16 research outputs found

    Temperature influence on water transport in hardened cement pastes

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    International audienceDescribing water transport in concrete is an important issue for the durability assessment of radioactive wastemanagement reinforced concrete structures. Due to the waste thermal output such structures would besubmitted to moderate temperatures (up to 80 °C). We have then studied the influence of temperature onwater transport within hardened cement pastes of four different formulations. Using a simplified approach(describing only the permeation of liquid water) we characterized the properties needed to describe watertransport (up to 80 °C) using dedicated experiments. For each hardened cement paste the results are presentedand discussed

    ÉCLAIRE - Effects of Climate Change on Air Pollution Impacts and Response Strategies for European Ecosytems - second periodic report 01/04/2013 to 30/09/2014

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    ECLAIRE: Effects of Climate Change on Air Pollution Impacts and Response Strategies for European Ecosystems. Project final report

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    The central goal of ECLAIRE is to assess how climate change will alter the extent to which air pollutants threaten terrestrial ecosystems. Particular attention has been given to nitrogen compounds, especially nitrogen oxides (NOx) and ammonia (NH3), as well as Biogenic Volatile Organic Compounds (BVOCs) in relation to tropospheric ozone (O3) formation, including their interactions with aerosol components. ECLAIRE has combined a broad program of field and laboratory experimentation and modelling of pollution fluxes and ecosystem impacts, advancing both mechanistic understanding and providing support to European policy makers. The central finding of ECLAIRE is that future climate change is expected to worsen the threat of air pollutants on Europe’s ecosystems. Firstly, climate warming is expected to increase the emissions of many trace gases, such as agricultural NH3, the soil component of NOx emissions and key BVOCs. Experimental data and numerical models show how these effects will tend to increase atmospheric N deposition in future. By contrast, the net effect on tropospheric O3 is less clear. This is because parallel increases in atmospheric CO2 concentrations will offset the temperature-driven increase for some BVOCs, such as isoprene. By contrast, there is currently insufficient evidence to be confident that CO2 will offset anticipated climate increases in monoterpene emissions. Secondly, climate warming is found to be likely to increase the vulnerability of ecosystems towards air pollutant exposure or atmospheric deposition. Such effects may occur as a consequence of combined perturbation, as well as through specific interactions, such as between drought, O3, N and aerosol exposure. These combined effects of climate change are expected to offset part of the benefit of current emissions control policies. Unless decisive mitigation actions are taken, it is anticipated that ongoing climate warming will increase agricultural and other biogenic emissions, posing a challenge for national emissions ceilings and air quality objectives related to nitrogen and ozone pollution. The O3 effects will be further worsened if progress is not made to curb increases in methane (CH4) emissions in the northern hemisphere. Other key findings of ECLAIRE are that: 1) N deposition and O3 have adverse synergistic effects. Exposure to ambient O3 concentrations was shown to reduce the Nitrogen Use Efficiency of plants, both decreasing agricultural production and posing an increased risk of other forms of nitrogen pollution, such as nitrate leaching (NO3-) and the greenhouse gas nitrous oxide (N2O); 2) within-canopy dynamics for volatile aerosol can increase dry deposition and shorten atmospheric lifetimes; 3) ambient aerosol levels reduce the ability of plants to conserve water under drought conditions; 4) low-resolution mapping studies tend to underestimate the extent of local critical loads exceedance; 5) new dose-response functions can be used to improve the assessment of costs, including estimation of the value of damage due to air pollution effects on ecosystems, 6) scenarios can be constructed that combine technical mitigation measures with dietary change options (reducing livestock products in food down to recommended levels for health criteria), with the balance between the two strategies being a matter for future societal discussion. ECLAIRE has supported the revision process for the National Emissions Ceilings Directive and will continue to deliver scientific underpinning into the future for the UNECE Convention on Long-range Transboundary Air Pollution

