Light scattering spectra of supercooled molecular liquids

The light scattering spectra of molecular liquids are derived within a generalized hydrodynamics. The wave vector and scattering angle dependences are given in the most general case and the change of the spectral features from liquid to solidlike is discussed without phenomenological model assumptions for (general) dielectric systems without long-ranged order. Exact microscopic expressions are derived for the frequency-dependent transport kernels, generalized thermodynamic derivatives and the background spectra.Comment: 12 page

THERMAL AND STIMULATED MOLECULAR SCATTERING OF LIGHT IN LIQUIDS

On étudie la dépendance en fonction de la température du spectre de la lumière diffusée par les fluctuations d'anisotropie dans des liquides (salol et benzophénone). On observe deux branches pour l'écartement entre les composantes du doublet dû aux ondes transverses. Il y a branche à basse température, pour laquelle l'écartement entre composantes décroît quand la température croît, et il y a une branche à haute température, pour laquelle l'écartement décroît quand la température décroît. Dans les ailes de la raie Rayleigh des liquides que nous avons étudiés, on peut distinguer deux lorentziennes dont les largeurs diffèrent de deux ordres de grandeur. On définit deux temps de relaxation à partir de ces données. En se servant de ces mesures et des données de la dépendance en fonction de la température d'un autre paramètre, on montre que la théorie de Rytov avec deux temps de relaxation pour l'anisotropie décrit très bien la dépendance en fonction de la température de l'écartement entre les composantes de la structure fine des ailes de la raie Rayleigh. On a aussi mesuré le gain dû à la diffusion Rayleigh stimulée dépolarisée. On a observé le phénomène de la diffusion thermique stimulée due à l'effet électrocalorique dans les liquides qu'on a étudiés.The temperature dependence of the spectrum of the light scattered by anisotropy fluctuations is studied in liquids (salol and benzophenone). Two branches are observed in the temperature dependence of the splitting between the components of the doublet induced by shear waves. There is a low temperature branch, in which the splitting between the compoments decreases when temperature increases, and there is a high temperature branch, in which this splitting decreases when temperature decreases. In the Rayleigh line wing of the liquids that were studied one can distinguish two lorentzians the width of which differed by two orders. Two relaxation times and their temperature dependence are defined from these data. With the use of these measurements and data of the temperature dependence of an other parameter it is shown that Rytov's theory with two times of anisotropy relaxation describes very well the temperature behaviour of the splitting between components of Rayleigh wing fine structure. The gain of stimulated Rayleigh line wing light scattering is measured as well. The phenomenon of stimulated temperature light scattering due to an electrocalorical effect is observed in the liquids that were studied