MIL-101(Cr)-SO3H fonctionnalisé au bleu de Prusse pour la capture des ions Cs+ dans la gestion des eaux contaminées.

Abstract

International audienceThis study investigates the property of Metal-Organic Frameworks (MOFs) grafted with Prussian blue analogs (PBA) for the efficient removal of Cs+ ions from aqueous solutions. MIL-101(Cr)-SO3H-PBA material was synthesized using a two-step process: hydrothermal reaction between monosodium 2-sulfoterephthalic acid (BDC-SO3Na) and chromium oxide (CrO3) to produce MIL-101(Cr)-SO3H, followed by grafting with CuK2[Fe(CN)6] (PBA). Both materials were characterized using XRD, IR, N2 sorption and Raman spectroscopy. The results confirmed the conservation of MOF porosity after functionalization and the successful incorporation of PBA. Batch adsorption experiments were conducted to evaluate Cs+ removal performance of the adsorbents. The study examined contact time (up to 1440 min), pH (2, 7 and 11), initial Cs+ concentration (from 9 ppb to 1800 ppm) and competing ions. The resistance of the porous solids under drastic conditions involving gamma radiation (from 0.5 MGy up to10 MGy) was also investigated.MI-101(Cr)-SO3H-PBA exhibited a maximum Cs+ adsorption capacity of 242 mg.gMOF-1, compared to 161 mg.gMOF-1 for pristine MIL-101(Cr)-SO3H and showed high selectivity toward Cs+ in the presence of competing ions (Na+, K+, Mg2+, Ca2+, Sr2+). MI-101(Cr)-SO3H-PBA also demonstrates remarkable stability under radiation and alkaline conditions, maintaining 95% efficiency, whereas the performance of pristine MIL-101(Cr)-SO3H material decreased significantly (7.5-fold decrease).Cette étude examine la propriété des Metal-Organic Frameworks (MOF) greffés avec des analogues de bleu de Prusse (PBA) pour l'élimination efficace des ions Cs+ des solutions aqueuses. Le matériau MIL-101(Cr)-SO3H-PBA a été synthétisé en deux étapes : une réaction hydrothermale entre l'acide 2-sulfotéréphtalique monosodique (BDC-SO3Na) et l'oxyde de chrome (CrO3) pour produire le MIL-101(Cr)-SO3H, suivie d'un greffage avec du CuK2[Fe(CN)6] (PBA). Les deux matériaux ont été caractérisés par DRX, IR, sorption de N2 et spectroscopie Raman. Les résultats ont confirmé la conservation de la porosité du MOF après fonctionnalisation et l'incorporation réussie du PBA. Des expériences d'adsorption en mode batch ont été menées pour évaluer la performance des adsorbants en matière d'élimination du Cs+. L'étude a examiné le temps de contact (jusqu'à 1440 min), le pH (2, 7 et 11), la concentration initiale en Cs+ (de 9 ppb à 1800 ppm) et l'effet des ions compétiteurs. La résistance des solides poreux dans des conditions drastiques impliquant un rayonnement gamma (de 0,5 MGy jusqu'à 10 MGy) a également été étudiée.Le MIL-101(Cr)-SO3H-PBA a présenté une capacité d'adsorption maximale du Cs+ de 242 mg.gMOF-1, contre 161 mg.gMOF-1 pour le MIL-101(Cr)-SO3H non modifié, et a montré une sélectivité élevée pour le Cs+ en présence d'ions compétiteurs (Na+, K+, Mg2+, Ca2+, Sr2+). Le MIL-101(Cr)-SO3H-PBA a également démontré une stabilité remarquable sous rayonnement et en conditions alcalines, maintenant une efficacité de 95 %, tandis que la performance du matériau MIL-101(Cr)-SO3H non modifié a diminué de manière significative (une réduction de 7,5 fois)