    ECLAIRE third periodic report

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    The ÉCLAIRE project (Effects of Climate Change on Air Pollution Impacts and Response Strategies for European Ecosystems) is a four year (2011-2015) project funded by the EU's Seventh Framework Programme for Research and Technological Development (FP7)

    Impact de la température sur la carbonatation des matériaux cimentaires : prise en compte des transferts hydriques

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    Carbonation is the major cause of degradation of reinforced concrete structures. It leads to rebar corrosion and cracking of the concrete cover. In the framework of radioactive waste management, cement-based materials used as building material for structures or containers would be simultaneously submitted to heating (due to the waste thermal output), subsequent drying and atmospheric carbon dioxide. Such environmental conditions are expected to modify the carbonation mechanisms (with respect to temperature). In order to describe their long-term evolution of material, a double approach was developed, combining the description of carbonation and drying for temperatures up to 80°C to complement available data at ambient temperature. The present work focuses on the durability study off our hardened cement pastes; two of them are derived from the reference formulations selected by Andra(CEM I and CEM V) and a low-pH mix. The first experimental campaign focuses on moisture transfer. The effect of temperature on drying is investigated through water vapour desorption experiments. The first desorption isotherms of four hardened cement pastes was characterized at 20, 50 and 80°C. The results show a significant influence of the temperature. For a given relative humidity (RH) the water content equilibrium is always reduced temperature is increased and the starting point of capillary condensation is shifted towards higher RHs. The experimental campaign is complemented through modelling activities. The impact of temperature on the first desorption isotherms is effectively described using the Clausius-Clapeyron equation(characterization of the isosteric heat of adsorption). The intrinsic permeability to water is evaluated through inverse analysis by reprocessing the experimental weight loss of initially saturated samples submitted to constant environmental conditions. The intrinsic permeability appears to increase with temperature in relation to the observed microstructure evolution (porosity coarsening).The environmental conditions impact is studied using preconditioned samples (12 different RHs and 20,50 and 80°C) and accelerated carbonation tests. The latter are performed in a new device allowing accurate control of the environmental conditions as well as the carbon dioxide concentration. The carbonated depths and the mineralogical modifications induced by carbonation are assessed using XRDand TGA for each temperature and RH. Most of the mineralogical modifications notified in temperature(hydrates consumption and nature of crystallographic phase of calcium carbonate) are similar with these identified at ambient temperature. Yet the results show a significant influence of the environmental conditions on calcium carbonate polymorphic abundance: the lower the RH, the more abundant the metastable phases (vaterite and aragonite).The rate of the polymorphic transformation (from the metastable states into calcite by dissolution precipitation)is believed to decrease with RH because of lack of liquid water. A significant influence of the environmental conditions on the carbonation rate is also observed. It depends of the competition between the temperature effect on moisture transfer and retrograde solubility of reactants. Carbonation depths appear to be maximal at the RH-starting point of capillary condensation of each material and temperature. Carbonation depths increase with temperature until a limit of temperature characteristic of the material. Above this temperature, reactants solubility might control the main process.La carbonatation