Preferential oxidation of CO in presence of H2: behavior of PtSn/y-Al2O3 catalysts modified by K or Ba

The behavior of catalysts based on Pt/y -Al2O3 is analyzed in the CO oxidation reaction. Experiments were performed in the temperature range between 50°C and 250°C with a feed H2 rich, and a concentration of 1% CO and 0.6% O2 Catalysts studied were: monometallic Pt/ y-Al2O3, bimetallic PtSn/ -Al2O3 with a ratio Sn/Pt=1.6 at/at and two catalysts prepared by modification of the last one with K or Ba. The catalyst that showed maximum activity and selectivity levels is the PtSnK/y -Al2O3. The tin addition increases the activity which allows the reaction to occur at lower temperatures due to the decrease in the CO-Pt interaction. The addition of K or Ba produces a subsequent improvement with respect to the CO oxidation temperature, which leads to a selectivity increase. The selectivity of the CO oxidation passes through a maximum value as a function of the temperature. This maximum is explained by the importance acquired by the reverse of water gas shift reaction at temperatures near 200ºCCentro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicada

Preferential oxidation of CO in presence of H2: behavior of PtSn/y-Al2O3 catalysts modified by K or Ba

The behavior of catalysts based on Pt/y -Al2O3 is analyzed in the CO oxidation reaction. Experiments were performed in the temperature range between 50°C and 250°C with a feed H2 rich, and a concentration of 1% CO and 0.6% O2 Catalysts studied were: monometallic Pt/ y-Al2O3, bimetallic PtSn/ -Al2O3 with a ratio Sn/Pt=1.6 at/at and two catalysts prepared by modification of the last one with K or Ba. The catalyst that showed maximum activity and selectivity levels is the PtSnK/y -Al2O3. The tin addition increases the activity which allows the reaction to occur at lower temperatures due to the decrease in the CO-Pt interaction. The addition of K or Ba produces a subsequent improvement with respect to the CO oxidation temperature, which leads to a selectivity increase. The selectivity of the CO oxidation passes through a maximum value as a function of the temperature. This maximum is explained by the importance acquired by the reverse of water gas shift reaction at temperatures near 200ºCCentro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicada

Preferential oxidation of CO in presence of H2. Behavior of PtSn/g-Al2O3 catalysts modified by K or Ba

The behavior of catalysts based on Pt/ -Al2O3 is analyzed in the CO oxidation reaction. Experiments were performed in the temperature range between 50°C and 250°C with a feed H2 rich, and a concentration of 1% CO and 0.6% O2 Catalysts studied were: monometallic Pt/ -Al2O3, bimetallic PtSn/ -Al2O3 with a ratio Sn/Pt=1.6 at/at and two catalysts prepared by modification of the last one with K or Ba. The catalyst that showed maximum activity and selectivity levels is the PtSnK/ -Al2O3. The tin addition increases the activity which allows the reaction to occur at lower temperatures due to the decrease in the CO-Pt interaction. The addition of K or Ba produces a subsequent improvement with respect to the CO oxidation temperature, which leads to a selectivity increase. The selectivity of the CO oxidation passes through a maximum value as a function of the temperature. This maximum is explained by the importance acquired by the reverse of water gas shift reaction at temperatures near 200ºCFil: Siri, Guillermo Jorge. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo En Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Bertolini, Guillermo Ramon. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo En Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Ferretti, Osmar Alberto. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo En Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; Argentin

Hydrogenation of Glucose on a Carbon-Supported Ru Catalyst: Optimization of the Reaction Conditions

