National audienceLe potentiel de Lennard-Jones est un modèle relativement réaliste décrivant les interactions (répulsion à courte distance et attraction à grande distance) entre deux atomes sphériques au sein d’un gaz rare

Alliot, Jean-Marc

Durand, Nicolas

Gotteland, Jean-Baptiste

Vanaret, Charlie

Archive Ouverte en Sciences de l'Information et de la Communication

Une preuve numérique d'optimalité pour le cluster de Lennard-Jones à cinq atomes

Scientific Publications of the University of Toulouse II Le Mirail

Une preuve nume´rique d’optimalite´ pour le cluster deLennard-Jones a` cinq atomesCharlie Vanaret, Jean-Baptiste Gotteland, Nicolas Durand, Jean-Marc AlliotTo cite this version:Charlie Vanaret, Jean-Baptiste Gotteland, Nicolas Durand, Jean-Marc Alliot. Une preuvenume´rique d’optimalite´ pour le cluster de Lennard-Jones a` cinq atomes . ROADEF 2015, 16econgre`s annuel de la Socie´te´ franc¸aise de Recherche Ope´rationnelle et d Aide a` la De´cision, Feb2015, Marseille, France. <hal-01293544>HAL Id: hal-01293544https://hal-enac.archives-ouvertes.fr/hal-01293544Submitted on 24 Mar 2016HAL is a multi-disciplinary open accessarchive for the deposit and dissemination of sci-entific research documents, whether they are pub-lished or not. The documents may come fromteaching and research institutions in France orabroad, or from public or private research centers.L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, estdestine´e au de´poˆt et a` la diffusion de documentsscientifiques de niveau recherche, publie´s ou non,e´manant des e´tablissements d’enseignement et derecherche franc¸ais ou e´trangers, des laboratoirespublics ou prive´s.Une preuve numérique d’optimalité pour le cluster deLennard-Jones à cinq atomesCharlie Vanaret1, Jean-Baptiste Gotteland2, Nicolas Durand2, Jean-Marc Alliot11 Institut de Recherche en Informatique de Toulouse, Toulouse, Francecharlie.vanaret@enseeiht.fr, jean-marc.alliot@irit.fr2 Ecole Nationale de l’Aviation Civile, Toulouse, France{gottelan, durand}@recherche.enac.frMots-clés : cluster de Lennard-Jones, dynamique moléculaire, problème ouvert, optimisationglobale fiable, méthodes d’intervalles, algorithmes évolutionnaires1 Motivation1.1 Potentiel de Lennard-JonesLe potentiel de Lennard-Jones est un modèle relativement réaliste décrivant les interactions(répulsion à courte distance et attraction à grande distance) entre deux atomes sphériques ausein d’un gaz rare. Il est donné (en unités réduites) par :V (dij) = 4(1d12ij− 1d6ij)(1)où dij est la distance (en ångströms) entre les centres des atomes i et j.Déterminer la configuration la plus stable d’un cluster à N atomes revient à trouver lespositions relatives des atomes qui minimisent l’énergie potentielle globale :fN (x) =N∑i<jV (dij) = 4N∑i<j(1d12ij− 1d6ij)(2)Ce potentiel simplifié modélise les interactions de Van der Waals (terme attractif à la puissance6) et joue donc un rôle crucial dans le problème de repliement de protéine ; celui-ci consiste àprédire la structure tridimensionnelle d’une protéine à partir de sa séquence d’acides aminés.1.2 Un problème ouvertEn dépit de son apparente simplicité, le problème de cluster de Lennard-Jones est NP-difficile ; les tests numériques de [5] suggèrent que le nombre de minima locaux croît de manièreexponentielle avec le nombre d’atomes N . Pour N ≤ 4, les positions des atomes qui minimisentfN correspondent aux sommets d’un tétraèdre régulier. En revanche, le problème de clusterde Lennard-Jones pour N ≥ 5 demeure un problème ouvert qui n’a jamais été résolu pardes méthodes globales fiables [11]. Nombre de configurations supposées optimales 1 ont étéobtenues en utilisant un vaste panel de techniques de résolution [7, 3, 4, 12, 2]. La meilleuresolution connue pour le cluster de Lennard-Jones à cinq atomes est une bipyramide à basetriangulaire [8], d’évaluation −9.103852415708.1. Une liste des meilleures solutions connues est disponible sur http://doye.chem.ox.ac.uk/jon/structures/LJ.html2 Optimisation globale fiable par arithmétique d’intervallesL’analyse par intervalles [6] est une branche de l’analyse numérique dédiée au contrôle