est une pathologie du béton armé qui peut engendrer la corrosion des armatures et à terme de la fissuration. Dans le cadre de la gestion des déchets radioactifs, les structures et les conteneurs seraient soumis simultanément à un échauffement (exothermie des déchets), au CO2 atmosphérique, ainsi qu'à un séchage important. Afin de rendre compte de leur évolution à l'échelle séculaire, les données actuelles relatives à la carbonatation à température ambiante doivent être complétées, d'une part par une description de la phénoménologie en température, et d'autre part, par la prise en compte de l'impact des transferts hydriques en température (séchage) sur la carbonatation en insaturé. Le travail présenté se focalise sur l’étude de la durabilité de quatre pâtes de ciment différentes dont deux sont directement dérivées des formulations de référence sélectionnées par l’Andra (CEM I et CEM V) et un mélange baspH. Le premier volet est dédié à l'étude des transferts hydriques reposant sur la conduite d'essais de désorption. Il a notamment permis la caractérisation des isothermes de désorption en température (20, 50et 80°C). L'impact thermique modifie les isothermes : la teneur en eau à l’équilibre chute avec la température et le point d'amorçage de la condensation capillaire est déplacé. Une phase de modélisation a conjointement été conduite en support aux expérimentations. L'utilisation de l'équation de Clausius-Clapeyron a permis de décrire l'effet de la température sur les isothermes (par la détermination de la chaleur isostérique d’adsorption de chacun des matériaux). Bien que l'impact de la température sur la microstructure des pâtes de ciment soit avéré, la prise en compte du déplacement des équilibres thermodynamiques suffit à restituer cet effet thermique sur les isothermes. La détermination des perméabilités intrinsèques par exploitation des cinétiques de désorption (par analyse inverse) a montré la thermoactivation du transport d'eau. La contribution de l'évolution de la microstructure en température ne peut-être négligée sur la perméabilité des matériaux.Le deuxième volet exploratoire, est consacré à l'étude de la carbonatation en température. Il repose sur la mise en place d'un dispositif de carbonatation spécifique (fonctionnement en température) et la conduite d'essais de carbonatation à HR et température contrôlées. La campagne de caractérisation (DRX et ATG)a conduit à l'obtention de profils de carbonatation caractéristiques de chaque couple (HR, Température).Les évolutions minéralogiques (décomposition des hydrates, distribution polymorphique du carbonate de calcium précipité) mises en évidence en température se rapprochent de celles identifiées à température ambiante. En revanche, il ressort que les conditions environnementales influencent significativement les proportions polymorphiques : plus l'HR est faible, plus les teneurs en phases métastables (vatérite,aragonite) sont élevées. Les réactions de dissolution-précipitation mises en jeu dans la transformation polymorphique (des états métastables vers la calcite) sont inhibées à faible HR, par manque de milieu réactionnel. La cinétique de carbonatation, également impactée par les conditions environnementales, est régie par la concurrence de l'effet thermique sur les transferts hydriques et sur la solubilité rétrograde des réactifs. Les profondeurs carbonatées sont maximales aux points d'amorçage de la condensation capillaire propres aux différents matériaux et à chaque température. Les profondeurs carbonatées augmentent avec la température jusqu'à une température limite, caractéristique de la formulation, au-delà de laquelle la solubilité rétrograde des réactifs deviendrait le facteur limitant.Cette phase de compréhension des mécanismes mis en jeu dans la carbonatation en température et de leur niveau de couplage effectuée, les modèles prédictifs de carbonatation en insaturé pourront être étendus à l'application en température. Les résultats de ce travail fournissent les données d'entrées et de validation nécessaires à la validation des simulations numériques