The catalytic hydrogenation of D-glucose over a 3 wt% Ru/C catalyst wasstudied varying the operating conditions in mild conditions range to optimizethe obtention of D-sorbitol. The stirring speed, temperature, pressure, andinitial glucose concentration were varied between 250 - 700 rpm, 343 - 383 K,0.5 - 2 MPa, and 0.033 - 0.133 M, respectively. To verify the absence of masstransport limitations, the diffusion of reagents in the gas-liquid interface, theliquid-solid interface, and the internal diffusion in the particles were evaluated.Under the operating conditions studied, the reaction rate showed anorder with respect to H2 of 0.586 and with respect to glucose of 0.406. The kineticdata were adjusted using 3 general models and 19 different sub-modelsbased on Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson (LHHW) kinetics. Model3a was the best one interpreting the aqueous phase hydrogenation of glucose(both reagents competitively adsorbed on the catalyst). The H2 adsorption isdissociative and the rate-limiting step is the surface chemical reaction.Fil: Musci, Juan José. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro de Investigaciones y Transferencia del Noroeste de la Provincia de Buenos Aires. Universidad Nacional del Noroeste de la Provincia de Buenos Aires. Centro de Investigaciones y Transferencia del Noroeste de la Provincia de Buenos Aires; Argentina. Universidad Nacional del Noroeste de la Provincia de Buenos Aires. Departamento de Ciencias Básicas y Experimentales; ArgentinaFil: Chiosso, María Eugenia. Universidad Nacional del Noroeste de la Provincia de Buenos Aires. Departamento de Ciencias Básicas y Experimentales; Argentina. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro de Investigaciones y Transferencia del Noroeste de la Provincia de Buenos Aires. Universidad Nacional del Noroeste de la Provincia de Buenos Aires. Centro de Investigaciones y Transferencia del Noroeste de la Provincia de Buenos Aires; ArgentinaFil: Siri, Guillermo Jorge. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro Científico Tecnológico Conicet - La Plata. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas "Dr. Jorge J. Ronco". Universidad Nacional de la Plata. Facultad de Ciencias Exactas. Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicadas; ArgentinaFil: Casella, Mónica Laura. Consejo Nacional de Investigaciones Científicas y Técnicas. Centro de Investigaciones y Transferencia del Noroeste de la Provincia de Buenos Aires. Universidad Nacional del Noroeste de la Provincia de Buenos Aires. Centro de Investigaciones y Transferencia del Noroeste de la Provincia de Buenos Aires; Argentina. Universidad Nacional del Noroeste de la Provincia de Buenos Aires. Departamento de Ciencias Básicas y Experimentales; Argentin

Liquid-phase oxidation of glycerol over a Pt/C catalyst : Optimization of the reaction conditions

La oxidación en fase líquida de glicerol (Gly) se investigó sistemáticamente empleando un catalizador Pt/C. El catalizador se preparó por impregnación con una solución de (NH4)2[PtCl4], con el fin de obtener un 1% en peso de Pt. Se lo caracterizó por AAS, TEM y TPR. Las condiciones de reacción se optimizaron realizando experimentos en el intervalo de temperatura entre 40 y 60ºC, relación molar Gly/Pt entre 4000 y 10000, pH entre 5 y 13 y concentración de H2O2como para obtener entre 2.5 y 10 volúmenes de oxígeno activo en el reactor. Las condiciones óptimas de reacción se identificaron como 60°C, Gly/Pt = 4000, pH = 5, concentración de H2O2 suficiente para obtener 10vol de O2, 100 mg de catalizador y agitación constante. Bajo estas condiciones, se obtuvo una selectividad máxima de ácido glicérico (GlyA) del 57.1% con una conversión de Gly de 37%.Liquid-phase glycerol (Gly) oxidation was investigated systematically over a Pt/C catalyst. The catalyst was prepared by impregnation with a (NH4)2[PtCl4] solution, in order to obtain a 1 wt% Pt. The catalyst was characterized by AAS, TEM and TPR techniques. The reaction conditions were optimized by conducting experiments in the range of temperature from 40 to 60°C, Gly/Pt molar ratio between 4000 and 10000, pH between 5 and 13 and H2O2 concentration in order to get between 2.5 and 10 volumes of active oxygen in the reactor. The optimum reaction conditions were identified as 60°C, Gly/Pt = 4000, pH= 5, H2O2 concentration enough to obtain 10vol of O2, 100 mg catalyst and constant stirring. Under these conditions, a maximum glyceric acid (GlyA) selectivity of 57.1% was obtained at 37% Gly conversion.Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias AplicadasFacultad de Ingenierí

