Auger-photoelectron coincidence spectroscopy : a study of correlation effects in solids

Abstract

In dit proefschrift wordt de ontwikkeling van een nieuwe spectroscopische techniek, Auger foto-elektron coincidentie spectroscopie beschreven, die de afkorting APECS heeft gekregen in de traditie van de vele afkortingen die in dit vakgebied, elektronen spectroscopie, gebruikt worden. Ook worden de resultaten die ermee behaald zijn aan de metalen koper, nikkel en hun legering bespoken. Zoals uit de titel al blijkt is deze door ons ontwikkelde techniek een combinatie van Auger en foto-elektron spectroscopie. Het verschil van deze technieken met de nieuwe spectroscopie is dat het foto-elektron in coincidentie met het Auger elektron gedetecteerd wordt. Het fotoelektron ontstaat tijdens het foto-excitatie proces waarbij een foton, in ons geval met een energie van 1486.6 eV, een elektron emitteerd. Het atoom blijft dan achter in een aangeslagen toestand met 46n elektron minder. Als het ontstane gat zich bijvoorbeeld in een binnenschil van het atoom bevindt kan vervolgens het atoom door emissie van een foton ( Röntgenfluorescentie ) of een elektron ( Auger verval ) een deel van zijn overmatige energie verliezen. Lichte elementen doen dit voornamelijk via het Auger proces, het atoom heeft dan twee elektronen minder. Door de energie verdeling van de geemitteerde elektronen te meten, kunnen uitspraken gedaan worden over de een en twee gaten toestanden van het atoom. Het blijkt dat ook in waste stoffen deze toestanden in veel gevallen een atomair karakter hebben, zelfs als de elektronen vanuit de valentieband geexciteerd werden. Met name Auger spectra zijn vaak gecompliceerd door de vele twee gaten toestanden die mogelijk zijn. coincidentie spectroscopie is een techniek die het mogelijk maakt de energieën van de twee gaten toestanden te meten via het Auger elektron, uitgaande van een specifieke een gaten toestand, vastgelegd door het foto-elektron, ook in die gevallen waarbij de bijdragen van alle mogelijke een gaten toestanden samenvallen in het gewone Auger spectrum. - 15 Dit is mogelijk dankzij het kleine ( 10 seconders ) tijdsinterval tussen foto en Auger elektron emissie, zodat de twee elektronen als gelijktijdig gedetecteerd kunnen worden; in coincidentie. Een Auger spectrum van een stof kan, omdat er in totaal twee elektronen uit het atoom verdwenen zijn, in combinatie met het fotoelektron spectrum waardevolle informatie geven omtrent de energie afhankelijkheid van de bezettingstoestand van het atoom. Deze energie afhankelijkheid geeft aan in welke mate de elektronenbeweging gecorreleerd is. Wanneer dit gemeten wordt voor de valentie elektronen van vaste stoffen, waar correlatie ook een belangrijk verschijnsel kan zijn, kunnen we de energetics mogelijke bezetting van de valentie band afschatten en daarmee zijn de chemische en fysische eigenschappen te voorspellen of te verklaren. Er zijn echter nog al wat moeilijkheden ook van theoretische aard die een duidelijke interpretatie van het Auger spectrum in de weg staan, vooral als het de overgangsmetalen en de Lantaanreeks betreft, doordat de valentieband niet volledig gevuld kan zijn. coincidentie spectroscopie kan hier een deel van het interpretatie probleem helpers oplossen. We zijn begonnen met de coincidentie metingen aan koper en nikkel omdat deze metalen zich door hun intense Auger spectrum uitstekend lenen voor coincidentie spectroscopie en omdat vooral met nikkel er voor wat betreft de interpretatie van het Auger spectrum problemen zijn ( hoofdstukken II, V en VI ). Hoofdstuk IV bevat een aantal theoretische grondslagen die towel op de gewone Auger en fotoelektron spectroscopie als de coincidentie spectroscopie betrekking hebben. In hoofdstuk III worden de experimentele details van de coincidentie spectrometer besproken.