Charakterisierung von Struktur und Koagulationsverhalten von Refraktaeren Organischen Saeuren (ROS) mit Hilfe von Neutronenkleinwinkelstreuung (SANS), Roentgenkleinwinkelstreuung (SAXS) und Roentgenmikroskopie

Abstract

In this work structure, coagulation and complexation behaviour of aquatic refractory organic substances (ROS) (humic and fulvic acids) were characterized. For this purpose a structural analytical system with the methods small-angle neutron scattering (SANS), small-angle x-ray scattering (SAXS) and X-ray microscopy with synchrotron radiation was developed and established. Size distributions of ROS of different origin were calculated from the scattering curves. Spherical ROS units were obtained, which coagulated by forming chainlike structures or disordered ROS agglomerates at higher concentrations. Additionally the average molecular weights of several ROS were calculated. Studies of the coagulation behaviour of ROS towards copper ions resulted in larger ROS-agglomerates besides the spherical ROS units. A linear relation between the addition of Cu"2"+ and the formation of the ROS-Cu"2"+-agglomerates was found. With X-ray microscopy an extensive ROS-Cu"2-network structure could be registrated. For mercury and cadmium ions such coagulation interactions were not found. Investigations with X-ray microscopy of the coagulation behaviour of ROS towards the cationic surfactant DTB resulted in micel-like structures of equal size, which were spread throughout the solution. With increasing concentrations of DTB larger agglomerates up to network structures were obtained. (orig.)In dieser Arbeit wurden Struktur, Koagulations- und Komplexierungsverhalten von aquatischen refraktaeren organischen Saeuren (ROS) (Humin- und Fulvinsaeuren) charakterisiert. Zu diesem Zweck wurde ein strukturanalytisches Gesamtsystem mit den Methoden Neutronenkleinwinkelstreuung (SANS), Roentgenkleinwinkelstreuung (SAXS) und Roentgenmikroskopie mit Synchrotronstrahlung entwickelt und etabliert. Fuer ROS unterschiedlicher Herkunft in Loesung wurden Groessenverteilungen aus den Streukurven berechnet. Es wurden kugelfoermige ROS-Einheiten gefunden, die bei hoeheren ROS-Konzentrationen unter der Bildung von Kettenstrukturen oder ungeordneten ROS-Agglomeraten koagulierten. Aus den SANS-Streukurven wurden fuer ausgewaehlte ROS zusaetzlich die mittleren Molekulargewichte berechnet, wobei ebenfalls eine Agglomeratbildung beobachtet wurde. Studien des Koagulationsverhaltens von ROS gegenueber Kupferionen ergaben zusaetzlich zu den kugelfoermigen ROS-Einheiten groessere ROS-Cu"2"+-Agglomerate. Ein linearer Zusammenhang zwischen der Cu"2"+-Zugabe und der Bildung der ROS-Cu"2"+-Agglomerate wurde festgestellt. Mit der Roentgenmikroskopie wurden grossflaechige ROS-Cu"2"+-Netzwerkstrukturen abgebildet. Fuer Quecksilber- und Cadmium-Ionen wurde keine derartige Koagulationswechselwirkung gefunden. Untersuchungen des Koagulationsverhaltens der ROS gegenueber Tensiden mit der Roentgenmikroskopie ergaben bei ansteigenden Konzentrationen des kationischen Standard-Tensids DTB in der ganzen Loesung verteilte mizellartige Strukturen gleicher Groesse sowie groessere Agglomerate bis hin zu Netzwerkstrukturen. Die aufgefuehrten Strukturen zeigen sowohl das Potential des etablierten strukturanalytischen Systems als auch die Komplexitaet und Vielfalt der Koagulationswechselwirkungen von ROS und damit die mannigfaltigen Prozesse im Bereich zwischen geloester Phase und Suspension. (orig.)Available from TIB Hannover: RA 3251(99/E/36) / FIZ - Fachinformationszzentrum Karlsruhe / TIB - Technische InformationsbibliothekSIGLEDEGerman