Excitation-Induced Ge Quantum Dot Growth on Si(100)-2X1 by Pulsed Laser Deposition

Self-assembled Ge quantum dots (QD) are grown on Si(100)-(2×1) with laser excitation during growth processes by pulsed laser deposition (PLD). In situ reflection-high energy electron diffraction (RHEED) and post-deposition atomic force microscopy (AFM) are used to study the growth dynamics and morphology of the QDs. A Q-switched Nd:YAG laser (λ = 1064 nm, 40 ns pulse width, 5 J/cm2 fluence, and 10 Hz repetition rate) were used to ablate germanium and irradiate the silicon substrate. Ge QD formation on Si(100)-(2×1) with different substrate temperatures and excitation laser energy densities was studied. The excitation laser reduces the epitaxial growth temperature to 250 °C for a 22 ML film. In addition, applying the excitation laser to the substrate during the growth changes the QD morphology and density and improves the uniformity of quantum dots fabricated at 390 °C. At room temperature, applying the excitation laser during growth decreases the surface roughness although epitaxial growth could not be achieved. We have also studied the surface diffusion coefficient of Ge during pulsed laser deposition of Ge on Si(100)-(2×1) with different excitation laser energy densities. Applying the excitation laser to the substrate during the growth increases the surface diffusion coefficient, changes the QD morphology and density, and improves the size uniformity of the grown quantum dots. To study the effect of high intensity ultralast laser pulses, Ge quantum dots on Si(I00) were grown in an ultrahigh vacuum (UHV) chamber (base pressure ∼7.0x10 -10 Torr) by femtosecond pulsed laser deposition. The results show that excitation laser reduces the epitaxial growth temperature to ∼70 °C. This result could lead to nonthermal method to achieve low temperature epitaxy which limits the redistribution of impurities, reduces intermixing in heteroepitaxy, and restricts the generation of defects by thermal stress. We have ruled out thermal effects and some of the desorption models. Although further studies are needed to elucidate the mechanism involved, a purely electronic mechanism of enhanced surface diffusion of Ge atoms is proposed

Spectroscopy, Manipulation and Trapping of Neutral Atoms, Molecules, and Other Particles using Optical Nanofibers: A Review

The use of tapered optical fibers, i.e., optical nanofibers, for spectroscopy and the detection of small numbers of particles, such as neutral atoms or molecules, has been gaining ground in recent years. In this review, we briefly introduce the optical nanofiber, its fabrication and optical mode propagation within. We discuss recent progress on the integration of optical nanofibers into laser-cooled atom and vapor systems, paying particular attention to spectroscopy, cold atom cloud characterization and optical trapping schemes. Next, a natural extension on this work to molecules will be introduced. Finally, we consider several alternatives to optical nanofibers that display some advantages for particular applications.Comment: 28 pages, 12 figures, review articl

Surface Dynamics of Silicon Low-Index Surfaces Studied by Reflection High-Energy Electron Diffraction

Surface morphology during the growth of Si on Si(111)-(7x7) by femtosecond pulsed laser deposition (fsPLD) is studied using reflection high-energy electron diffraction (RHEED) at different temperatures. The growth of Si on Si(111) has received considerable attention as a model system of homoepitaxy. PLD is a deposition technique that uses much more energetic species (atoms and ions) compared to other physical vapor deposition (PVD), such as in molecular beam epitaxy. In this work, in situ reflection high energy electron diffraction (RHEED) was used to study the dynamics of PLD of Si on Si(111)-(7x7). Epitaxial growth of Si/Si(111)-(7x7) at temperatures as low as 210°C was observed. For this substrate temperature, no change in RHEED patterns after growth, and only reduction in intensity during deposition was observed. Surface Debye temperature of the topmost layer of the Si(111)-7x7 is measured by using RHEED. The diffraction intensity is distorted by the thermal vibration amplitude of atoms on the topmost layer of the surface. Influence of Si deposition on the temperature of Si(111) to (7x7) phase transition is also studied. The phase transition showed that Si deposition lowers the transition temperature. A Ti-sapphire laser (100 fs, 800 nm, 1 kHz) was used to ablate a Si target on Si(111)-(1x1) during quenching from high temperature. The RHEED intensity was observed as the substrate was exposed to the Si plume and the Si(111) substrate was quenched. The RHEED patterns showed a shift in the transition temperature from 840°C without the plume to 820°C with the plume. With laser fluence below the damage threshold, laser enhanced epitaxial growth shows a great improvement in deposit Si on Si(111)-7x7 at low temperature (room temperature)

