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알루미늄-구리 이종 금속 레이저 용접부의 접합강도에 대한 연구
No full text학위논문(박사) -- 서울대학교 대학원 : 공과대학 재료공학부(하이브리드 재료), 2024. 8. 한흥남.The laser welding of aluminum (Al) and copper (Cu) is widely used for various industries including lead tabs to busbars joint in pouch-type lithium-ion batteries for electric vehicles (EVs). The joint strength of these dissimilar metal joint is significantly affected by the formation of the brittle intermetallic compounds (IMCs), in addition to weld defects such as cracks and pores. Securing the joint strength of lead tabs to busbars in EVs is crucial for ensuring passenger safety as failure in these joints can lead to sudden power loss while driving or battery fires due to electrical shorts. This study investigates the effects of nickel (Ni) plating on improving the strength of Al-Cu laser welded joint, with an in-depth correlating analysis of its joint strength and microstructure. Additionally, the effects of Ni addition on Al-Cu IMCs were studied, and structural finite element (FE) models simulating lap shear testing of laser welded joint were proposed. In the first part of the study, the effects of electroless Ni-P plating on the joint strength of Al-Cu laser welded joint were examined. Cu plates coated with 1 μm and 4 μm of Ni, as well as uncoated Cu plates, were laser welded with Al in an Al-on-top overlap configuration. Their joint strengths and microstructural differences were comparatively analyzed. Lap shear tests confirmed that Ni plated Cu enhanced joint strength by up to 100%. Fracture surface analysis revealed that this strength enhancement was due to changes in the crack propagation path, resulting from increased bonding strength between the weld pool and the Cu. Detailed analyses pinpointed the location of the added Ni. It was found that the Ni increased the thickness of the submicron IMC layers at the Cu-Al2Cu interface and altered their morphology into a wavy form, which is considered beneficial for the joint stability. Additionally, it was found that Ni is metastably occupied in these IMC layers, suggesting solid solution strengthening of the IMCs. The formation of metastable Al2Cu3 was also observed. These behaviors were attributed to the rapid cooling rate of laser welding. Furthermore, the effects of Cr plating were analyzed and compared to those of Ni plating, confirming the unique and advantageous impact of Ni plating. The second part of the study explored the impact of Ni on Al-Cu IMCs. Bulk Al4Cu9 without Ni and with 1/3/5 wt% of Ni were prepared through powder metallurgy. Xray diffraction (XRD) analysis of the sintered samples showed the formation of a single Al4Cu9 phase in every sample. Additionally, a gradual XRD peak shift with increasing Ni addition was observed indicating lattice contraction and distortion due to Ni addition. Fracture toughness of sintered samples was evaluated by measuring the brittle crack length that occurred during Vickers hardness indentation, revealing an increase in fracture toughness with Ni addition. Density functional theory calculations were performed to examine the effects of Ni on the IMCs observed at the joint interface of the laser welded Al-Cu, demonstrating that Ni addition can cause lattice contraction and distortion in Al-Cu IMCs, thereby leading to solid solution strengthening, consistent with experimental results. In the third part of the study, structural analysis models were proposed to simulate the joint strength of Al-Cu dissimilar metal laser welded joint. To construct