Solar cells have attracted much attention due to the climate change and the energy crisis. But it is still a tremendous challenge to design break-through molecules with high cell efficiency. In contrast to the traditional “trial and error” approaches that design the molecules first and study their properties subsequently, the inverse design approach pursued in this Ph.D. project can be used in automatically identifying structures with the optimum property within a chemical space defined by a backbone and possible substituents. In the present work, this approach has been applied to optimize porphyrins in dye-sensitized solar cells and other systems for photovoltaics. The predicted optimal molecules give guidance for future molecular design. Our approach is also applied to study the role of the backbone when optimizing functional groups. The results show that for some properties, the modifications of the backbone have remarkable impacts on the properties and the optimal sets of functional groups. On the other hand, for other properties, these effects are less pronounced. Although solar cells are the motivation of our present inverse-design approaches and the current playground, in principle every conceivable property can be optimized using our inverse- design approaches. In addition, the studied systems can be almost every class of materials, even macro-molecules or monomers. Accordingly, our inverse-design approach is applicable for a wide range of systems and properties.Solarzellen werden als eine Schlüsseltechnologie für die Energiewende betrachtet, aber das Design von Molekülen, die hohe Zelleffizienzen erzielen, ist immernoch eine enorme Heraus- forderung. Im Gegensatz zu klassischen “trial and error” Designansätzen in denen Moleküle erst synthetisiert und anschließend untersucht werden, verfolgt die vorliegende Arbeit einen inversen Designansatz. Hierbei werden, für ein gegebenes chemisches System aus Gerüst und Substituenten, die Systeme mit den optimalen Eigenschaften automatisch bestimmt. In der vorliegenden Arbeit wurden Porphyrine und andere konjugierte Systeme für die Anwendung in Farbstoffsolarzellen und ähnlichen Photovoltaiksystemen untersucht. Die vorhergesagten Moleküle können als Ausgangspunkt für weitere Studien dienen. Ferner wurde der Ein- fluss des Gerüsts auf die Eigenschaften des optimalen Moleküls und seiner Substituenten untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass für einige Eigenschaften Gerüstmodifikationen grundlegenden Einfluss auf die Eigenschaften und Substitutionsmuster haben, andere Eigen- schaften hingegen wenig betroffen sind. Obwohl der hier eingesetzte inverse Designansatz nur für Solarzellen angewandt wurde, steht einer Anwendung für andere chemische An- wendungen wie z. B. heterogene Katalyse und Wasserstoffspeicherung nichts im Wege. Inverses Design kann auf fast alle Materialklassen von Monomeren bis zu Makromolekülen angewandt und für ein breites Feld von Eigenschaften verwendet werden.The German Research Council, National Natural Science Foundation of Chin
