Atoms in intense ultrashort laser pulses and the absolute phase

Diese Arbeit beschäftigt sich mit der experimentellen Analyse atomarer Prozesse in intensiven ultrakurzen Laserpulsen. Der Schwerpunkt liegt hierbei bei den Zwillingseffekten der Erzeugung hoher Harmonischer (``high-order harmonic generation'', HHG) und der Ionisation über Zustände im Kontinuum (``above-threshold ionization'', ATI). Besonders letzterer Effekt wird detailliert in Verbindung mit der Wechselwirkung mit Laserpulsen von nur wenigen Zyklen Länge untersucht. Während es heutzutage Routine ist solche Pulse von weniger als 5 fs zu erzeugen, war die vollständige Kontrolle über das zugrundeliegende elektrische Feld bisher noch nicht möglich. Dies wurde in dieser Arbeit durch die erste eindeutige Messung der den Laserpuls charakterisierenden ``absoluten Phase'' erreicht. Die Genauigkeit und Zuverlässigkeit dieser Messung erweist sich als hinreichend, um eine neue Methode der aktiven Phasenstabilisierung einzuführen, welche voraussichtlich eine tragende Rolle in zukünftigen phasenstabilisierten Lasersystemen spielen wird. Die beschriebenen Experimente widmen sich zudem auch allgemeinen optischen Effekten, wie beispielsweise der Gouy'schen Phasenanomalie in einem fokussierten Strahl, welche hier erstmals im optischen Bereich und über den gesamten Fokusbereich gemessen wurde. Schliesslich wird gezeigt, wie ATI in Verbindung mit Wenig-Zyklen-Laserpulsen nicht nur als leistungsfähiges Werkzeug zur Phasendiagnostik genutzt werden kann, sondern auch einen neuen Zugang zur Untersuchung der Wechselwirkung von Atomen und Licht mit bis dato unerreichter Zeitauflösung bietet.The subject of this work is the experimental investigation of atomic processes under the influence of intense, ultrashort laser pulses. Emphasis is given to the twin effects of high-order harmonic generation (HHG) and above-threshold ionization (ATI). In particular, the latter is explored in detail here for the case of few-cycle laser pulses. While the generation of light pulses of duration below 5 fs is today routine, a complete control of the constituting electric-field waveform was so far not possible. This is here achieved with the first unambiguous measurement of the absolute phase of the laser pulses. The precision and reliability of the measurement permitted to establish a new approach for active phase stabilization, which will presumably play a major role in future research. The experiments described here address also general optical properties such as the Gouy phase anomaly showing up in a focused wave, being precisely measured for the first time. Finally, it is shown how ATI with few-cycle laser pulses can be regarded not only as a powerful tool for phase diagnostics, but also as a novel method for studying the interaction of atoms with light with unprecedented sub-fs time resolution