a reliable model, the plastic behavior of materials was observed during the lap shear test, and the corresponding deformation behavior was characterized. The hardness and microstructure of laser welded samples were analyzed to identify the heat-affected zone. For the IMC property acquisition, Al-Cu diffusion couples were prepared, and nanoindentation with inverse FE calibration approaches were utilized. The model geometry was modeled based on the cross-sectional shape of the actual sample. The joint was simulated using the cohesive zone model (CZM), which is widely used to simulate crack propagation in brittle materials. It was found that separated application of the CZM into three zones of crack initiation, propagation, and compression was necessary for simulating the sudden load drop in load-displacement curve obtained from the lap shear testing. Additionally, a relationship between the Ni contents at the joint interface and the CZM parameters was proposed. Finally, FE models with proper CZM parameters were proposed to simulate the lap shear test results of Al-Cu dissimilar metal laser welded joints. This study confirmed that even a small amount of Ni addition can significantly improve the strength of Al-Cu laser welded joints. This improvement is attributed to the changes in joint interfacial structure with Ni addition and the solid solution strengthening caused by Ni at the interface, induced by rapid cooling nature of laser welding. Additionally, it was experimentally confirmed that the properties of Al-Cu IMCs can be improved by adding alloying elements, such as Ni. Furthermore, a structural analysis model simulating the lap shear testing of a dissimilar metal laser welded joint was presented. This study opens new research avenues by suggesting methods for improving the strength of laser welded joints through the addition of trace amounts of alloying elements. Additionally, it has been confirmed that the improvement of mechanical properties of brittle IMC can be achieved through solid solution formation, suggesting a new approach for IMC based alloy design. Furthermore, the proposed structural models are not limited to Al-Cu joints but are applicable to various dissimilar metal joints where sudden crack propagation occurs due to interfacial IMCs. Keywords: Aluminum-copper laser welding, Intermetallic compound, Solid solution strengthening, Spark plasma sintering, Lattice contraction, Finite element method (FEM), Cohesive zone modeling and Mechanical properties. Student Number: 2020-38223Aluminum (Al) – Copper (Cu) 이종재 레이저 용접은 파우치타입 전기자동차 리튬이온 배터리의 리드탭-버스바 접합에 널리 활용되고 있다. 이러한 이종금속간의 접합은 용접 시 발생하는 크랙이나 기공 등 용접 결함 외에도 금속의 용융 및 섞임에 의해 발생하는 취성 금속간화합물 (IMCs)에 의해 그 접합강도가 크게 저하된다. 특히 자동차의 리드탭-버스바 용접부는 사용자의 안전과 직결되는 접합부로, 접합 강도가 충분하지 않을 경우, 주행 중 갑작스러운 동력 상실이나 배터리 화재 등 사고를 일으킬 수 있어 안정적인 접합강도 확보가 매우 중요하다. 이에 본 연구에서는 알루미늄-구리 레이저 용접부의 접합강도 개선을 위해 니켈 도금이 미치는 영향에 대하여 살펴보고, 그 효과에 대하여 깊이 있는 연구를 진행하였다. 연구의 첫번째 파트에서는 Al-Cu 레이저 용접부의 접합강도에 무전해 Ni-P 도금이 미치는 영향에 대하여 연구하였다. 1 μm 및 4 μm로 도금된 Cu 판재와 도금이 되지 않은 Cu 판재는 각각 Al 판재와 Al on top 형태로 겹치기 레이저 용접되었으며, 그 접합 강도와 미세조직적 차이가 상호 비교분석 되었다. 중첩 전단 강도 시험을 통해, Ni 도금된 Cu가 접합부 강도를 최대 100% 향상시키는 것이 확인되었다. 파면 분석을 통해 이러한 강도 향상은 용융풀과 Cu의 계면 안정성 증가에 따른 크랙 전파 경로의 변경에 의해 나타난 것으로 확인되었다. 첨가된 Ni의 분포를 확인하기 위해 EPMA/TEM 등 정밀 분석이 진행되었으며, 이를 통해 첨가된 Ni이 Cu-Al2Cu 접합 계면에 수백 nm 수준으로 발달하는 IMCs 층에 준안정 고용되어 고용강화를 일으켰을 것으로 확인되었다. 또한 Ni은 IMC 층의 두께 증가 및 계면 형상을 물결형태로 바꾸어 접합력 향상에 유리하였을 것으로 판단되었다. Ni 도금 효과의 고유성에 대하여 확인하기 위해 Cr 도금이 비교 평가되었으며, 이를 통해 접합강도 향상은 Ni 도금의 고유한 특성임이 확인되었다. 