Laserbasierte Modifikation von porösen TiO2 -, TiO2/Au- und Au- Materialien

Der Fokus dieser Arbeit liegt auf der laserbasierten Modifikation von porösen Titandioxid- und Gold-Materialien. Poröse Materialien sind aufgrund ihrer großen Oberfläche und den damit verbundenen Eigenschaften z.B. für photovoltaische und -katalytische Anwendungen von Interesse. So kann der Lichteinfang und die Anzahl von katalytisch aktiven Zentren mit steigender Oberfläche erhöht werden. Große Oberflächen können durch Nanomaterialien, also Materialien mit einer Strukturgröße unter 100 nm, erreicht werden. Nanomaterialien können in verschiedenen Formen vorliegen. Die bekannteste Form sind Nanopartikel. Diese können großtechnisch mit verschiedenen Verfahren in ausreichender Menge hergestellt werden. In Form von Pulvern ist der Einsatz von Nanopartikeln allerdings nur begrenzt möglich. Erst durch die Verbindung der Nanopartikel untereinander und somit der Bildung eines festen, nanoporösen Netzwerks kann der elektrische Kontakt hergestellt und die elektrische Leitfähigkeit verbessert werden. Die Bildung eines nanoporösen Netzwerks kann durch Sintern von Nanopartikeln erreicht werden. Konventionell werden dabei Nanopartikelschichten im Ofen erhitzt, so dass die Partikel miteinander versintern. Dieses Verfahren hat den Nachteil, dass es nur eine homogene Bearbeitung der kompletten Schicht erlaubt. Häufig ist es jedoch von Vorteil nicht eine homogene, sondern eine für die Anwendung optimierte, strukturierte Schicht zu erhalten. Neben einer Anpassung der Struktur kann auch die chemische Modifikation nanoporöser Materialien für viele Anwendungen von Vorteil sein. Eine Möglichkeit, nanoporöse Materialien im Mikro-/Nanometer-Bereich zu bearbeiten und somit die porösen Strukturen und die chemische Zusammensetzung für verschiedene Anwendungen anzupassen, bietet die Laserbearbeitung. Bei der Laserbearbeitung wird ein Laserstrahl auf die Oberfläche fokussiert. Durch Absorption des Laserlichts erwärmen sich die Partikel und können lokal versintern. So können verschiedene Strukturen erzeugt oder die Materialien chemisch modifiziert werden. Durch die Verwendung von Lasern unterschiedlicher Wellenlänge kann die Laserenergie selektiv in verschiedenen Materialien absorbiert werden und dort verschiedene Prozesse induzieren. Die Laserbearbeitung zeichnet sich darüber hinaus durch einen geringen technischen Aufwand, eine hohe Bearbeitungsgeschwindigkeit sowie ein einfaches Upscaling im Hinblick auf eine Serienfertigung aus. Ziel dieser Arbeit ist es, die Laserbearbeitung von nanoporösen TiO2 - und TiO2/Au-Nano-partikelschichten sowie von nanoporösem Gold für photovoltaische und spektroskopische Anwendungen zu demonstrieren. Die Veränderung dieser Materialien durch die Laserbearbeitung wird in Abhängigkeit von den Laserparametern analysiert. Aus diesen Daten werden Rückschlüsse auf die zugrundeliegenden Prozesse und Mechanismen gezogen. Darüber hinaus wird der Einsatz solcher laserbearbeiteter Schichten in Farbstoffsolarzellen bzw. laserbearbeiteter, nanoporöser Goldsubstrate in spektroskopischen Anwendungen dargestellt. Hierdurch werden neue Wege zur Herstellung und Modifikation von nanoporösen Materialien aufgezeigt.The focus of this work is the laser-based modification of porous titanium dioxide and gold materials. Porous materials are of interest for photovoltaic applications and -catalysis due to their large surface area and associated properties. Thus, the light trapping and the number of catalytically active centres can be increased with increasing surface. Large surfaces can be achieved by nanomaterials, i.e. materials with a feature size of less than 100 nm.The most popular form of nanomaterials are nanoparticles. These can be prepared industrially by various methods in sufficient quantity. In the form of powders, the use of nanoparticles, however, is limited. Only by connection of the nanoparticles with each other and hence the formation of a solid, nanoporous network, the electrical contact is made and the electrical conductivity can be improved. The formation of a nanoporous network can be accomplished by sintering of nanoparticles. A conventional method is to heat nanoparticle layers in the oven, so that the particles sinter together. This method has the disadvantage that it only allows a homogeneous treatment of the entire layer. Often, however, it is advantageous to create patterned layer, that is optimised for a specific application. In addition to an adjustment of the structure, the chemical modification of nanoporous materials can be beneficial for many applications. Laser processing offers a way to process nanoporous materials in micro- and nanometer range and thus optimise the porous structures and chemical composition. In laser processing, a laser beam is focused onto the surface. Through absorption of the laser light, the particles heat up and sinter locally. Thus, various structures can be created or the materials can be chemically modified. By the use of lasers of different wavelength, the laser energy can be selectively absorbed in different materials and there induce various processes. The laser processing is further characterised by low technical complexity, a high processing speed and a simple upscaling with a view to mass production. The goal of this work is to demonstrate laser processing of nanoporous titania and hybride titania/gold nanoparticle layers and nanoporous gold for photovoltaic and spectroscopic applications. The modification of these materials by the laser processing is analysed as a function of the laser parameters. From these data, conclusions about the underlying processes and mechanisms are drawn. Moreover, the use of such laser-processed layers in dye sensitised solar cells or laser-processed nanoporous gold substrates is shown in spectroscopic applications. In this way, new routes for the preparation and modification of nanoporous materials are shown