Ultrafast dynamics on nanostructures in strong fields

Light-matter interaction is a fundamental process governing many aspects of our daily life. The physics behind this phenomenon helps to understand and ultimately control molecular properties, chemical reactions and biological mechanisms. In order to investigate ultrafast motions of charges on femtosecond scales, this work utilizes few-cycle laser pulses with intensities in the strong-field regime. All presented experiments rely on nanostructures with the ability to alter laser fields on sub-wavelength dimensions, such as the modification of the electric field distribution and the enhancement of the field strengths. Here, spherical nanoparticles are exploited to concentrate the incoming laser fields to selective regions on the particle surface, which triggers laser-induced dissociation processes. Subsequently, the released protons serve as a probe of the inhomogeneous surface charges. In order to detect these probing protons in coincidence with ionized nanoparticles, a novel detection scheme (nanoTRIMS) is introduced. With the help of numerical simulations, a simple model is presented that links the final proton momenta to the characteristic surface charge distribution. This prototypical relation is expected to hold for more complex structures and may also serve as a tool to investigate time-dependent reactions of surface adsorbates. The second part of this thesis covers the plasma expansion of nanoparticles irradiated by strong-field laser pulses. After the plasma generation, the electron and ion density follows a specific temporal evolution. The radial plasma density is probed by x-ray free-electron laser pulses and compared to theoretical predictions. The results confirm that the ablation and expansion of the spherical nanoparticle starts from the outer shell and later penetrates the inner core layers. This study answers questions about fundamental plasma models that are used not only in the scope of strong-field physics but also for technical applications, fusion physics and astrophysical subjects. The smallest nanostructure presented in the current work is the buckminsterfullerene which is a molecule consisting of 60 carbon atoms. Due to its small diameter of 7 ångströms, the electron motions in this C60 molecule occur on timescales of attoseconds. Light in the extreme ultraviolet spectral range excites a collective valence electron motion in C60 with a period of around 210 attoseconds. Furthermore, the emitted photoelectrons interact with plasmonic near-fields induced by few-cycle laser pulses. The photoionization delay of the electrons is retrieved by an attosecond streaking experiment and compared to Monte-Carlo simulations utilizing density functional theory. This thesis investigates instances of light interfering with nanosized structures and ionizing these systems. The subsequent ultrafast dynamics are resolved by femtosecond laser pulses, which improves our knowledge of the many-body process and can stimulate future experiments in this field.Die Wechselwirkung zwischen Licht und Materie bestimmt in unserem Alltag viele fundamentale Vorgänge. Die für dieses Phänomen verantwortlichen physikalischen Grundlagen helfen dabei, Moleküleigenschaften, chemische Reaktionen und biologische Abläufe nicht nur besser