INVESTIGATION OF SPUTTERING TECHNIQUES FOR CYCLOTRON TARGET MANUFACTURING: EMPHASIZING MATERIAL EFFICIENCY

The development of innovative radiopharmaceuticals has garnered significant global interest. Non-conventional radioisotopes offer extensive possibilities for advanced diagnostics and disease treatments. Nowadays, medical or high-power cyclotrons using solid targets can generate many of these isotopes. Achieving high production yields requires increased currents, making the study of manufacturing methods for solid targets capable of withstanding higher energy loads a crucial area of focus. Solid target requirements can vary based on their application, whether for production or nuclear cross-section studies, as well as the specific intended radioisotope. Consequently, various manufacturing methods can be adopted. Establishing a universal method for all materials proves unfeasible; thus, proposing, studying, and optimising new methods and approaches is essential. The Surface Technologies and Superconductivity Service (STSS) at LNL, renowned for its expertise in film deposition, actively contributed to the LAboratory of RADionuclides for MEDicine (LARAMED) program. This program investigates various innovative techniques to enhance solid target production through different projects. This dissertation focuses on the magnetron sputtering technique for solid target manufacturing. It introduces two novel approaches for thick film deposition that address material efficiency limitations. Magnetron sputtering deposition can produce high-density films that adhere firmly to the substrate. Additionally, it has fewer limitations regarding substrate shapes and materials, enabling the deposition of thick films on complex surfaces. This study details the successful manufacturing of yttrium solid targets, achieving thicknesses of up to 200 μm. The process development involved overcoming challenges related to yttrium coating oxidation, film stress, and purity concerns. While further refinements are needed in developing and optimising the process for monoisotopic materials, the primary objective lies in devising a deposition approach adaptable to expensive isotopically enriched materials. One of the proposed approaches in this work involves using a recovery shield, enabling the collection and retrieval of a substantial amount of material during the deposition process. Additionally, it was demonstrated that magnetron sputtering outperforms diode sputtering for solid target manufacturing. However, a material loss ranging from 5 to 10% must be considered. This approach created a 70 μm thick chromium coating on an Nb substrate. A second proposed approach is the inverted magnetron configuration. Theoretically, with proper optimisation, such a magnetron source could significantly enhance the material efficiency of the deposition process. The unconventional sputtering process employed in this study demonstrated a notable increase in deposition rates for ceramic materials such as natZnO in the reactive deposition process. The findings of this PhD study indicate that the magnetron sputtering technique has the potential to become a powerful tool in solid target manufacturing, provided that challenges related to material efficiency are overcome. As demonstrated in this research, the inverted magnetron approach could play a pivotal role in facilitating the utilisation of isotopically enriched materials.Lo sviluppo di radiofarmaci innovativi ha suscitato un notevole interesse a livello globale. Gli isotopi radioattivi non convenzionali offrono ampie possibilità per diagnostica avanzata e trattamenti delle malattie. Al giorno d'oggi, ciclotroni medici o ad alta potenza che utilizzano bersagli solidi possono generare molti di questi isotopi. La resa di produzione e la corrente del fascio sono direttamente correlate, un nodo cruciale della ricerca riguarda la produzione di bersagli solidi in grado di sostenere gli elevati carichi energetici richiesti. I requisiti dei bersagli solidi variano in base alla loro applicazione: che sia per la produzione o per studi di sezione d'urto nucleare. Di conseguenza, possono essere adottati vari metodi di produzione. Stabilire un metodo universale per tutti i materiali risulta impraticabile; pertanto, è cruciale proporre, studiare e ottimizzare nuovi metodi e approcci. Il Servizio Tecnologie delle Superfici e Superconduttività (STSS) presso LNL, rinomato per la sua competenza nella deposizione di film, ha contribuito attivamente al programma LAboratorio di RADionuclidi per la MEDicina (LARAMED). Attraverso i diversi progetti, questo programma esplora una serie di tecniche innovative per migliorare la produzione di bersagli solidi. Questa tesi si concentra sulla tecnica di magnetron sputtering per la produzione di bersagli solidi. Introduce due nuovi approcci per la deposizione di film spessi che affrontano le limitazioni dell'efficienza del materiale. La deposizione tramite magnetron sputtering può produrre film ad alta densità con ottima adesione al substrato. Inoltre, presenta minori limitazioni in termini di forma e materiale del substrato, consentendo la deposizione di film spessi su superfici complesse. Questo studio descrive la riuscita produzione di bersagli solidi di ittrio, raggiungendo spessori fino a 200 μm. Lo sviluppo del processo ha comportato la soluzione al problema legati all’ossidazione del rivestimento di ittrio, allo stress del film e alle purezza. Sebbene siano necessarie ulteriori ottimizzazioni del processo per materiali monoisotopici, l’obiettivo principale è ideare un approccio di deposizione adattabile a materiali isotopicamente arricchiti e costosi. Uno dei metodi utilizzati prevede l'uso di uno schermo di recupero, consentendo la raccolta di una quantità sostanziale di materiale durante la deposizione. Inoltre, è stato dimostrato che il magnetron sputtering è più efficace dello sputtering a diodo nella produzione di bersagli solidi. Tuttavia, è necessario considerare una perdita di materiale che varia dal 5 al 10%. Questo approccio è stato utilizzato per creare un rivestimento di cromo spesso 70 μm su un substrato di Nb. Una seconda tecnica proposta è la configurazione del magnetron invertito. Teoricamente, con una corretta ottimizzazione, una tale sorgente potrebbe migliorare significativamente l'efficienza di deposizione. Tale metodo non convenzionale impiegato in questo studio ha dimostrato un notevole aumento delle velocità di deposizione per materiali ceramici come ZnO nel processo di deposizione reattiva. I risultati di questo studio di dottorato indicano che la tecnica di magnetron sputtering ha il potenziale per diventare uno strumento potente nella produzione di bersagli solidi, purché siano superate le sfide legate all'efficienza del materiale. Come dimostrato in questa ricerca, l'approccio del magnetron invertito potrebbe svolgere un ruolo fondamentale nel facilitare l'utilizzo di materiali isotopicamente arricchiti

Investigation of a Possible Material-Saving Approach of Sputtering Techniques for Radiopharmaceutical Target Production

Magnetron sputtering (MS) is a relatively new deposition technique, which is being considered among the cyclotron solid target (CST) manufacturing options now available, aiming at the medical radioisotopes yield for radiopharmaceutical production. However, the intrinsic high material losses during the deposition process do not permit its use with extremely expensive target materials, such as isotopically enriched metals/oxides. In this study, R&D technology for a new recovering shield is instead proposed to assess the dissipation of target material during the sputtering processes and, thus, an estimate of the material recovery that may be feasible and the related amount. The weight-loss analysis method is used to assess the material losses level inside the chamber during processing. In all tests carried out, a high-purity copper (99.99%) was used as a target material. As a result of this study, the material distribution for both magnetron and diode sputtering depositions can be calculated. The feasibility of the ultra-thick coatings growing, devoted to CST production, is demonstrated