Few-cycle phase-stable infrared OPCPA

Few-cycle laser pulses are an important tool for investigating laser-matter interactions. Apart from the mere resolution used in time-resolved processes, owing to this approach table-top sources nowadays can reach the limits of the perturbative regime and therewith enable extreme nonlinear optics. In the visible domain, femtosecond technology over the last decades has quickly developed, in recent years leading to the routine generation of carrier-envelope phase (CEP) stable few-cycle laser pulses at high energies, using ubiquitous Ti:Sapphire amplifiers. Near to mid-infrared few-cycle pulses in contrast can be employed for investigating interactions in the tunneling regime. The ponderomotive potential of the infrared light field allows quivered charged particles to acquire large energies, leading to applications like the generation of isolated attosecond pulses in the water window. In this wavelength regime however, the required sources are yet to be demonstrated or at least matured. The best candidate for few-cycle pulses in this domain is optical parametric amplification. This work describes the development of an optical parametric chirped pulse amplifier (OPCPA), used to create CEP-stable few-cycle pulses in the near infrared (NIR). It covers all essential parts of the system. First the signal pulses are generated from ultrashort lasers using spectral broadening techniques in chapter 2. After compression of these white light continua, intra-pulse broadband difference frequency generation yields CEP stable infrared pulses spanning over more than one octave. A thin-disk-based pump laser provides ample pump energy (20 mJ) at pulse durations around 1.5 ps. Its characterization and optimization for OPCPA is performed in chapter 3. The high peak energy of this pump laser leads to the buildup of optical nonlinearities and consequently shows distinct influence on the OPCPA system performance. The synchronization of the OPCPA pump and seed laser system is the topic of chapter 4. This chapter is not limited to NIR systems, but demonstrates enhanced (actively stabilized) synchronization of the jitter between pump and seed pulses to σ = 24 fs, which later results in improved output stability. The NIR OPCPA centered at 2.1 μm is described in chapter 5. This combines the efforts of the previous chapters and describes the generation and characterization of 100 μJ sub-two-cycle CEP-stable pulses, the shortest published to date at this energy level. As a first prototype (cutting edge) experiment, CEP dependent sub-fs currents in a dielectric are generated in chapter 6 using the developed light source. The results compared well to visible few-cycle laser sources and demonstrate the usability of the OPCPA system (beyond the charac- terizations of chapter 5) for investigating sub-cycle carrier dynamics in dielectrics. For the same purpose, to generate the currently most broadband NIR continua at kHz repetition rates and mJ-level pulse energies, the OPCPA system is further boosted and efficiently broadened to three optical octaves using a hollow core fiber setup (described in chapter 7). The spectral phase is characterized and demonstrates self-compression in the NIR around 1.3 μm. The process provides CEP-stable sub-2-cycle pulses in this regime directly, the shortest and most powerful reported to date. Furthermore, the spectral broadening in the infrared shows enhanced low-order harmonic gen- eration and cross-phase-modulation as the dominant mechanism. Experimentally the limited influence on the driver bandwidth is investigated. It is found that the processes allow using more efficient many-cycle infrared sources to generate several-octave spanning, compressible continua in the future. Even partial compression of these would then provide NIR transients for high-field experiments.Die Femtosekunden-Technologie hat sich in den letzten Jahrzehnten schnell fortentwickelt, vor allem im sichtbaren Wellenl ̈angen-Bereich. Speziell moderne Titanium-Saphir Verst ̈arker haben zuletzt zu (Träger-Einhüllenden-) phasenstabilen und hochenergetischen Laserpulsen geführt, die nur noch aus einzelnen optischen Zyklen bestehen. Diese erlauben die Investigation extrem nichtlinearer optischer Prozesse im Regime der Multiphotonenionisation. Um weiter im Infraroten Prozesse im Regime der Tunnelionisation zu untersuchen, fehlt es jedoch nach wie vor an Lichtquellen mit ähnlichen Characteristiken für Anwendungen wie die Generation von isolierten Attosekunden-Pulsen im Wasser-Transmissions-Fenster. Hier bietet die optische parametrische Verstärkung bisher die größten Perspektiven. Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung eines optischen parametrischen Verstärkers mit gestreckten Pulsen (engl.: optical parametric chirped pulse amplifier, OPCPA), der TE- phasen-stabile Pulse mit wenigen optischen Zyklen im nahen Infraroten erzeugt. Alle wesentlichen Teile des Systems werden beschrieben. Zuerst wird der Saat-Puls durch die spektrale Verbreiterung eines Titanium-Saphir Verstärkers gewonnen. Nach der Kompression des generierten Weißlichts führt die breitbandige Differenz-Frequenz-Generation (DFG) des Pulses mit sich selbst zu TE-phasen-stabilen Infrarot-Pulsen, deren Spektrum mehr als eine optische Oktave aufspannt. Ein Scheiben-Laser liefert die Pumpenergie (20 mJ) bei einer Pulsdauer von ca. 1.5 ps. Seine Charakterisierung und Optimierung für die OPCPA erfolgt in Kapitel 3. Die hohen Spitzeninten- sit ̈aten dieses Pumplasers führen zum Akkumulieren optischer Nichtlinearit ̈aten und beeinflussen die OPCPA im Folgenden negativ. Die Synchronisation von OPCPA Pump- und Saat-Lasern ist das Thema von Kapitel 4. Es demonstriert eine aktive Stabilisierung des zeitlichen Überlapps beider Pulse, der den gesamten Prozess im Folgenden stabilisiert, und ist nicht auf den Einsatz im Infraroten beschränkt, sondern für die meisten OPCPA Systeme anwendbar. Die in Kapitel 5 beschriebene infrarote OPCPA hat ihre Zentralwellenlänge bei 2.1 μm und baut auf den vorherigen Kapiteln auf. Die Erzeugung und Charakterisierung von Pulsen mit weniger als zwei optischen Zyklen, den bisher kürzesten in diesem Wellenlängen-Bereich und einer En- ergie von 100 μJ, werden beschrieben. Ferner erweist sich die TE-Phase der verstärkten Pulse als außerordentlich kurz- und langzeitstabil. Kapitel 6 demonstriert dann die Möglichkeiten des neuen Systems mit einem technisch anspruchsvollen Experiment. TE-phasen-abhängige Ströme mit einer Lebenszeit auf der Skala von Attosekunden werden in einem Dielektrikum erzeugt und gemessen. Die Resultate stimmen gut mit den bere- its gemessenen Werten im sichtbaren Bereich u ̈ berein und demonstrieren die Möglichkeiten und Einsetzbarkeit des Systems. Für ähnliche Anwendungen, allerdings bei noch höheren Intensitäten, wird in Kapitel 7 das OPCPA-System weiter verstärkt. Die spektrale Verbreiterung in einer gas-gefüllten Hohlfaser erzeugt ein Kontinuum über drei optische Oktaven. Dessen spektrale Phase wird im Folgen- den charakterisiert und zeigt Selbstkompression bei einer Wellenlänge von 1.3 μm. Der Prozess erzeugt TE-phasen-stabile Pulse kürzer also zwei optische Zyklen, welche die kürzesten und intensivsten darstellen, die in diesem Bereich bislang erzeugt wurden. Weiterhin zeigt die spektrale Verbreiterung im Infraroten besondere Merkmale. Speziell die Gen- eration von ungeraden Harmonischen niedriger Ordnung und deren Kreuz-Phasen-Modulation zeigen sich als dominante Prozesse, welche den Einfluss der Eingangsbandbreite minimieren. Eine experimentelle Untersuchung demonstriert dann, dass auch potentiell effizientere infrarote OPCPA Systeme mit deutlich längeren Pulsen ähnliche spektrale Bandbreiten erzeugen können. Die Komprimierung dieser sollte in der nahen Zukunft zu Hochfeld-Anwendungen mit infraroten Feldtransienten und synthetisierten elektrischen Feldern mit Sub-Zyklus Merkmalen führen