zu verstehen, sondern auch zu kontrollieren. Um die ultraschnellen Ladungsbewegungen im Femtosekundenbereich zu untersuchen, werden in dieser Arbeit Wenig-Zyklen-Pulse benutzt, die Intensitäten im Starkfeldregime erreichen. Alle beschriebenen Experimente untersuchen Nanostrukturen, die Laserfelder auf Längenskalen verändern, die kleiner als die Wellenlänge sind. Dazu gehören beispielsweise die Modifikation der elektrischen Feldverteilung und die Erhöhung der Feldstärken. Kugelförmige Nanopartikel werden verwendet, um das einfallende Laserlicht an ausgewählten Stellen auf der Teilchenoberfläche zu konzentrieren, wodurch dort laserinduzierte Dissoziationen ausgelöst werden. Im Anschluss agieren die dabei herausgelösten Protonen als Testteilchen der so erzeugten inhomogenen Oberflächenladungen. Um diese Protonen gemeinsam mit den ionisierten Nanoteilchen zu detektieren, wird ein neuartiger experimenteller Aufbau (nanoTRIMS) verwendet. Mithilfe numerischer Simulationen wird ein einfaches Modell präsentiert, das die gemessenen Protonenimpulse mit den charakteristischen Oberflächenladungsverteilungen verknüpft. Diese spezielle Verknüpfung gilt voraussichtlich auch für komplexere Strukturen und könnte zukünftig als Hilfsmittel dienen, um zeitabhängige Reaktionen von Oberflächenadsorbaten zu untersuchen. Der zweite Teil der Arbeit behandelt die Plasmaexpansion von Nanoteilchen, die mit Starkfeld-Lasern bestrahlt werden. Nach der Plasmaerzeugung entwickelt sich die Dichte der Elektronen und Ionen nach einer bestimmten Dynamik. Die Untersuchung der radialen Plasmadichte erfolgt mittels Streuung von Röntgenpulsen aus einem Freie-Elektronen-Laser. Anschließend erfolgt ein Vergleich der gemessenen Dichte mit theoretischen Vorhersagen. Die Ergebnisse bestätigen die Annahme, dass der Abtragungs- und der Ausdehnungsprozess der runden Nanoteilchen von den äußeren Schichten ausgeht und später in den inneren Kern vordringt. Mithilfe der vorliegenden Studie lassen sich Fragen zu fundamentalen Plasmamodellen beantworten, die nicht nur in der Starkfeldphysik, sondern auch in technischen Anwendungen, in der Fusionsphysik und in der Astrophysik Verwendung finden. Ein aus 60 Kohlenstoffatomen bestehendes Molekül -- das Buckminsterfulleren -- ist die kleinste in dieser Arbeit untersuchte Nanostruktur. Aufgrund des geringen Durchmessers von nur 7 Ångström laufen die Elektronenbewegungen im C60-Molekül im Attosekundenbereich ab. So kann Licht im extrem ultravioletten Spektrum eine gemeinsame Schwingung der Valenzelektronen in C60 mit einer Periodendauer von ungefähr 210 Attosekunden anregen. Darüber hinaus interagieren die emittierten Photoelektronen mit den plasmonischen Nahfeldern, die von den Wenig-Zyklen-Pulsen erzeugt werden. In einem Anregungs-Abfrage-Experiment wird die Attosekunden-Verzögerung bei der Photoionisation gemessen und mit Monte-Carlo-Simulationen verglichen, die auf Ergebnissen aus Dichtefunktionaltheorie Rechnungen aufbauen. Im Rahmen dieser Arbeit wird Licht untersucht, das mit nanometergroßen Strukturen in Wechselwirkung steht und diese Systeme ionisiert. Die Auflösung der nachfolgenden ultraschnellen Dynamik mithilfe von Femtosekunden-Laserpulsen erweitert den aktuellen Kenntnisstand dieses Mehrkörperprozesses und regt weitere zukünftige Experimente auf diesem Gebiet an