deserreurs d’arrondis dans les calculs numériques. Elle vise à borner de manière rigoureuse chaqueétape d’un calcul numérique, même en présence d’arrondis. Chaque quantité réelle x est bornéepar un intervalle compact X = [X,X] à bornes flottantes. Les opérations sur les intervalles,arrondies vers l’extérieur, garantissent la conservativité des calculs. Le résultat exact, bienqu’inconnu, est alors rigoureusement borné.L’arithmétique d’intervalles est un outil de choix pour l’optimisation globale de problèmescontinus, et a été intégrée aux algorithmes de branch and bound dans les années 1970. Une fonc-tion d’inclusion F d’une fonction réelle f permet en effet de construire de manière automatiqueun minorant et un majorant rigoureux de f sur un intervalle I : f(I) = {f(x) | x ∈ I} ⊂ F (I).Cependant, les techniques d’intervalles produisent généralement une surestimation de l’imagede la fonction en raison du problème de dépendance : les occurrences multiples des variablesapparaissant dans l’expression analytique de f sont décorrélées. Pour cette raison, les tech-niques d’intervalles sont en pratique peu compétitives par rapport aux méthodes non fiables,beaucoup plus rapides. Elles bénéficient néanmoins de techniques récentes de filtrage [1] issuesde la communauté de programmation par contraintes.Nous proposons de résoudre le problème de cluster à cinq atomes avec des méthodes d’in-tervalles : notre algorithme Charibde [10] est un solveur hybride combinant un algorithmedéterministe de branch and bound par intervalles (enrichi de techniques de filtrage) et unalgorithme stochastique à évolution différentielle [9]. L’algorithme évolutionnaire améliore lemeilleur majorant connu du minimum global afin d’accélérer la réduction de l’espace de re-cherche. Les deux algorithmes, indépendants, sont exécutés en parallèle et échangent bornes etsolutions par passage de messages.3 La première preuve d’optimalité pour cinq atomes3.1 Modèle spatialL’atome i est caractérisé par ses coordonnées cartésiennes (xi, yi, zi) ∈ R3. On note x =(x1, y1, z1, . . . , xN , yN , zN ) le vecteur des 3N variables du cluster à N atomes. La distanceinteratomique dij > 0 entre les atomes i et j est alors :d2ij = (xi − xj)2 + (yi − yj)2 + (zi − zj)2 (3)Une technique usuelle permettant de réduire le nombre d’occurrences de dij dans l’Equation1 consiste à compléter le carré :V (dij) = 4(1d6ij− 12)2− 1 (4)La fonction d’inclusion naturelle du potentiel de Lennard-Jones V est donc optimale par rap-port aux occurrences de dij . L’expression de la fonction objectif (Equation 2) reste néanmoinssujette au problème de dépendance, car les coordonnées des atomes interviennent à plusieursreprises dans les termes de distances dij :fN (x) = 4N∑i<j[(((xi − xj)2 + (yi − yj)2 + (zi − zj)2)−3 − 12)2− 1](5)L’Equation 5 ne faisant intervenir que des distances entre atomes, la solution optimale duproblème de cluster est invariante par translation et rotation. Afin d’éliminer les symétries etde réduire considérablement l’espace de recherche, les coordonnées de certains atomes peuventêtre fixées : le premier atome est fixé à l’origine du repère cartésien, le second atome sur lademi-droite x ≥ 0, le troisième atome sur le premier quadrant du plan z = 0 et le quatrièmeatome sur le premier octant. La taille du problème de cluster à cinq atomes est alors réduitede 15 à 9 variables.3.2 Solution optimale certifiéeCharibde prouve l’optimalité de la meilleure solution connue avec une précision de 10−9 :f∗5 = −9.103852415707552. Les coordonnées spatiales correspondantes sont données dans leTableau 1, pour un domaine initial (xi, yi, zi) ∈ [−1.2, 1.2]. La configuration optimale estillustrée dans la Figure 1.Atome x y z1 0 0 02 1.1240936 0 03 0.5620468 0.9734936 04 0.5620468 0.3244979 0.91293865 0.5620468 0.3244979 -0.9129385TAB. 1 – Solution optimale du cluster à cinq atomesFIG. 