Kunz, Heike

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Heike Kunz: Der Einfluß von Fronten auf das Ozonbudget der mittleren und unterenTroposphäre. 2001In der vorliegenden Arbeit wird die Bilanzierung von Ozon in einem Frontgebiet mit Hilfe einesmesoskaligen Chemie-Transport-Modells durchgeführt. Weiterhin werden für die planetareGrenzschicht (PBL) und die freie Troposphäre (FT) getrennte Bilanzen berechnet, und es wird derAustausch zwischen den beiden Atmosphärenschichten bestimmt.Zur Identifizierung von Frontgebieten wird ein objektives Frontenanalyseverfahren dahingehendweiterentwickelt, daß Frontlinien und Frontgebiete vollautomatisch erkannt werden. Dieses Verfahrenwird auf eine Kaltfront, die im Anschluß an eine Sommersmogepisode Zentraleuropa überquert,angewandt. Die gesamte Episode umfaßt acht Tage. Es ist eine spezielle Anpassung auf diese Episodenötig, um eine gute Übereinstimmung von berechneten Frontgebieten mit den aus Wetterkarten undSatellitenbildern analysierten Fronten zu erreichen. Die Anwendung des Verfahrens ermöglicht es,Fronten stündlich objektiv zu identifizieren.Die Ozonmassenbilanz des Frontgebietes zeigt sich im Vergleich zu dem restlichen Gebiet, in dem einHochdruckgebiet die Wetterlage bestimmt, deutlich verändert. Im Frontbereich ergibt sich ein hoherMassenverlust, der betragsmäßig die Zunahme von Ozon im restlichen Gebiet, die vor allem durchSubsidenz und photochemische Produktion verursacht ist, noch um ein Viertel übertrifft und dies,obwohl das Frontgebiet nur etwa 7% der betrachteten Fläche ausmacht. Der wichtigste Verlustprozeßist die vertikale Advektion, durch die Ozon bis in die obere Troposphäre transportiert wird. DerOzonmassenverlust durch horizontale Advektion macht etwa ein Drittel des gesamten Verlustes aus.Wolkeneffekte führen zu einer nicht zu vernachlässigenden Zunahme von Ozon über Gebieten, für dievor der Front die Ozonkonzentrationen nicht erhöht waren, so vor allem über Skandinavien. Weiterhinkann eine im Vergleich zu dem restlichen Gebiet erhöhte Produktion von Ozon in den oberenModellschichten des Frontgebietes beobachtet werden, die auf den vertikalen Transport vonVorläufersubstanzen wie Stickoxide und PAN und eine erhöhte Photolyserate zurückzuführen ist.Betrachtet man statt des Massenflußes die mittlere Konzentrationsänderung, so ergibt sich für dasFrontgebiet eine Abnahme um -0.29 ppb h-1 , bzw. -0.02 ppb h -1  hochgerechnet auf das gesamteGebiet. Die negative Tendenz ist in der PBL mit -1.56 ppb h-1  (bzw. -0.11 ppb h -1  für das gesamteGebiet) noch deutlicher.Der für den Austausch von Ozon zwischen PBL und FT wichtigste Prozeß ist die vertikale Advektion.Das gilt sowohl für das Frontgebiet, wo durch aufsteigende Luftmassen Ozon aus der PBL in die FTtransportiert wird, als auch für das restliche Gebiet, wo durch Subsidenz Ozon aus der FT in die PBLgelangt. Einen umgekehrten Massenfluß verursacht das Entrainment. Das bedeutet, daß durch diekonvektiv bedingte Zu- und Abnahme der PBL-Höhe im Frontgebiet Ozon aus der FT wieder in diePBL zurückgemischt wird. Für das restliche Gebiet ergibt sich durch das Entrainment einNettotransport aus der PBL heraus. Das Entrainment wirkt somit der vertikalen Advektion entgegen.Die vertikale Diffusion ist zu vernachlässigen. This paper presents the budget of ozone for a frontal area calculated with the help of a mesoscalechemistry transport model. Additionally, separate budgets are calculated for the planetary boundarylayer (PBL) and the free troposphere (FT) as well as the exchange between these two atmospheric layers.To identify frontal areas an objective procedure to analyse fronts is developed in a way that frontlinesand frontal areas are detected automatically. This procedure is applied to a coldfront, which crossescentral Europe after a summersmog episode. A special adjustment is necessary to achieve a goodcorrespondence of the calculated fronts with those analysed from weathercharts and satellite images.The application of this procedure makes it possible to objectively identify fronts every hour over aperiod of 8 days.In comparison to the rest of the area, where the meteorological situation is determined by a highpressure system, the mass budget of the frontal areas presents itself as definitely changed. Within thearea of the front a high loss of mass can be identified, which surpasses by a quarter the increase ofozone in the remaining area, which is caused by subsidence and photochemical production, though thefrontal area comprises only 7% of the whole analysed area. The most important loss-causing process isthe vertical advection, by which ozone is transported up to the higher troposphere. The loss of ozoneby horizontal advection is approximately one third of the whole loss. Cloud effects can not beneglected any more. They lead to an increase of ozone in areas in which concentrations of ozone werenot increased before, mainly in Scandinavia. In addition, compared to the remaining area an increasedproduction of ozone at higher levels of the frontal areas can be observed. This can be attributed to thevertical transport of precursors as NOx and PAN and a higher photolysis rate. If the change of ozoneconcentrations is considered instead of ozone mass fluxes there is to be seen a decrease of -0.29 ppb h-1 , respectively -0.02 ppb h -1  calculated for the whole area. Within the PBL the negative tendency of-1.56 ppb h-1  (respectively - 0.11 ppb h -1  for the whole area) is even clearer.The most important process for the exchange of ozone between PBL and FT is vertical advection. Thisis valid for the frontal areas, where ozone is transported from the PBL into the FT by rising air masses,as well as for the remaining area, where ozone from the FT gets into the PBL by subsidence. A reversemass flow is caused by entrainment. This means that due to the in- and decrease of the PBL-height,which is based on convection, in the frontal areas ozone is mixed back from the FT into the PBL. Forthe remaining area the entrainment results in a net transport from the PBL. Consequently theentrainment counteracts the vertical advection whereas the vertical diffusion can be neglected. 

Der Einfluß von Fronten auf das Ozonbudget der mittleren und unteren Troposphäre

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