Nanoscale coherent phonon spectroscopy

Coherent phonon spectroscopy can provide microscopic insight into ultrafast lattice dynamics and its coupling to other degrees of freedom under nonequilibrium conditions. Ultrafast optical spectroscopy is a well-established method to study coherent phonons, but the diffraction limit has hampered observing their local dynamics directly. Here, we demonstrate nanoscale coherent phonon spectroscopy using ultrafast laser–induced scanning tunneling microscopy in a plasmonic junction. Coherent phonons are locally excited in ultrathin zinc oxide films by the tightly confined plasmonic field and are probed via the photoinduced tunneling current through an electronic resonance of the zinc oxide film. Concurrently performed tip-enhanced Raman spectroscopy allows us to identify the involved phonon modes. In contrast to the Raman spectra, the phonon dynamics observed in coherent phonon spectroscopy exhibit strong nanoscale spatial variations that are correlated with the distribution of the electronic local density of states resolved by scanning tunneling spectroscopy

Photophysics of fluorescent silver nanoclusters

Fluorescence imaging has been increasingly relied upon as the method of choice for many biological and medical applications. As demands for more sensitive and higher resolution imaging are ever-increasing, it is critical that photostable, and robust fluorophores capable of delivering high emission rates are available. Fluorescent silver nanoclusters offer an attractive compromise between the photostability and brightness of quantum dots and the compact versatility of organic chromophores. They have been shown to be superior in many roles, including as single molecule fluorophores and bulk multiphoton biological staining agents. The two-photon absorption cross sections are several orders of magnitude larger than commercially-available dyes, and they have demonstrated superior photostability under high intensity irradiation. In addition to the endogenous effects of the cluster, its small size of only a few atoms renders it highly susceptible to surface and environmental effects, which manifests, for example, in the observed photoinduced charge transfer between the silver cluster and oligonucleotide. This state has been shown to be highly advantageous in imaging applications, as control of this state enables better control over the time-averaged emission rate of the molecule. The mechanism of charge transfer, and the possible means by which this state can be controlled will be also be investigated in this work.Ph.D.Committee Chair: Dickson, Robert; Committee Member: Brown, Ken; Committee Member: Curtis, Jennifer; Committee Member: Payne, Christine; Committee Member: Perry, Josep