1 – Configuration optimale en bipyramide à base triangulaireLes temps de calcul et nombres d’évaluations (NE) de la fonction objectif et de son gradientsont donnés dans le tableau 2, en moyenne sur 100 exécutions. Charibde atteint l’optimumglobal f∗5 après 764 itérations (en un temps de 0.11s), mais un total de 1436s est nécessaire àla preuve d’optimalité.Information ValeurTemps CPU moyen (s) 1436Temps CPU maximal (s) 1800NE de f5 483642320NE de sa fonction d’inclusion 132 + 7088758NE de son gradient 78229737TAB. 2 – Résultats moyens de Charibde sur 100 exécutions3.3 Comparaison avec des solveurs de pointeLes solveurs BARON et Couenne sont également basés sur des algorithmes de branch andbound spatial. Les minorants de la fonction objectif sur les sous-domaines sont calculés pardes relaxations convexes qui peuvent être sujettes à des erreurs d’arrondis. Une comparaisonentre BARON, Couenne, et Charibde (Tableau 3) suggère que les solveurs non fiables BARONet Couenne convergent beaucoup plus rapidement que les méthodes d’intervalles. Néanmoins,ils ne peuvent garantir de bornes sur la solution en raison d’erreurs numériques, contrairementà Charibde. Ainsi, l’optimum local trouvé par BARON est incorrect à partir de la sixièmedécimale (pour une précision demandée de ε = 10−9) et l’optimum global de Couenne l’est àpartir de la cinquième décimale (les décimales incorrectes sont soulignées).BARON Couenne CharibdeMinimum -9.10385346444055 -9.103870325603582 -9.103852415707552Temps recherche (s) 0.23 39.21 0.11Temps total (s) 0.23 57.65 1436Statut indiqué localement optimal optimal certifié (ε = 10−9)TAB. 3 – Comparaison de BARON, Couenne et Charibde4 ConclusionNous avons prouvé que la meilleure solution connue pour cinq atomes est optimale, fermantainsi le problème ouvert de cluster de Lennard-Jones pour N = 5. Les méthodes d’intervallesutilisées dans notre solveur fournissent une preuve d’optimalité numérique avec une précisionde ε = 10−9, même en présence d’arrondis. Notre modèle spatial élimine les symétries duproblème et réduit la surestimation lors du calcul de minorants de la fonction objectif. Unecomparaison de notre solveur avec les solveurs de pointe BARON et Couenne montre que cesderniers ne peuvent garantir d’encadrement rigoureux du minimum global et produisent dessolutions entachées d’erreurs numériques.Références[1] G. Chabert and L. Jaulin. Contractor programming. Artificial Intelligence, 173 :1079–1100, 2009.[2] Christodoulos A Floudas. Deterministic global optimization, volume 37. Springer, 1999.[3] M.R. Hoare and P. Pal. Physical cluster mechanics : Statics and energy surfaces formonatomic systems. Advances in Physics, 20(84) :161–196, 1971.[4] R.H. Leary. Global optima of lennard-jones clusters. J. of Global Optimization, 11(1) :35–53, 1997.[5] Marco Locatelli and Fabio Schoen. Efficient algorithms for large scale global optimization :Lennard-jones clusters. Comput. Optim. Appl., 26(2) :173–190, 2003.[6] R. E. Moore. Interval Analysis. Prentice-Hall, 1966.[7] J. A. Northby. Structure and binding of lennard-jones clusters : 13 <= n <= 147. TheJournal of Chemical Physics, 87(10) :6166–6177, 1987.[8] N.J.A. Sloane, R.H. Hardin, T.D.S. Duff, and J.H. Conway. Minimal-energy clusters ofhard spheres. Discrete & Computational Geometry, 14 :237–259, 1995.[9] R. Storn and K. Price. Differential evolution - a simple and efficient heuristic for globaloptimization over continuous spaces. Journal of Global Optimization, pages 341–359, 1997.[10] C. Vanaret, J-B. Gotteland, N. Durand, and J-M. Alliot. Preventing premature conver-gence and proving the optimality in evolutionary algorithms. In Proceedings of the BiennialInternational Conference on Artificial Evolution, LNCS 8752. Springer, 2013.[11] Stephen A. Vavasis. Open problems. Journal of Global Optimization, 4 :343–344, 1994.[12] David J. Wales and Jonathan P. K. Doye. Global optimization by basin-hopping and thelowest energy structures of lennard-jones clusters containing up to 110 atoms. The Journalof Physical Chemistry A, 101(28) :5111–5116, 1997.

https://hal-enac.archives-ouvertes.fr/hal-01293544

Une preuve numérique d'optimalité pour le cluster de Lennard-Jones à cinq atomes

Abstract

Similar works

Full text

Available Versions

Archive Ouverte en Sciences de l'Information et de la Communication

Scientific Publications of the University of Toulouse II Le Mirail