Study on removal of Hg0 from coal-fired flue gas over iron based zeolites

汞是生态环境中毒性最强的重金属污染物之一，具有持久性、易迁移性和高度的生物富集性等特点，成为优先控制的全球性污染物。燃煤排放是大气汞污染最主要的人为源之一，燃煤烟气中的单质汞（Hg0）是最难控制的汞形态，是目前大气汞污染控制研究的重点。由于活性炭喷射吸附脱汞法具有较高的运行成本，难以在我国广泛应用，因此，开发经济高效的新型脱汞材料具有十分重要的意义。 本论文采用燃煤废弃物粉煤灰为原料制备分子筛，对制备过程中主要影响因素进行优化，并对得到的分子筛进行Hg0脱除性能评价；采用不同过渡金属氯化物对制得的分子筛以及几种商用分子筛进行改性和脱汞性能评价，通过X射线衍射（XRD）、N2物理吸附、透射电子显微镜（TEM）、傅里叶红外光谱（FTIR）、X射线光电子能谱（XPS）等表征手段推测其脱汞性能差异的原因；分别采用FeCl3和Fe2O3对优选的HZSM-5分子筛进行改性，并考察其在不同温度、活性组分负载量和烟气组分等条件下的脱汞性能，结合表征手段，初步推测其脱汞反应的机理。通过实验研究得出以下结果： （1）优化了碱熔融水热法由粉煤灰制备分子筛NaA、NaX分子筛的工艺条件，考察了金属氯化物改性对分子筛及粉煤灰脱汞性能的影响。分子筛本身的汞吸附性能都不高，采用金属氯化物改性后，分子筛汞吸附性能较改性前所升高，但反而低于改性粉煤灰。 （2）考察了FeCl3浸渍改性的三种商用分子筛脱汞性能，阐明了影响性能差异的因素。Fe3+与NaA和NaX型分子筛中的Na+发生了离子交换作用，将Na+交换出，与Cl-结晶生成NaCl晶体，导致脱汞效率较低；HZSM-5分子筛上的FeCl3存在于材料表面，提供活性Cl原子与Hg0发生氧化反应生成HgCl2。 （3）考察了负载量及烟气组分对FeCl3/HZSM-5脱汞性能的影响，优选3%负载量。SO2通过与Hg竞争相同的吸附活性位，抑制分子筛的脱汞性能，而NO和HCl通过在材料表面生成新的活性物种，对Hg0起到氧化作用，而促进分子筛的脱汞性能。 （4）考察了负载量及烟气组分对Fe2O3/HZSM-5脱汞性能的影响，优选3%负载量。探讨了O2、HCl、SO2、NO等不同气氛中Fe2O3/HZSM-5脱汞反应机理：O2气氛中，在较高温度下Hg0被氧化成HgO脱除；在含有HCl气氛中，材料表面吸附生成活性Cl原子，将Hg0氧化生成HgCl2；在NO + O2气氛中，NO在材料表面生成结合态Fe(Ⅲ)-NO3等活性物种，与Hg0反应生成Hg(NO3)2；在SO2 + O2气氛中，SO2与Hg0抢占活性位点，从而抑制汞的吸附；在NO + SO2 + O2共存的气氛中，由于NO对汞氧化的强烈促进作用，SO2并没有表现出抑制作用，材料在不含HCl的气氛中仍然有很高的脱汞效率。 本论文为汞污染控制技术的开发提供了理论支持和实验参考，为新型脱汞材料的开发提供了研究基础。 关键词：汞，燃煤烟气，分子筛，铁，粉煤

活性炭吸附燃煤烟气中单质汞的影响因素研究

汞因其具有持久性、易迁移性和生物富集性等特点,会对人类和生态环境产生大而长期的危害。煤炭燃烧是汞的主要人为排放源[1],因此燃煤烟气的汞控制技术引起了人们的高度关注。其中活性炭吸附技术由于具有较好的汞吸附性能在实际中得到了广泛的应用。在固定床吸附装置上考察不同种类活性炭的汞吸附性能,通过对活性炭物化性质的

过渡金属卤化物改性分子筛脱除烟气中单质汞的研究

汞是一种具有高毒性的全球性污染物,会对人类健康和生态环境产生持久性危害,汞污染问题已经成为全球广泛关注的环境热点问题之一。煤燃烧是是大气中汞的主要人为污染源之一,其中的二价汞及颗粒态汞易于被现有污染控制设备去除,而单质汞由于易挥发、难溶于水等特点成为汞污染控制的难点和重点。目前主流的烟气汞脱除技术是在除尘设备前喷入活性炭等吸附剂,但由于其运行成本

臭氧氧化法应用于燃煤烟气同时脱硫脱硝脱汞的实验研究

在固定床反应器上,以模拟烟气为对象研究了O3对NO和Hg0的去除作用。结果表明:温度低于150℃时O3对NO氧化效率几乎不随温度变化,高于150℃时由于O3分解导致NO氧化效率随温度升高而降低;O3对NO氧化效率随n(O3)/n(NO)增大而升高,当n(O3)/n(NO)超过1.0时增加放缓。O3对Hg0氧化效率随温度升高先增后降,在150℃时效率最高,可达近90%;随n(O3)/n(Hg0)增大而升高,当n(O3)/n(Hg0)超过30000后氧化效率几乎不再增加。当三种污染物同时存在时,O3对Hg0的氧化作用受到一定程度的抑制,但对NO氧化效率与单独被O3氧化时无明显差异

臭氧氧化法应用于燃煤烟气同时脱硫脱硝脱汞的实验研究

在固定床反应器上,以模拟烟气为对象研究了O3对NO和Hg0的去除作用。结果表明:温度低于150℃时O3对NO氧化效率几乎不随温度变化,高于150℃时由于O3分解导致NO氧化效率随温度升高而降低;O3对NO氧化效率随n(O3)/n(NO)增大而升高,当n(O3)/n(NO)超过1.0时增加放缓。O3对Hg0氧化效率随温度升高先增后降,在150℃时效率最高,可达近90%;随n(O3)/n(Hg0)增大而升高,当n(O3)/n(Hg0)超过30000后氧化效率几乎不再增加。当三种污染物同时存在时,O3对Hg0的氧化作用受到一定程度的抑制,但对NO氧化效率与单独被O3氧化时无明显差异

臭氧氧化法应用于燃煤烟气同时脱硫脱硝脱汞的实验研究

在固定床反应器上,以模拟烟气为对象研究了O3对NO和Hg0的去除作用。结果表明:温度低于150℃时O3对NO氧化效率几乎不随温度变化,高于150℃时由于O3分解导致NO氧化效率随温度升高而降低;O3对NO氧化效率随n(O3)/n(NO)增大而升高,当n(O3)/n(NO)超过1.0时增加放缓。O3对Hg0氧化效率随温度升高先增后降,在150℃时效率最高,可达近90%;随n(O3)/n(Hg0)增大而升高,当n(O3)/n(Hg0)超过30000后氧化效率几乎不再增加。当三种污染物同时存在时,O3对Hg0的氧化作用受到一定程度的抑制,但对NO氧化效率与单独被O3氧化时无明显差异