Liquid-phase oxidation of glycerol over a Pt/C catalyst : Optimization of the reaction conditions

La oxidación en fase líquida de glicerol (Gly) se investigó sistemáticamente empleando un catalizador Pt/C. El catalizador se preparó por impregnación con una solución de (NH4)2[PtCl4], con el fin de obtener un 1% en peso de Pt. Se lo caracterizó por AAS, TEM y TPR. Las condiciones de reacción se optimizaron realizando experimentos en el intervalo de temperatura entre 40 y 60ºC, relación molar Gly/Pt entre 4000 y 10000, pH entre 5 y 13 y concentración de H2O2como para obtener entre 2.5 y 10 volúmenes de oxígeno activo en el reactor. Las condiciones óptimas de reacción se identificaron como 60°C, Gly/Pt = 4000, pH = 5, concentración de H2O2 suficiente para obtener 10vol de O2, 100 mg de catalizador y agitación constante. Bajo estas condiciones, se obtuvo una selectividad máxima de ácido glicérico (GlyA) del 57.1% con una conversión de Gly de 37%.Liquid-phase glycerol (Gly) oxidation was investigated systematically over a Pt/C catalyst. The catalyst was prepared by impregnation with a (NH4)2[PtCl4] solution, in order to obtain a 1 wt% Pt. The catalyst was characterized by AAS, TEM and TPR techniques. The reaction conditions were optimized by conducting experiments in the range of temperature from 40 to 60°C, Gly/Pt molar ratio between 4000 and 10000, pH between 5 and 13 and H2O2 concentration in order to get between 2.5 and 10 volumes of active oxygen in the reactor. The optimum reaction conditions were identified as 60°C, Gly/Pt = 4000, pH= 5, H2O2 concentration enough to obtain 10vol of O2, 100 mg catalyst and constant stirring. Under these conditions, a maximum glyceric acid (GlyA) selectivity of 57.1% was obtained at 37% Gly conversion.Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias AplicadasFacultad de Ingenierí

Utilización de fases de Anderson Rh(III)-hexamolibdato soportadas en γ-A₂O₃ como catalizadores para la eliminación de NO₃- y NO₂- en aguas

Se realizó la preparación de un catalizador empleando una fase de Anderson Rh(III)-hexamolibdato (RhMo₆) y otro convencional obtenido por impregnación sucesiva de sales de ambos metales (RhMo), ambos soportados en γ-Al₂O₃. La caracterización de la fase pura y de los catalizadores se realizó utilizando DRX, Microscopía-SEM-EDS y Espectroscopía vibracional Raman Microprobe, con las cuales se observó la conservación de la fase cuando es soportada. La interacción heteropolianión-soporte se analizó mediante Reducción a Temperatura Programada. Este estudio permitió comprobar un efecto sinérgico entre el Rh y Mo, a través del cual la reducibilidad del Mo se vio promovida por la presencia del metal noble. Ambos catalizadores fueron empleados en la reacción de hidrogenación de NO₃- a N₂. Con el catalizador conteniendo la fase de Anderson (RhMo₆/(G)) se logró la eliminación prácticamente total de NO₃-, con una selectividad a N₂ superior al 98%. Cuando la reacción se llevó a cabo en presencia de CO₂, la actividad del catalizador RhMo₆/(G) disminuyó, pero se logró que la selectividad del intermediario NO₂- fuera cero y la selectividad hacia N₂ aumentara hasta un 99.75%.Two Rh-Mo catalysts were prepared: one using a Rh(III)-hexamolibdate Anderson phase (RhMo₆) and the other through conventional successive impregnation of both metal salts (RhMo). Both catalysts were supported on γ-Al₂O₃. Characterization of the pure phase and of the catalysts was performed using XRD, SEM-EDS-Microscopy and Raman Microprobe Vibrational Spectroscopy, which allowed observing the preservation of the phase structure when it was supported. The heteropolyanion-support interaction was analyzed by Temperature-programmed reduction. This study allowed us to check a synergic effect between Rh and Mo, through which Mo reducibility was promoted by the presence of the noble metal. Both catalysts were used in the NO₃- to N₂ hydrogenation reaction. With the catalyst containing the Anderson phase (RhMo₆/(G)) the virtual elimination of NO₃- was achieved, with a selectivity towards N₂ higher than 98%. When the reaction was conducted in the presence of CO₂, its activity decreased, but the selectivity towards NO₂- was almost zero and the selectivity towards N₂ increased to 99.75%.Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias Aplicada