Ultrafast dynamics on nanostructures in strong fields

Light-matter interaction is a fundamental process governing many aspects of our daily life. The physics behind this phenomenon helps to understand and ultimately control molecular properties, chemical reactions and biological mechanisms. In order to investigate ultrafast motions of charges on femtosecond scales, this work utilizes few-cycle laser pulses with intensities in the strong-field regime. All presented experiments rely on nanostructures with the ability to alter laser fields on sub-wavelength dimensions, such as the modification of the electric field distribution and the enhancement of the field strengths. Here, spherical nanoparticles are exploited to concentrate the incoming laser fields to selective regions on the particle surface, which triggers laser-induced dissociation processes. Subsequently, the released protons serve as a probe of the inhomogeneous surface charges. In order to detect these probing protons in coincidence with ionized nanoparticles, a novel detection scheme (nanoTRIMS) is introduced. With the help of numerical simulations, a simple model is presented that links the final proton momenta to the characteristic surface charge distribution. This prototypical relation is expected to hold for more complex structures and may also serve as a tool to investigate time-dependent reactions of surface adsorbates. The second part of this thesis covers the plasma expansion of nanoparticles irradiated by strong-field laser pulses. After the plasma generation, the electron and ion density follows a specific temporal evolution. The radial plasma density is probed by x-ray free-electron laser pulses and compared to theoretical predictions. The results confirm that the ablation and expansion of the spherical nanoparticle starts from the outer shell and later penetrates the inner core layers. This study answers questions about fundamental plasma models that are used not only in the scope of strong-field physics but also for technical applications, fusion physics and astrophysical subjects. The smallest nanostructure presented in the current work is the buckminsterfullerene which is a molecule consisting of 60 carbon atoms. Due to its small diameter of 7 ångströms, the electron motions in this C60 molecule occur on timescales of attoseconds. Light in the extreme ultraviolet spectral range excites a collective valence electron motion in C60 with a period of around 210 attoseconds. Furthermore, the emitted photoelectrons interact with plasmonic near-fields induced by few-cycle laser pulses. The photoionization delay of the electrons is retrieved by an attosecond streaking experiment and compared to Monte-Carlo simulations utilizing density functional theory. This thesis investigates instances of light interfering with nanosized structures and ionizing these systems. The subsequent ultrafast dynamics are resolved by femtosecond laser pulses, which improves our knowledge of the many-body process and can stimulate future experiments in this field.Die Wechselwirkung zwischen Licht und Materie bestimmt in unserem Alltag viele fundamentale Vorgänge. Die für dieses Phänomen verantwortlichen physikalischen Grundlagen helfen dabei, Moleküleigenschaften, chemische Reaktionen und biologische Abläufe nicht nur besser zu verstehen, sondern auch zu kontrollieren. Um die ultraschnellen Ladungsbewegungen im Femtosekundenbereich zu untersuchen, werden in dieser Arbeit Wenig-Zyklen-Pulse benutzt, die Intensitäten im Starkfeldregime erreichen. Alle beschriebenen Experimente untersuchen Nanostrukturen, die Laserfelder auf Längenskalen verändern, die kleiner als die Wellenlänge sind. Dazu gehören beispielsweise die Modifikation der elektrischen Feldverteilung und die Erhöhung der Feldstärken. Kugelförmige Nanopartikel werden verwendet, um das einfallende Laserlicht an ausgewählten Stellen auf der Teilchenoberfläche zu konzentrieren, wodurch dort laserinduzierte Dissoziationen ausgelöst werden. Im Anschluss agieren die dabei herausgelösten Protonen als Testteilchen der so erzeugten inhomogenen Oberflächenladungen. Um diese Protonen gemeinsam mit den ionisierten Nanoteilchen zu detektieren, wird ein neuartiger experimenteller Aufbau (nanoTRIMS) verwendet. Mithilfe numerischer Simulationen wird ein einfaches Modell präsentiert, das die gemessenen Protonenimpulse mit den charakteristischen Oberflächenladungsverteilungen verknüpft. Diese spezielle Verknüpfung gilt voraussichtlich auch für komplexere Strukturen und könnte zukünftig als Hilfsmittel dienen, um zeitabhängige Reaktionen von Oberflächenadsorbaten zu untersuchen. Der zweite Teil der Arbeit behandelt die Plasmaexpansion von Nanoteilchen, die mit Starkfeld-Lasern bestrahlt werden. Nach der Plasmaerzeugung entwickelt sich die Dichte der Elektronen und Ionen nach einer bestimmten Dynamik. Die Untersuchung der radialen Plasmadichte erfolgt mittels Streuung von Röntgenpulsen aus einem Freie-Elektronen-Laser. Anschließend erfolgt ein Vergleich der gemessenen Dichte mit theoretischen Vorhersagen. Die Ergebnisse bestätigen die Annahme, dass der Abtragungs- und der Ausdehnungsprozess der runden Nanoteilchen von den äußeren Schichten ausgeht und später in den inneren Kern vordringt. Mithilfe der vorliegenden Studie lassen sich Fragen zu fundamentalen Plasmamodellen beantworten, die nicht nur in der Starkfeldphysik, sondern auch in technischen Anwendungen, in der Fusionsphysik und in der Astrophysik Verwendung finden. Ein aus 60 Kohlenstoffatomen bestehendes Molekül -- das Buckminsterfulleren -- ist die kleinste in dieser Arbeit untersuchte Nanostruktur. Aufgrund des geringen Durchmessers von nur 7 Ångström laufen die Elektronenbewegungen im C60-Molekül im Attosekundenbereich ab. So kann Licht im extrem ultravioletten Spektrum eine gemeinsame Schwingung der Valenzelektronen in C60 mit einer Periodendauer von ungefähr 210 Attosekunden anregen. Darüber hinaus interagieren die emittierten Photoelektronen mit den plasmonischen Nahfeldern, die von den Wenig-Zyklen-Pulsen erzeugt werden. In einem Anregungs-Abfrage-Experiment wird die Attosekunden-Verzögerung bei der Photoionisation gemessen und mit Monte-Carlo-Simulationen verglichen, die auf Ergebnissen aus Dichtefunktionaltheorie Rechnungen aufbauen. Im Rahmen dieser Arbeit wird Licht untersucht, das mit nanometergroßen Strukturen in Wechselwirkung steht und diese Systeme ionisiert. Die Auflösung der nachfolgenden ultraschnellen Dynamik mithilfe von Femtosekunden-Laserpulsen erweitert den aktuellen Kenntnisstand dieses Mehrkörperprozesses und regt weitere zukünftige Experimente auf diesem Gebiet an

