Összetett reakció-diffúzió rendszerek vizsgálata és modelljeik párhuzamosítása = Investigation of complex reaction-diffusion systems and paralellization of their models

Csapadékmintázatokat vizsgáltunk reakció-diffúzió rendszerekben: (i) Egyedüli önszerveződést figyeltünk meg csapadékrendszerekben, ahol spontán kialakuló spirálok megjelenését vettük észre a csapadékfront vékony rétegében; (ii) Egy új csapadékrendszerben egymás utáni frontokat és a frontok torzítását mutattuk meg; (iii) Egy új és univerzális törvényt javasoltunk a reguláris Liesegang mintázatok leírására, amely érvényes több transzport feltétel esetén is. Egy kémiai transzport és ülepedési modellt dolgoztunk ki és kapcsoltunk össze az ózonfluxusok jellemzésére Magyarország területére. Több kémiai alkalmazást is készítettünk (reakció-diffúzió rendszerek modellezése; passzív nyomanyagok légköri terjedésének szimulációja) a P-GRADE fejlesztői környezet és P-GRADE portál segítségével. | Pattern formation phenomena in precipitation systems were investigated: (i) A unique kind of self-organization, the spontaneous appearance of traveling waves, and spiral formation inside a precipitation front was reported; (ii) A new simple reaction-diffusion system was presented focusing on pattern formation phenomena as consecutive precipitation fronts and distortion of the precipitation front; (iii) A new universal law for the regular Liesegang phenomenon has been proposed, which is also valid in the case of various transport dynamics. A chemical transport model and a dry-deposition model have been coupled for the purpose of simulating ozone fluxes over Hungary. Some chemical applications (simulation reaction-diffusion equations; simulation passive tracer from a point source) have been developed using P-GRADE programming environment and P-GRADE portal

Lokális és globális érzékenység-analízis új alkalmazásai a kémiai kinetikában = New applications of local and global sensitivity analysis in chemical kinetics

Az OTKA pályázat keretében végzett kutatások részletes reakciómechanizmusok vizsgálatával foglalkoztak. A kémiai rendszerek meglehetősen szerteágazóak voltak: hidrogén, szénmonoxid és metán égése; metán pirolízise; számos tüzelőanyag (H2, CO, CH4, C2H4, C3H6) oxigénnel alkotott elegyének gyulladása polikristályos platinafelületen; fotokémiai reakciók vizsgálata szmogkamrában és szennyezett szabad levegőben; CCl4 megsemmisítése plazmában reduktív és oxidatív körülmények között; egy biokémiai kinetikai rendszer, a sarjadzó élesztő sejtosztódásának vizsgálata. Minden esetben a vizsgált kémiai folyamatot részletes reakciómechanizmussal írtuk le, ennek alapján szimulációkat végeztünk, és a kapott eredményeket mérési adatokkal hasonlítottuk össze. A mérések vagy a jellemző alkalmazás körülményeinél elvégeztük a reakciórendszerek analízisét. Igénybe vettük a mások által, vagy éppen általunk korábban kifejlesztett módszereket is, de egy sor mechanizmusvizsgálati módszert e kutatások során fejlesztettünk ki és elsőként alkalmaztunk. Ilyen módszerek például a lokális érzékenységi vektorok korrelációjának vizsgálata, a lángsebesség-érzékenységek globális bizonytalanság-analízise, vagy a komponenstér dinamikus dimenziója változásának és az érzékenységi függvények globális hasonlóságának összehasonlítása. A kutatások következtében számos új kémiai ismerethez jutottunk a vizsgált rendszerekről, és új reakciómechanizmus-vizsgáló eszközöket vezettünk be. | All investigations in the project were related to the analysis of detailed reaction mechanisms. A wide variety of chemical systems were investigated, which included the combustion of hydrogen, wet CO and methane; pyrolysis and oxidative pyrolysis of methane; ignition of fuel-oxygen mixtures on polycrystalline platinum catalyst, where the fuels were H2, CO, CH4, C2H4, and C3H6; photochemical ozone formation in smog chambers and in ambient air; decomposition of carbon tetrachloride in RF thermal plasma reactor at neutral and oxidative conditions; molecular regulation network of the cell cycle of budding yeast. In all cases the system was described by a set of chemical reaction steps, simulations were carried out and the reaction mechanism was investigated at the experimental conditions or the conditions of typical applications. The analyses of mechanisms were carried out using tools that had been developed earlier, but also several new tools for mechanism analysis was developed during the project. These new tools include the analysis of the correlation of the local sensitivity vectors, global uncertainty analysis of local sensitivity coefficients, and contrasting the shape of the local sensitivity functions with the change of the dynamical dimension during the simulations. As a result of the project, new chemical knowledge was obtained about the systems investigated and several new methods were introduced for the analysis of complex reaction mechanisms