    Effect of temperature on the drying and on the atmospheric carbonation of cementitious materials

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    La carbonatation est une pathologie du béton armé qui peut engendrer la corrosion des armatures et à terme de la fissuration. Dans le cadre de la gestion des déchets radioactifs, les structures et les conteneurs seraient soumis simultanément à un échauffement (exothermie des déchets), au CO2 atmosphérique, ainsi qu'à un séchage important. Afin de rendre compte de leur évolution à l'échelle séculaire, les données actuelles relatives à la carbonatation à température ambiante doivent être complétées, d'une part par une description de la phénoménologie en température, et d'autre part, par la prise en compte de l'impact des transferts hydriques en température (séchage) sur la carbonatation en insaturé. Le travail présenté se focalise sur l’étude de la durabilité de quatre pâtes de ciment différentes dont deux sont directement dérivées des formulations de référence sélectionnées par l’Andra (CEM I et CEM V) et un mélange baspH. Le premier volet est dédié à l'étude des transferts hydriques reposant sur la conduite d'essais de désorption. Il a notamment permis la caractérisation des isothermes de désorption en température (20, 50et 80°C). L'impact thermique modifie les isothermes : la teneur en eau à l’équilibre chute avec la température et le point d'amorçage de la condensation capillaire est déplacé. Une phase de modélisation a conjointement été conduite en support aux expérimentations. L'utilisation de l'équation de Clausius-Clapeyron a permis de décrire l'effet de la température sur les isothermes (par la détermination de la chaleur isostérique d’adsorption de chacun des matériaux). Bien que l'impact de la température sur la microstructure des pâtes de ciment soit avéré, la prise en compte du déplacement des équilibres thermodynamiques suffit à restituer cet effet thermique sur les isothermes. La détermination des perméabilités intrinsèques par exploitation des cinétiques de désorption (par analyse inverse) a montré la thermoactivation du transport d'eau. La contribution de l'évolution de la microstructure en température ne peut-être négligée sur la perméabilité des matériaux.Le deuxième volet exploratoire, est consacré à l'étude de la carbonatation en température. Il repose sur la mise en place d'un dispositif de carbonatation spécifique (fonctionnement en température) et la conduite d'essais de carbonatation à HR et température contrôlées. La campagne de caractérisation (DRX et ATG)a conduit à l'obtention de profils de carbonatation caractéristiques de chaque couple (HR, Température).Les évolutions minéralogiques (décomposition des hydrates, distribution polymorphique du carbonate de calcium précipité) mises en évidence en température se rapprochent de celles identifiées à température ambiante. En revanche, il ressort que les conditions environnementales influencent significativement les proportions polymorphiques : plus l'HR est faible, plus les teneurs en phases métastables (vatérite,aragonite) sont élevées. Les réactions de dissolution-précipitation mises en jeu dans la transformation polymorphique (des états métastables vers la calcite) sont inhibées à faible HR, par manque de milieu réactionnel. La cinétique de carbonatation, également impactée par les conditions environnementales, est régie par la concurrence de l'effet thermique sur les transferts hydriques et sur la solubilité rétrograde des réactifs. Les profondeurs carbonatées sont maximales aux points d'amorçage de la condensation capillaire propres aux différents matériaux et à chaque température. Les profondeurs carbonatées augmentent avec la température jusqu'à une température limite, caractéristique de la formulation, au-delà de laquelle la solubilité rétrograde des réactifs deviendrait le facteur limitant.Cette phase de compréhension des mécanismes mis en jeu dans la carbonatation en température et de leur niveau de couplage effectuée, les modèles prédictifs de carbonatation en insaturé pourront être étendus à l'application en température. Les résultats de ce travail fournissent les données d'entrées et de validation nécessaires à la validation des simulations numériques.Carbonation is the major cause of degradation of reinforced concrete structures. It leads to rebar corrosion and cracking of the concrete cover. In the framework of radioactive waste management, cement-based materials used as building material for structures or containers would be simultaneously submitted to heating (due to the waste thermal output), subsequent drying and atmospheric carbon dioxide. Such environmental conditions are expected to modify the carbonation mechanisms (with respect to temperature). In order to describe their long-term evolution of material, a double approach was developed, combining the description of carbonation and drying for temperatures up to 80°C to complement available data at ambient temperature. The present work focuses on the durability study off our hardened cement pastes; two of them are derived from the reference formulations selected by Andra(CEM I and CEM V) and a low-pH mix. The first experimental campaign focuses on moisture transfer. The effect of temperature on drying is investigated through water vapour desorption experiments. The first desorption isotherms of four hardened cement pastes was characterized at 20, 50 and 80°C. The results show a significant influence of the temperature. For a given relative humidity (RH) the water content equilibrium is always reduced temperature is increased and the starting point of capillary condensation is shifted towards higher RHs. The experimental campaign is complemented through modelling activities. The impact of temperature on the first desorption isotherms is effectively described using the Clausius-Clapeyron equation(characterization of the isosteric heat of adsorption). The intrinsic permeability to water is evaluated through inverse analysis by reprocessing the experimental weight loss of initially saturated samples submitted to constant environmental conditions. The intrinsic permeability appears to increase with temperature in relation to the observed microstructure evolution (porosity coarsening).The environmental conditions impact is studied using preconditioned samples (12 different RHs and 20,50 and 80°C) and accelerated carbonation tests. The latter are performed in a new device allowing accurate control of the environmental conditions as well as the carbon dioxide concentration. The carbonated depths and the mineralogical modifications induced by carbonation are assessed using XRDand TGA for each temperature and RH. Most of the mineralogical modifications notified in temperature(hydrates consumption and nature of crystallographic phase of calcium carbonate) are similar with these identified at ambient temperature. Yet the results show a significant influence of the environmental conditions on calcium carbonate polymorphic abundance: the lower the RH, the more abundant the metastable phases (vaterite and aragonite).The rate of the polymorphic transformation (from the metastable states into calcite by dissolution precipitation)is believed to decrease with RH because of lack of liquid water. A significant influence of the environmental conditions on the carbonation rate is also observed. It depends of the competition between the temperature effect on moisture transfer and retrograde solubility of reactants. Carbonation depths appear to be maximal at the RH-starting point of capillary condensation of each material and temperature. Carbonation depths increase with temperature until a limit of temperature characteristic of the material. Above this temperature, reactants solubility might control the main process

