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    合成气制备增塑剂醇的初步研究

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    采用热重-差热分析(TG-DTG)、X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FE-SEM)手段对Cu-Fe-Co/SO2催化剂进行表征。将Cu-Fe-Co/SO2用于催化合成气制备增塑剂醇的反应,考察了不同工艺条件对总醇时空收率、增塑剂醇分布及CO转化率的影响。结果表明,Cu、Fe、Co 3种活性组分在SiO2载体上分散均匀,且Cu-Fe-Co/SO2的孔隙丰富,孔道结构牢固,利于增塑剂醇合成反应的进行。随着反应温度的升高,增塑剂醇质量分数逐渐降低,总醇时空收率呈现先上升后下降的趋势;反应压力增加,总醇时空收率增加,CO转化率缓慢上升,但幅度很小,增塑剂醇质量分数变化很小;当液时空速(GHSV)在3000~8000h-1范围内增加时,总醇时空收率增加,但CO转化率降低,增塑剂醇质量分数变化不明显。当T=623K、p=5.5MPa,GHSV=6000h-1时,随着合成气中H2体积分数的增加,总醇时空收率先升高后降低,增塑剂醇质量分数降低;V(H2)/V(CO)=1时,总醇时空收率最高为260.79g/(kg.h),增塑剂醇质量分数为28.79%

    混合聚烯烃热裂解动力学建模

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    通过混合聚烯烃在633.15~673.15K、初始反应压力6.325kPa条件下的釜式热裂解实验,考察了反应温度和反应时间对裂解反应生成的产物分布的影响,并建立了四集总动力学模型,对聚烯烃制备高附加值产品的最佳工艺条件进行了优化。结果表明,利用该模型计算得到的产物分布与实验数据吻合较好,误差较小;混合聚烯烃裂解的总表观活化能为110.4kJ/mol,指前因子(A)为2.69×10^7 min^-1,塑料添加剂的存在一定程度上降低了反应活化能。在653.15K下混合聚烯烃裂解反应40min,重组分收率最高,达到57.2%;在673.15K下混合聚烯烃裂解反应120min,中间组分收率最高,达到57.0%。这一研究结果可为废弃塑料热裂解制备高附加值产品提供理论指导

    Fe、Co组成对Cu-Fe-Co基混合醇催化剂合成性能的影响

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    采用共浸渍法制备了一系列不同Fe、Co组成的Cu-Fe-Co基混合醇催化剂,对其CO加氢合成混合醇反应性能进行了考察,并采用BET比表面积分析、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)及H_2程序升温还原(H_2-TPR)等手段对其进行了表征.结果表明:Cu-Fe二元催化剂添加适量的Co可以明显提高催化剂醇的明空收率(STY)、CO转化率,而总醇选择性不变.当活性组分Cu、Fe及助剂Co的质量分数分别为25%、22%、3%时,催化剂醇的时空收率高达205.6 g·kg~(-1)·h~(-1),CO转化率为56.6%.XRD、XPS和TPR结果表明:在Cu组分含量不变时,少量Co组分的引入使催化剂表面形成微量的CuFe_2O_4相,促进了Cu-Fe组分间相互作用的增强,改善了催化剂活性组分的分散度,有利于提高催化剂活性及醇的时空收率;随Co含量的增大,催化剂中金属组分间的相互作用发生转变,形成了Cu-Co尖晶石相,导致催化剂的醇选择性有所下降

    碱金属对CO加氢制备低碳醇Cu-Fe-Co基催化剂的影响

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    考察了碱金属(Li、Na、K、Cs)对CO加氢制备低碳醇Cu-Fe-Co基催化剂反应性能的影响。研究发现:碱金属的添加能明显降低甲烷化反应,提高催化剂活性,使醇分布向碳链增长方向转移;碱金属Na的添加对催化剂活性的提高影响最大,与未添加碱金属的催化剂相比,液体产物中总醇质量分数提高45.98%,其中C2+醇和C5+醇在总醇中的摩尔分数分别提高了21.88%和22.89%,尾气中CH4摩尔分数下降42.83%。XRD结果表明,碱金属的加入使Cu、Fe、Co三种组分在载体上分散性加强,增加了CO与活性组分的接触位点从而使碳链增长;FE-SEM结果表明,碱金属Na的添加提高了催化剂孔隙结构和活性组分的均匀性和稳定性,同时减轻了催化剂积炭现象,提高了醇收率
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