Városi felszín parametrizációk szerepe és hatása a levegőminőség becslésére beépített környezetben

A levegőminőség előrejelzése összetett feladat, hiszen az áramlási mező mellett számos légszennyező kibocsátását, kémiai reakcióit és ülepedését is figyelembe kell vennünk (Kovács et al., 2019). Egészségtelen levegőminőség leggyakrabban városi környezetben, vagy annak közvetlen közelében figyelhető meg, mivel az ilyen területeken a legnagyobb az antropogén kibocsátás. A numerikus modellezés szempontjából fontos a városi felszín parametrizációja, ami befolyásolja a beépített területeken létrejövő áramlási viszonyokat, amik kihatnak a modell által számított koncentrációértékekre (Chen et al., 2011). Jelen kutatásunkban a városi felszín parametrizációk hatását vizsgáljuk a felszínközeli ózon koncentrációra a WRF-Chem (Weather Research and Forecasting coupled with Chemistry, v4.0) (Peckham et al., 2012) csatolt regionális időjárás-előrejelző és kémiai transzport modell segítségével, különböző városi felszín-modell alkalmazásával készített szimulációkat összehasonlítva egymással

A kémiai mechanizmusok szerepe a levegőminőség-modellezésben

A légszennyezés által okozott egészségügyi károknak és a számítástechnika fejlettségének köszönhetően, az időjárás előrejelzések mellett manapság már jelentős igény mutatkozik a levegőminőség előrejelzésekre is. Az ilyen előrejelzések megvalósításához szükség van egy numerikus modellrendszerre, amely képes elvégezni a komplex meteorológiai és levegő-kémiai számításokat. A modell futtatásához nélkülözhetetlenek az ellenőrzött, nemzetközi kutatócsoportok által létrehozott emissziós nyilvántartások (más szóval kataszterek), amelyek a lehető legtöbb antropogén és természetes forrásból származó légszennyező kibocsátását tartalmazzák egy kiterjedt rácson

Application of a chemical clock in material design: chemically programmed synthesis of zeolitic imidazole framework-8

Here we show a time-programmed and autonomous synthesis of zeolitic imidazole framework-8 (ZIF-8) using a methylene glycol-sulfite clock reaction. The induction period of the driving clock reaction, thus, the appearance of the ZIF-8 can be adjusted by the initial concentration of one reagent of the chemical clock. The autonomously synthesized ZIF-8 showed excellent morphology and crystallinity

Non-autonomous zinc–methylimidazole oscillator and the formation of layered precipitation structures in a hydrogel

Oscillations are one of the intrinsic features of many animate and inanimate systems. The oscillations manifest in the temporal periodic change of one or several physical quantities describing the systems. In chemistry and biology, this physical quantity is the concentration of the chemical species. In most chemical oscillatory systems operating in batch or open reactors, the oscillations persist because of the sophisticated chemical reaction networks incorporating autocatalysis and negative feedback. However, similar oscillations can be generated by periodically changing the environment providing non-autonomous oscillatory systems. Here we present a new strategy for designing a non-autonomous chemical oscillatory system for the zinc–methylimidazole. The oscillations manifested in the periodic change of the turbidity utilizing the precipitation reaction between the zinc ions and 2-methylimidazole (2-met) followed by a partial dissolution of the formed precipitate due to a synergetic effect governed by the ratio of the 2-met in the system. Extending our idea spatiotemporally, we also show that these precipitation and dissolution phenomena can be utilized to create layered precipitation structures in a solid agarose hydrogel

Effect of the Polarity of Solvents on Periodic Precipitation: Formation of Hierarchical Revert Liesegang Patterns

Liesegang pattern (LP) is one example of self-organized periodic precipitation patterns in nonequilibrium systems. Several studies have demonstrated that the LP morphology can track physicochemical environmental conditions (e.g., temperature); however, the polarity effect has not been explored to date. In this study, a copper chromate system is used to reveal the impact of solvent polarity on the evolving LP structure using water/organic solvent mixtures. In the typical case of using water/dimethyl sulfoxide (DMSO) mixtures, two drastic changes in LP morphology with increasing DMSO contents were found: (i) increasing frequency of the original structure and (ii) formation of a hierarchical pattern with the appearance of another, lower-frequency structure. Furthermore, the simulation model operating with a bimodal size distribution, allowing both homogeneous and heterogeneous precipitations showed good agreement with the experimental results. Therefore, this study demonstrated that LP can be tailored by solvent polarity and can be used for designing hierarchical precipitation patterns in a straightforward manner