연구의 두번째 파트에서는 Al-Cu IMCs에 불안정 고용된 Ni이 IMCs의 물성에 미치는 영향에 대하여 연구하였다. 순수 Al4Cu9 및 Ni이 1/3/5 wt% 첨가된 Al4Cu9이 고에너지 밀링 및 통전 활성 소결 기법을 활용하여 제조되었다. 소결체들은 XRD 분석을 통해 Al4Cu9 단일상 형성 및 Ni 첨가에 따른 XRD peak의 오른쪽 방향으로의 이동이 관찰되어 Ni 첨가에 따른 격자 수축 및 이로 인한 고용강화가 가능함이 확인되었다. 또한 비커스 경도 시험 시 발생하는 크랙의 길이를 이용해 파괴 인성이 측정되었으며, 이를 통해 Ni 첨가에 따라 IMC의 파괴 인성이 증가함이 확인되었다. 또한 첫번째 파트의 용접부 계면에서 관찰된 IMCs에 대한 Ni의 효과를 확인하기 위하여 밀도 범함수 이론 계산이 실시되었다. 그 결과 Ni가 IMCs에 고용됨에 따라 격자 뒤틀림을 야기함이 확인되었으며, 고용강화 효과를 나타낼 수 있음이 실험과 마찬가지로 확인되었다. 연구의 세번째 파트에서는 Al-Cu 이종재 레이저 용접부 접합 강도를 모사하는 구조해석 모델이 제안되었다. 해석 모델 구축을 위해 중첩 전단 강도 시험 시 소재들의 소성 거동이 관찰되었으며. 소재 물성 획득 및 열영향부 판별을 위해 레이저용접 샘플의 단면의 경도와 미세조직이 분석되었다. 또한 IMC 물성 획득을 위해 Al-Cu 확산쌍 계면의 IMC에 나노압입시험 및 역 유한요소 해석이 사용되었다. 모델 기하구조는 파트1의 단면 분석 결과를 기반으로 만들어졌다. 레이저 용접에 의해 발생되는 접합은 취성소재의 크랙 거동 모사에 활용되는 응집영역모델 (Cohesive zone model, CZM)을 통해 모사되었다. CZM의 활용에 있어, 접합부의 물성이 크랙 형성, 전파 및 압축인가의 3 단계로 분리되어 적용되어야 접합강도 시험결과가 적절하게 모사됨이 확인되었다. 또한 Ni 첨가에 따른 CZM 변수를 결정하는 수식이 제안되었으며, 최종적으로 각 레이저 출력 별 Al-Cu 이종재 레이저 용접부의 접합강도를 모사하는 해석 모델 및 CZM 파라미터가 제안되었다. 본 연구를 통해 미량의 Ni 첨가만으로 Al-Cu 접합부의 강도가 크게 개선될 수 있음이 확인되었으며, 이는 Ni 첨가에 따른 계면 형상 변화 및 Ni의 계면 준안정 고용상 형성에 의한 것임이 확인되었다. 또한, Ni과 같은 합금 원소 첨가를 통해 Al-Cu IMCs의 특성을 개선할 수 있음이 확인되었으며, 이종 금속 레이저 용접 접합부의 겹침 전단 시험을 모사하는 구조 해석 모델이 제시되었다. 본 연구는 도금과 같은 미량의 합금 원소 첨가를 통해 레이저 용접 접합부의 강도를 향상시키는 방법을 제안함으로써 새로운 연구 방향을 제시하였다. 또한, 고용체 형성을 통해 취성 IMC의 기계적 특성을 개선할 수 있음을 증명하여 IMC 기반 합금 설계에 대한 새로운 접근 방식을 제안하였다. 더 나아가, 본 연구에서 제시된 구조 해석 모델은 계면 IMCs로 인한 급격한 균열 전파를 모사하여, 이와 유사한 다른 이종 금속 접합부에도 적용할 수 있는 용접부 디지털 트랜스포메이션을 위한 모델링 기법을 제시하였다. 주요어: Al-Cu 레이저 용접, 금속간화합물, 고용강화, 통전 활성 소결, 격자 수축, 유한요소해석, 응집영역모델, 기계적 물성. 학번: 2020-38223ABSTRACT I
TABLE OF CONTENTS V
LIST OF FIGURES IX
LIST OF TABLES XV
Chapter 1. Introduction 1
1.1 Electrical vehicles and Li-ion battery 1
1.2 Aluminum and copper system 6
1.3 Aluminum and copper laser welded joint in EVs 8
1.4 Research objectives 10
1.5 References 12
Chapter 2. Effect of Ni plating on the joint strength of Al-Cu laser welded joint 15
2.1 Introduction 15
2.2 Experimental procedure 17
2.2.1 Materials and sample preparations 17
2.2.2 Characterization 21
2.3 Results and discussion 23
2.3.1 Weld pool shape observations 23
2.3.2 Microstructure of weld pool 27
2.3.3 Joint strength assessment 33
2.3.4 Fracture surface observations 40
2.3.5 Cu-Al2Cu interface analysis 42
2.3.6 Al side weld pool-Cu interface analysis 52
2.3.7 Effect of Cr plating 57
2.4 Conclusions 63
2.5 References 65
Chapter 3. Effect of Ni on the Al-Cu intermetallic compounds 68
3.1 Introduction 68
3.2 Experimental procedure 70
3.2.1 Materials and sample preparations 70
3.2.2 Characterization 73
3.2.3 Calculations 74
3.3 Results and discussion 75
3.3.1 Phase identification 75
3.3.2 Microstructure observations 80
3.3.3 Fracture toughness evaluation 85
3.3.4 Substitutional Ni 89
3.3.5 Density functional theory calculations 93
3.4 Conclusions 96
3.5 References 98
Chapter 4. Numerical simulation modeling of Al-Cu laser welded joint using cohesive zone model 100
4.1 Introduction 100
4.2 Experimental procedure 104
4.2.1 Materials and sample preparations 104
4.2.2 Characterization 105
4.3 Computational details 106
4.3.1 Finite element modeling 106
4.3.2 Cohesive zone model 110
4.4 Results and discussion 117
4.4.1 Sequence of joint failure 117
4.4.2 Materials properties acquisition 121
4.4.3 Cohesive zone modeling of joint interface 132
4.4.4 CZM parameters simulating joint strength 135
4.5 Conclusions 148
4.6 References 150
Chapter 5. Conclusions 152
5.1 Overall Conclusions 152
5.2 Original contributions to the knowledge 154
5.3 Future suggestions 155
국문초록 156박
