bei schiefer Feldanordnung mittels elektro-optischer Spektroskopie gemessenen Signale weisen nach Abklingen der kohärenten Ladungsträgeroszillationen nur einen sehr schwachen Driftanteil auf. Eine schlüssige Erklärung für diese Beobachtung ergibt sich, wenn bei der Behandlung der Ladungsträgerdynamik die Impuls- und Energierelaxation des Bloch-Oszillators unterschieden werden und eine sehr kleine Energiedämpfung angenommen wird

Fotostromspektroskopie an GaAs/AlGaAs-Übergittern im magnetischen Feld

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde eine Apparatur zur Messung von Fotoströmen in Halbleitermaterialien aufgebaut und charakterisiert. Der Fotostrommeßplatz gestattet es, mit spektral hoher Auflösung Fotostromspektren mit sehr gutem Signal-zu-Rausch-Verhältnis aufzunehmen, wobei die Möglichkeit besteht, die Proben bei tiefen Temperaturen einem äußeren Magnetfeld bis 9T auszusetzen. Mit Hilfe einer elektrischen Kontaktierung auf der Probenvorder- bzw. -rückseite kann durch Anlegen einer Spannung ein variables, homogen über den intrinsischen Bereichen der Proben abfallendes, elektrisches Feld erzeugt werden. Mit Hilfe des Meßaufbaus wurden Fotostromspektren von GaAs/Al0,3Ga0,7As-Übergittern fur verschiedene elektrische und magnetische Felder aufgenommen. Unter Variation des elektrischen Feldes ohne ein zusätzliches Magnetfeld wird deutlich die sog. Wannier-Stark-Quantisierung beobachtet. Es lassen sich die vor einiger Zeit an der RWTH Aachen an identischen Probenstrukturenvorgenommenen Untersuchungen bestätigen bzw. reproduzieren. Die magnetfeldfreien Messungen dienen ferner der genauen Bestimmung des über dem Übergitter abfallenden elektrischen Feldes in Abhängigkeit von der an der Probe angeliegenden Vorspannung. Die Feldbestimmung erfordert dabei aufgrund des Einflusses der Coulomb-Wechselwirkung der Ladungstrager auf den Verlauf der Ubergange in Abhängigkeit vom elektrischen Feld eine gewisse Vorsicht. Messungen ohne Magnetfeld sind außerdem bei der Zuordnung der Übergange in den mit Magnetfeld gemessenen Fotostromspektren äußerst hilfreich. Im Rahmen dieser Arbeit wurden erstmals Fotostrommessungen an Halbleiterübergittern im magnetischen Feld durchgeführt, wobei der gleichzeitige Einfluß eines elektrischen und eines magnetischen Feldes untersucht wurde. Dazu wurde bei elektrischen Feldstärken im Wannier-Stark- sowie im Minibandbereich das äußere Magnetfeld bis 9T variiert. Im Magnetfeld zeigt sich eine deutliche Landau-Quantisierung. Die zu den Landau-Niveaus gehorenden exzitonischen Zustände der Wannier-Stark-Übergänge schieben mit steigendem Magnetfeld zu höheren Energien. In den gemessenen Spektren läßt sich eine Vielzahl von Übergangen ausmachen, die zu einem großen Teil den einzelnen Leichtloch- bzw. Schwerloch-Übergangen zugeordnet werden können. Modellrechnungen zeigen, daß man zu jedem Wannier-Stark-Übergang einen eigenen exzitonischen Landau-Facher erwarten kann, worauf es in den Messungen ebenfalls Hinweise gibt. Eine zweifelsfreie Identifikation von mutmaßlich im Magnetfeld drehimpulsaufgespaltenen Niveaus kann erst geleistet werden, wenn weitere Messungen bei definierter Polarisation des Anregungslichtes vorliegen. Aus den aufgenommenen Fotostromspektren der Übergitterproben lassen sich für spätere zeitaufgelöste Untersuchungen einige interessante Energiebereiche fur mögliche Anregungen von Quanteninterferenz-Phänomenen ableiten. Die aus den Spektren ermittelten Linienbreiten der Wannier-Stark-Übergange von 3-4 meV garantieren eine ausreichende Schmalbandigkeit für die Anregung von Bloch-Oszillationen. Die Linienbreiten sind, bis auf wenige Ausnahmen, unabhängig vom Magnetfeld, so daß keine signifikante Magnetfeldabhängigkeit der beispielsweise für Vier-Wellen-Misch-Experimente relevanten Dephasierungszeiten der Interband-Polarisation zu erwarten ist. Die Ergebnisse lassen allerdings keine Ruckschlüsse auf die Magnetfeldabhängigkeit von Intraband-Polarisationen zu

Spin-conserving carrier recombination in conjugated polymers

The ultimate efficiency of polymer light-emitting diodes is limited by the fraction of charges recombining in the molecular singlet manifold. We address the question of whether this fraction can principally exceed the fundamental limit set down by spin statistics, which requires the possibility of spin changes during exciton formation. Sensitized phosphorescence at 4?300 K enables a direct quantification of spin conversion in coulombically bound electron?hole pairs, the precursors to exciton formation. These are stabilized in external electric fields over times relevant to carrier transport, capture and recombination in devices. No interconversion of exciton intermediates between singlet and triplet configurations is observed. Static magnetic fields are equally unable to induce spin mixing in electroluminescence. Our observations imply substantial exchange splitting at all times during carrier capture. Prior statements regarding increased singlet yields above 25% merely on the basis of higher singlet than triplet formation rates should therefore be re-examined