Use of Rh (III)-Heteropolymolybdate as Potential Catalysts for the Removal of Nitrates in Human Drinking Water: Synthesis, Characterisation and Catalytic Performance

The investigation and development of technologies to remediate water contaminated with NO3 − are constantly increasing. An economically and potentially effective alternative is based on the catalytic hydrogenation of NO3 − to N2. With this objective, bimetallic RhMo6 catalysts based on Anderson-type heteropolyanion (RhMo6O24H6)3− were prepared and characteri3ed in order to obtain well-defined bimetallic catalyst. The catalysts were supported on Al2O3 with different textural properties and on silica. The heteropolyanion-support interaction was analysed by temperature-programmed reduction (TPR) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The differences obtained in activity and selectivity to the different products can be assigned to the different interaction between the RhMo6 Anderson phase and the supports. The RhMo6/G, (G: γ-Al2O3) system showed the best catalytic performance. This catalyst exhibited the lowest reduction temperature of Rh and Mo in the TPR assay and a Rh/Mo surface ratio similar to that of the original phase, as observed by XPS analysis. These studies allowed us to verify a synergic effect between Rh and Mo, through which Mo reducibility was promoted by the presence of the noble metal. The catalytic activity was favoured by the active sites generated from the Anderson phase. This fact was confirmed by comparing the activity of RhMo6/Gwith that corresponding to a conventional catalyst prepared through successive impregnation of both Rh (III) and Mo (VI) salts.Centro de Investigación y Desarrollo en Ciencias AplicadasComisión de Investigaciones Científicas de la provincia de Buenos Aire

Influencia del soporte en catalizadores FePt para la reacción de CO-PROX

En el presente trabajo se prepararon catalizadores de 1% Pt/γ-Al2O3 y 1% Pt/SiO2 sobre los que se depositaron diferentes cargas de Fe. Estos fueron evaluados en la reacción de oxidación preferencial de CO (CO-PROX) entre 60 y 270°C con relación estequiométrica O2/CO. Los catalizadores fueron estudiados por reducción a temperatura programada (TPR), revelando que existe una fuerte interacción entre los metales. Los resultados de los ensayos de actividad muestran que el agregado de Fe en los catalizadores Pt/Al2O3 mejora la conversión de CO y que la adición de Fe en el catalizador Pt/SiO2 conduce a conversiones similares a las del catalizador 1% Pt/SiO2, aunque a menores temperaturas. Cada serie presenta una carga óptima de hierro con la cual se logró la mayor conversión de CO.Publicado en Terceras Jornadas de Investigación, Transferencia y Extensión. La Plata : Universidad Nacional de La Plata, 2015.Facultad de Ingenierí

Influencia del soporte en catalizadores FePt para la reacción de CO-PROX

En el presente trabajo se prepararon catalizadores de 1% Pt/γ-Al2O3 y 1% Pt/SiO2 sobre los que se depositaron diferentes cargas de Fe. Estos fueron evaluados en la reacción de oxidación preferencial de CO (CO-PROX) entre 60 y 270°C con relación estequiométrica O2/CO. Los catalizadores fueron estudiados por reducción a temperatura programada (TPR), revelando que existe una fuerte interacción entre los metales. Los resultados de los ensayos de actividad muestran que el agregado de Fe en los catalizadores Pt/Al2O3 mejora la conversión de CO y que la adición de Fe en el catalizador Pt/SiO2 conduce a conversiones similares a las del catalizador 1% Pt/SiO2, aunque a menores temperaturas. Cada serie presenta una carga óptima de hierro con la cual se logró la mayor conversión de CO.Publicado en Terceras Jornadas de Investigación, Transferencia y Extensión. La Plata : Universidad Nacional de La Plata, 2015.Facultad de Ingenierí