    Impact de la température sur la carbonatation des matériaux cimentaires (prise en compte des transferts hydriques)

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    La carbonatation est une pathologie du béton armé qui peut engendrer la corrosion des armatures et à terme de la fissuration. Dans le cadre de la gestion des déchets radioactifs, les structures et les conteneurs seraient soumis simultanément à un échauffement (exothermie des déchets), au CO2 atmosphérique, ainsi qu'à un séchage important. Afin de rendre compte de leur évolution à l'échelle séculaire, les données actuelles relatives à la carbonatation à température ambiante doivent être complétées, d'une part par une description de la phénoménologie en température, et d'autre part, par la prise en compte de l'impact des transferts hydriques en température (séchage) sur la carbonatation en insaturé. Le travail présenté se focalise sur l étude de la durabilité de quatre pâtes de ciment différentes dont deux sont directement dérivées des formulations de référence sélectionnées par l Andra (CEM I et CEM V) et un mélange baspH. Le premier volet est dédié à l'étude des transferts hydriques reposant sur la conduite d'essais de désorption. Il a notamment permis la caractérisation des isothermes de désorption en température (20, 50et 80C). L'impact thermique modifie les isothermes : la teneur en eau à l équilibre chute avec la température et le point d'amorçage de la condensation capillaire est déplacé. Une phase de modélisation a conjointement été conduite en support aux expérimentations. L'utilisation de l'équation de Clausius-Clapeyron a permis de décrire l'effet de la température sur les isothermes (par la détermination de la chaleur isostérique d adsorption de chacun des matériaux). Bien que l'impact de la température sur la microstructure des pâtes de ciment soit avéré, la prise en compte du déplacement des équilibres thermodynamiques suffit à restituer cet effet thermique sur les isothermes. La détermination des perméabilités intrinsèques par exploitation des cinétiques de désorption (par analyse inverse) a montré la thermoactivation du transport d'eau. La contribution de l'évolution de la microstructure en température ne peut-être négligée sur la perméabilité des matériaux.Le deuxième volet exploratoire, est consacré à l'étude de la carbonatation en température. Il repose sur la mise en place d'un dispositif de carbonatation spécifique (fonctionnement en température) et la conduite d'essais de carbonatation à HR et température contrôlées. La campagne de caractérisation (DRX et ATG)a conduit à l'obtention de profils de carbonatation caractéristiques de chaque couple (HR, Température).Les évolutions minéralogiques (décomposition des hydrates, distribution polymorphique du carbonate de calcium précipité) mises en évidence en température se rapprochent de celles identifiées à température ambiante. En revanche, il ressort que les conditions environnementales influencent significativement les proportions polymorphiques : plus l'HR est faible, plus les teneurs en phases métastables (vatérite,aragonite) sont élevées. Les réactions de dissolution-précipitation mises en jeu dans la transformation polymorphique (des états métastables vers la calcite) sont inhibées à faible HR, par manque de milieu réactionnel. La cinétique de carbonatation, également impactée par les conditions environnementales, est régie par la concurrence de l'effet thermique sur les transferts hydriques et sur la solubilité rétrograde des réactifs. Les profondeurs carbonatées sont maximales aux points d'amorçage de la condensation capillaire propres aux différents matériaux et à chaque température. Les profondeurs carbonatées augmentent avec la température jusqu'à une température limite, caractéristique de la formulation, au-delà de laquelle la solubilité rétrograde des réactifs deviendrait le facteur limitant.Cette phase de compréhension des mécanismes mis en jeu dans la carbonatation en température et de leur niveau de couplage effectuée, les modèles prédictifs de carbonatation en insaturé pourront être étendus à l'application en température. Les résultats de ce travail fournissent les données d'entrées et de