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沙尘暴期西安大气颗粒物化学组成及吸湿性能小时变化特征
于 2013 年 3 月 9—12 日沙尘暴时期,在西安市运用大流量大气采样器进行每小时 1 次 TSP 样品采集,对其进行有机碳(OC) 、元素碳(EC) 、无机离子及吸湿性能分析,同时利用 ECOTECH 公司 EC 系列气体监测仪,在线监测 NOx、 SO2 及 O3 等污染气体,研究沙尘暴期间 城市大气颗粒物化学演化特征,探讨硫酸盐、硝酸盐、铵盐及钠盐等主要无机盐的来源、形成 机制及其对颗粒物吸湿性能的影响。结果显示:此次沙尘暴期间有两次沙尘峰值过境西安 , TSP 小时浓度最高分别达到 7527 μg·m−3 和 3200 μg·m−3,同期 SO42− 分别为 180 μg·m−3 和 38 μg·m−3。 沙尘暴初入西安时 NO3− 与 NH4+ 浓度较低,其后,二者以 1:1 的摩尔比同步渐增,至沙尘过后第 48 小时(即非沙尘期)达最大值(分别为 34 μg·m−3 和 8.7 μg·m−3)。整个观测期间, SO42− 均与 Ca2+、 Na+ 等强线性相关,沙尘期 SO42−、 Cl− 与 Na+ 的相关系数大于 0.95, NH4+ 与 NO3− 的相关 系数沙尘期为 0.78。除 O3 外, CO、 NOx、 SO2 等污染气体的浓度变化趋势均是在沙尘过境后逐 渐升高。在沙尘期间 Na+ 离子主要是以 NaCl 和 Na2SO4 的形式存在。而在整个观测期, SO42− 和 Cl− 主要以 NaCl、 Na2SO4 和 CaSO4 的形式存在,其来源是戈壁上的干涸湖泊中的岩盐、芒硝、 石膏和钙芒硝等矿物;但 NH4+ 和 NO3− 主要来源于沙尘颗粒表面的非均相反应,并以 NH4NO3 的形式存在。由于 TSP 样品水溶性组分中大部分是无机离子,因此样品水溶性组分显示出了一 定的吸湿性,整个观测期其吸湿增长因子变化范围为 1.27~1.44。</p
西安冬季非灰霾天与灰霾天 PM_(2.5)中水溶性有机氮污染特征比较
2012年12月4~13日在西安市运用大流量大气采样器进行每小时1次 PM_(2.5)样品采集,对其进行有机碳(OC)、 元素碳(EC)、 水溶性有机碳(WSOC)、 水溶性总氮(WSTN)、 水溶性有机氮(WSON)以及无机离子分析,探讨其浓度、 组成、 时间变化特征和来源. 结果表明,采样期间西安 PM_(2.5)中 WSON小时平均浓度为(12±9.4) μg·m~(-3),最高达31 μg·m~(-3),平均占水溶性总氮(WSTN)的47%±9.8%, 而无机氮NH_4~+-N和 NO_3~--N则平均分别占WSTN的29%±8.5%和23%±8.1%. WSON∶WSOC(N∶C)质量比值范围为0.04~0.65,平均为0.31±0.13. 在非灰霾天(能见度>10 km)、 轻霾天(5 km<能见度<10 km)和重霾天(能见度<5 km),WSON分别为(1.6±0.9)、 (6.5±3.9)和(23±4.7)μg·m~(-3). WSOC/OC质量比值在整个观测期间无明显变化,但是WSON/WSOC(N∶C)质量比值从非灰霾天、 轻霾天到重霾天呈逐步增大趋势,其均值分别为0.2±0.1、 0.3±0.1和0.4±0.1, 与颗粒物碱度减弱酸度增强相一致. 此外,整个采样期间WSON与NH_4~+、 SO_4~(2-)和NO_3~-呈强线性相关(R~2>0.80),阴阳离子当量平衡进一步显示:WSON与颗粒物中和度呈负相关(R~2=0.53). 研究结果表明,大气中有机胺等气态水溶性含氮有机物可通过酸碱中和与颗粒相酸性物质反应,由气相转移到颗粒相,并且重霾天低温、高湿和静风的气象条件有利于这种酸碱中和导致的气固相转化,促使更多的WSON生成.</p