Ultrafast Energy Flow and Structural Changes in Nanoscale Heterostructures

A central goal of nanotechnology is the precise construction of nanoscale heterostructures with optimized chemical, physical or biological functionalities. It is known that function stems from structure but, in addition, function always involves nonequilibrium conditions and energy flow. The central topic of this thesis is the ultrafast energy flow in nanoscale heterostructures and how this energy flow drives ultrafast structural changes. The main experimental technique of this work is femtosecond electron diffraction, which probes the lattice response to electronic excitations. The nanoscale heterostructures contain metallic (Au) nanostructures of well-defined 0D or 2D morphology, supported on 2D substrates. In photoexcited heterostructures, thermal equilibrium is restored by electron-lattice interactions, within each component, and electronic and vibrational coupling across their interface. A newly developed model of ultrafast energy flow is used to measure the microscopic couplings, like electron-phonon coupling and interfacial vibrational coupling in nanoscale heterostructures using the observed Debye-Waller dynamics. Ultrafast energy flow in supported metallic nanostructures can initiate a rich variety of real-space motions like anharmonic lattice expansion and surface premelting, which manifest as distinct and quantifiable observables in reciprocal-space. These phenomena have been studied for Au nanoclusters on amorphous thin-film substrates. Au nanoclusters are found to exhibit ultrafast surface premelting at atypically low lattice temperatures and pronounced electron-lattice nonequilibrium conditions. Femtosecond electron diffraction is mostly used to study ultrafast motions related with phonons but in ultrasmall nanocrystals a new observable arises: the motion of the phonons’ frame of reference, meaning the crystal itself. This has been demonstrated for Au nanoclusters attached on graphene using femtosecond electron diffraction experiments, molecular dynamics and electron diffraction simulations. The substrate has a significant effect on the energy flow and the structural motions of ultrasmall, adsorbed nanostructures and, inversely, metallic nanostructures can alter fundamental properties of semiconducting substrates. Surface decoration with plasmonic, quasi-2D nanoislands of Au sensitizes WSe2 to sub-band-gap photons, causes nonlinear lattice heating and accelerates electron-phonon equilibration times. Conclusively, nanoscale heterostructures have a rich variety of nonequilibrium phenomena that affect their structure at ultrafast timescales. Ultrafast diffractive probes, like femtosecond electron diffraction, can provide a detailed, quantitative understanding of this relationship.In dieser Doktorarbeit wird der ultraschnelle Energietransfer in nanoskaligen Heterostrukturen sowie die dadurch verursachten ultraschnellen Strukturänderungen untersucht. Die wichtigste Methode dieser Arbeit ist Femtosekunden-Elektronenbeugung. Diese Methode untersucht die Reaktion des Kristallgitters auf elektronische Anregung. Die Heterostrukturen bestehen aus Gold-Nanostrukturen mit wohldefinierten 0D oder 2D Strukturen, die auf 2D Substraten aufgebracht sind. In mit Licht angeregten Heterostrukturen wird das thermische Gleichgewicht durch Elektron-Phonon-Kopplung in den einzelnen Materialien sowie durch elektronische und phononische Kopplung zwischen den Materialien wiederhergestellt. Ein neu eingeführtes Modell für ultraschnellen Energietransfer wird verwendet, um die ultraschnellen Veränderungen der Gittertemperatur zu beschreiben. Das Modell ermöglicht es, aus der gemessenen Debye-Waller-Dynamik mikroskopische Größen wie Elektron-Phonon-Kopplung und Phonon-Phonon-Kopplung an der Grenzfläche der nanoskaligen Heterostrukturen zu extrahieren. Ultraschneller Energietransfer in metallischen Nanostrukturen können eine Vielzahl an Veränderungen im Kristallgitter hervorrufen, z.B. Gitterausdehnung und Schmelzen der Kristalloberfläche. Diese Veränderungen gemessen werden, für 0D Gold Nanostrukturen die auf 2D Substraten aufgebracht sind. Au-Nanocluster zeigen ultraschnelles Schmelzen der Kristalloberfläche bei außergewöhnlich niedrigen Gittertemperaturen und ausgeprägtem Nichtgleichgewichtszustand zwischen Elektronen und Gitter. Femtosekunden Elektronen Beugung ist eine Methode, die am häufigsten bei der Untersuchung durch Phonen induzierter ultraschneller Bewegungen von Atomen Anwendung findet. In ultrakleinen Nanokristallen stellt sich aber ein neue Herausforderung dar: der Referenzrahmen der Bewegung der Phononen, was der Kristall selber ist. Demonstriert wurde das für Gold 0D Nanostructuren, die auf Graphen. Das Substrat hat einen signifikanten Einfluss auf den Energiefluss und die strukturelle Bewegung von ultrakleinen, adsorbierten Nanostrukturen und in inverser Weise können metallische Nanostrukturen due fundamentalen Eigenschafter halbleitender Proben verändern. Wenn WSe2 mit plasmonische quasi-2D Gold-Nanoinseln bedeckt wird, ändern sich dessen Eigenschaften so, dass Photonen unterhalb der Bandlücke absorbiert werden können. Die resultierende Erwärmung des Gitters folgt einem nichtlinearen Zusammenhang mit der Fluenz des einkoppelnden Lasers und die Elektron-Gitter Relaxationszeit ist reduziert

Matter manipulation with extreme terahertz light: Progress in the enabling THz technology

Terahertz (THz) light has proven to be a fine tool to probe and control quasi-particles and collective excitations in solids, to drive phase transitions and associated changes in material properties, and to study rotations and vibrations in molecular systems. In contrast to visible light, which usually carries excessive photon energy for collective excitations in condensed matter systems, THz light allows for direct coupling to low-energy (meV scale) excitations of interest, The development of light sources of strong-field few-cycle THz pulses in the 2000s opened the door to controlled manipulation of reactions and processes. Such THz pulses can drive new dynamic states of matter, in which materials exhibit properties entirely different from that of the equilibrium. In this review, we first systematically analyze known studies on matter manipulation with strong-field few-cycle THz light and outline some anticipated new results. We focus on how properties of materials can be manipulated by driving the dynamics of different excitations and how molecules and particles can be controlled in useful ways by extreme THz light. Around 200 studies are examined, most of which were done during the last five years. Secondly, we discuss available and proposed sources of strong-field few-cycle THz pulses and their state-of-the-art operation parameters. Finally, we review current approaches to guiding, focusing, reshaping and diagnostics of THz pulses. (C) 2019 The Author(s). Published by Elsevier B.V