LASER Tech Briefs, September 1993

This edition of LASER Tech briefs contains a feature on photonics. The other topics include: Electronic Components and Circuits. Electronic Systems, Physical Sciences, Materials, Computer Programs, Mechanics, Machinery, Fabrication Technology, Mathematics and Information Sciences, Life Sciences and books and reports

An investigation of the microwave properties of resonant tunnelling devices

SIGLEAvailable from British Library Document Supply Centre- DSC:DX171469 / BLDSC - British Library Document Supply CentreGBUnited Kingdo

Femtosecond time-resolved spectroscopy in polyatomic systems investigated by velocity-map imaging and high-order harmonic generation

Dans cette thèse, la dynamique de photodissociation de l'azoture de chlore (ClN3) est étudiée dans le domaine temporel par imagerie de vecteur vitesse des photofragments, spécialement du chlore et de N3. Cette imagerie résolue à l'échelle femtoseconde permet d'extraire les temps de dissociation, l'établissement temporel de la balance d'énergie de la réaction ainsi que la conservation des moments. Cette étude a permis de différencier deux domaines d'énergie: l'un menant à la formation d'un fragment N3 linéaire (étude autour de 4.5 eV d'excitation électronique) et le plus intéressant aboutissant à la formation d'un fragment N3 cyclique (autour de 6 eV). Dans une seconde étude, la dynamique de relaxation électronique du tétrathiafulvalène (C6H4S4-TTF) est étudiée autour de 4 eV par spectroscopie de masse résolue en temps ainsi que par spectroscopie de photoélectron. Les seuils d'ionisation dissociative sont extraits d'une détection en coïncidence entre les photoélectrons de seuil et les fragments ionisés réalisée sur rayonnement synchrotron. Les deux dernières expériences sont basées sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans l'XUV d'une impulsion femtoseconde à 800 nm ou à 400 nm. Dans la première expérience, les harmoniques sont couplées à un imageur de vecteur vitesse en tant que rayonnement secondaire VUV. Par imagerie de photoélectron résolue en temps, nous avons révélé ainsi les dynamiques de relaxation des états de Rydberg initiée par une impulsion femtoseconde XUV à 15.5 eV dans l'argon et à 9.3 eV dans l'acétylène. Dans la seconde expérience, couramment nommée spectroscopie attoseconde, les harmoniques constituent le signal pompe sonde. Deux types de spectroscopie attoseconde ont été réalisés pour étudier la dynamique vibrationnelle de SF6: une expérience en réseau transitoire créé par deux impulsions pompe Raman avec une impulsion sonde intense générant les harmoniques à partir du réseau d'excitation et une expérience d'interférence de deux rayonnement XUV en champ lointain créés par deux impulsions sonde intensesRevealing the underlying ultrafast dynamics in molecular reaction spectroscopy demands state-of-the-art imaging techniques to follow a molecular process step by step. Femtosecond time-resolved velocity-map imaging is used to study the photodissociation dynamics of chlorine azide (ClN3). Here especially the co-fragments chlorine and N3 are studied on the femtosecond timescale in two excitation energy regions around 4.67 eV and 6.12 eV, leading to the formation of a linear N3 fragment and a cyclic N3 fragment, respectively. This work is the first femtosecond spectroscopy study revealing the formation of cyclic N3. Tetrathiafulvalene (TTF, C6H4S4) electronic relaxation is studied, while scanning the electronic excitation around 4 eV, by time resolved mass and photoelectron spectroscopy. As only few is known about the ion continuum about TTF the imaging photoelectron photoion coincidence (iPEPICO) technique is used in order to disentangle the complex ionic dissociation. The second part of the thesis is based on the generation and application of XUV light pulses by high-order harmonic generation with an intense femtosecond laser pulse in a molecular target. Two types of phase sensitive attosecond spectroscopy experiments were conducted to study the vibrational dynamics of SF6: one using strong field transient grating spectroscopy, where high-order harmonic generation takes place in a grating of excitation, and the second experiment using high-order harmonic interferometry using two intense XUV probe pulses. The temporal dependencies in phase and amplitude reveal the vibrational dynamics in SF6 and demonstrate that high-order harmonic generation is sensitive to the internal excitations. Last but not least, the use of high-order harmonics as a XUV photon source for the velocity-map imaging spectrometer is investigated. Using time-resolved photoelectron imaging, the relaxation dynamics initiated with 15.5 eV in argon and 9.3 eV in acetylene are reveale