Optimization of Self-Assembled Particle Deposition for Colloidal Lithography Nano/Micro-Patterning

Colloidal lithography (CL) is nowadays considered a preferential nano/micro-patterning method for photovoltaic structuring, as it is an inexpensive and highly scalable soft-lithography technique allowing nanoscale precision over indefinitely large areas. Photonic wavelength-sized structures are on the top of the list of solutions that can boost photovoltaic performance without significantly increasing cost, as they enable pronounced broadband anti-reflection, LT effects, and even self-cleaning functionality. In particular, recent research suggested that these micro-structures can boost not only the efficiency but also the stability of the emergent perovskite solar cell technology. CL methods critically depend on the long-range ordered self-assembly that can be attained upon deposition of the particles’ array used as a mask, which is performed via the Langmuir-Blodgett method. However, it is still challenging to achieve the desired deposition quality particularly with the preferential polystyrene colloids with wavelength-scale dimensions. This thesis is focused on tackling this challenge and in the optimization of the self-assembly deposition of polystyrene nanospheres monolayers onto flexible substrates, as a part of a full CL method for photonic-enhancement purposes in thin-film solar cells. In this work, we report a breakthrough in our Langmuir-Blodgett (LB) method which prevents wavelength-sized particles from sinking into the aqueous sub-phase and spontaneously form the desired close-packed hexagonal monolayer. This was attained by using sodium dodecyl sulfate (SDS) to reduce the aqueous sub-phase surface tension and hence improve the air-water interface stability of polystyrene spheres of various diameters. The addition of SDS, with best results at 4.5 mg/l concentration, showed remarkable improvement on the self-assembly step, by avoiding the nanospheres sinking and by producing uniform high-quality monolayer films. The quality of the deposition was also improved by controlling the LB barrier closing rate and increasing the self-assembly work area, which resulted in fully patterned flexible substrates.A litografia coloidal é atualmente vista como método preferencial para a micro e nanopadronização de estruturas fotónicas, já que se revela de baixo custo e com potencial de aplicação a largas escalas. As nanoestruturas fotónicas estão no topo da lista de soluções que podem assegurar uma melhoria significativa na eficiência fotovoltaica sem aumento do custo, permitindo efeitos de anti reflexão, captura de luz e até de autolimpeza. Estudos recentes sugerem que este tipo de microestruturas poderá não só beneficiar a eficiência dos dispositivos como melhorar a estabilidade da tecnologia emergente de células solares de perovskita. Esta técnica depende da área de automontagem ordenada que se obtém com a deposição de partículas coloidal como máscara, através de métodos como Langmuir-Blodgett. No entanto, revela-se difícil a deposição de partículas de poliestireno com dimensões da escala típica dos comprimentos de onda. Esta tese foca-se em ultrapassar este obstáculo e otimizar a deposição em substratos flexíveis, de modo a aplicar num método de litografia coloidal para o melhoramento fotónico de células solares de filme fino. No decurso deste trabalho, reportamos a otimização do nosso método Langmuir Blodgett (LB) de modo a prevenir que partículas mais pequenas se afundem, permitindo a formação de uma monocamada ordenada e com estrutura hexagonal, como desejado. Isto deve se à dissolução de dodecil sulfato de sódio (SDS) na subfase aquosa de modo a reduzir a sua tensão superficial, melhorando a estabilidade das esferas na interface ar-água. A adição de SDS, a uma melhor concentração de 4.5 mg/l, revelou melhorias significativas na automontagem, evitando o afundamento das nanoesferas e permitindo a produção de uma monocamada de elevada qualidade para a deposição. A qualidade da deposição foi também otimizada através do controlo do fecho de barreiras e do aumento da área dedicada à automontagem, resultando em substratos totalmente depositados

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