validation nécessaires à la validation des simulations numériques.Carbonation is the major cause of degradation of reinforced concrete structures. It leads to rebar corrosion and cracking of the concrete cover. In the framework of radioactive waste management, cement-based materials used as building material for structures or containers would be simultaneously submitted to heating (due to the waste thermal output), subsequent drying and atmospheric carbon dioxide. Such environmental conditions are expected to modify the carbonation mechanisms (with respect to temperature). In order to describe their long-term evolution of material, a double approach was developed, combining the description of carbonation and drying for temperatures up to 80C to complement available data at ambient temperature. The present work focuses on the durability study off our hardened cement pastes; two of them are derived from the reference formulations selected by Andra(CEM I and CEM V) and a low-pH mix. The first experimental campaign focuses on moisture transfer. The effect of temperature on drying is investigated through water vapour desorption experiments. The first desorption isotherms of four hardened cement pastes was characterized at 20, 50 and 80C. The results show a significant influence of the temperature. For a given relative humidity (RH) the water content equilibrium is always reduced temperature is increased and the starting point of capillary condensation is shifted towards higher RHs. The experimental campaign is complemented through modelling activities. The impact of temperature on the first desorption isotherms is effectively described using the Clausius-Clapeyron equation(characterization of the isosteric heat of adsorption). The intrinsic permeability to water is evaluated through inverse analysis by reprocessing the experimental weight loss of initially saturated samples submitted to constant environmental conditions. The intrinsic permeability appears to increase with temperature in relation to the observed microstructure evolution (porosity coarsening).The environmental conditions impact is studied using preconditioned samples (12 different RHs and 20,50 and 80C) and accelerated carbonation tests. The latter are performed in a new device allowing accurate control of the environmental conditions as well as the carbon dioxide concentration. The carbonated depths and the mineralogical modifications induced by carbonation are assessed using XRDand TGA for each temperature and RH. Most of the mineralogical modifications notified in temperature(hydrates consumption and nature of crystallographic phase of calcium carbonate) are similar with these identified at ambient temperature. Yet the results show a significant influence of the environmental conditions on calcium carbonate polymorphic abundance: the lower the RH, the more abundant the metastable phases (vaterite and aragonite).The rate of the polymorphic transformation (from the metastable states into calcite by dissolution precipitation)is believed to decrease with RH because of lack of liquid water. A significant influence of the environmental conditions on the carbonation rate is also observed. It depends of the competition between the temperature effect on moisture transfer and retrograde solubility of reactants. Carbonation depths appear to be maximal at the RH-starting point of capillary condensation of each material and temperature. Carbonation depths increase with temperature until a limit of temperature characteristic of the material. Above this temperature, reactants solubility might control the main process.CACHAN-ENS (940162301) / SudocSudocFranceF

    Carbonation of hardened cement pastes : Influence of temperature

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    The impact of temperature on carbonation was investigated in laboratory conditions using a device developed for this purpose. Two hardened cement pastes (CEM I and CEM V/A) were tested between 20 °C and 80 °C at different levels of relative humidity (RH). The carbonation rate of the CEM I increased with temperature, whereas that of CEM V/A reached a maximum at around 50 °C
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