Double resonant character in an optical cavity for high performance and stable polymer solar cells

Lösungsverarbeitete Dünnschichtsolarzellen erweisen sich als vielversprechende photovoltaische Technologien, die sich für ein kostengünstiges und skalierbares Rolle-zu-Rolle-Produktionsverfahren eignen. Ein solcher Dünnschichtcharakter sorgt auch für Flexibilität und ein geringes Gewicht der Solarzellenmodule, wodurch sie sich ideal für eine Vielzahl von Anwendungen eignen, bei denen keine Silizium-Solarmodule verwendet werden können. Zusätzlich zu den oben genannten Vorteilen, die in allen lösungsverarbeiteten Dünnschichttechnologien üblich sind, weisen Polymersolarzellen (PSCs) eine einzigartige Semitransparenz auf. Diese macht sie sehr nützlich für Solarfensteranwendungen und wettbewerbsfähig beim Aufbau integrierter Photovoltaik. In den letzten Jahren wurden bemerkenswerte Fortschritte auf dem Gebiet der PSC erzielt. Die Leistungsumwandlungseffizienz von PSCs hat die 11% -Schwelle bereits überschritten. Um jedoch mit anderen lösungsverarbeiteten Dünnschichttechnologien konkurrieren zu können, muss die Geräteeffizienz weiter verbessert werden. Angesichts der geringen Ladungsträgermobilität in herkömmlich verwendeten organischen π-konjugierten Halbleitern begrenzt der Kompromiss zwischen optischer Absorption und Ladungsträgersammlung die photoaktive Schichtdicke auf derzeit ungefähr 100 nm. Um die begrenzte Lichtabsorption in solch dünnen photoaktiven Schichten zu überwinden, ist ein entsprechendes optisches Management sehr wichtig. Idealerweise sollte eine Verstärkung der Lichtabsorption oder des Kurzschlussstroms erreicht werden, ohne die anderen photovoltaischen Geräteparameter wie die Leerlaufspannung und den Füllfaktor zu beeinflussen. In dieser Arbeit implementieren wir eine neue eindimensionale planare optische Kavität, die einen resonanten Charakter bei zwei verschiedenen nichtharmonischen Frequenzen aufweist, was wir Two-Resonance Tapping Cavity (TRTC) nennen. Mit einer solchen TRTC demonstrieren wir, dass man in Dünnschichtzellen einen optimalen breitbandigen Lichteinfang erreichen kann, wobei der Photostrom der Solarzelle weitgehend verbessert wird, ohne die elektrischen Eigenschaften des Geräts zu opfern. Eine begrenzte Stabilität ist ein weiteres Hindernis, das eine industrielle Anwendung der PSC-Technologie verhindern könnte. In Übereinstimmung mit einer Erhöhung der Geräteeffizienz, muss das Problem einer kurzen Betriebslebensdauer des Geräts angegangen werden. In der vorliegenden Arbeit führen wir mehrere Experimente durch, die uns die Physik und die Nanomorphologie hinter der schnellen Zerstörung der aktiven Schicht unter Beleuchtung verstehen lassen. Um eine solche Zerstörung zu umgehen schlagen wir darüber hinaus ein neues Verfahren vor, das auf der Bildung einer hochgradig geordneten PCBM-Phase basiert und Hochleistungs-PSCs mit langer Lebensdauer erreichbar macht. Die vorliegende Arbeit ist in fünf Kapitel unterteilt. Kapitel 1 gibt einen kurzen Überblick über einige Ansätze zur Photonenkontrolle und Grundlagen von Zersetzungsmechanismen in PSCs. Kapitel 2 beschreibt das TRTC-Konzept und die experimentelle Implementierung von PTB7-Th:PC71BM-Zellen, die in einer solchen TRTC integriert sind. In Kapitel 3 beschreiben wir die Verwendung des in Kapitel 2 vorgestellten TRTC-Konzepts, um ein optimales Gleichgewicht zwischen Leerlaufspannung und Photostrom in flexiblen PBDBT:ITIC-Zellen zu erreichen. In Kapitel 4 zeigen wir einen Ansatz zur Erhöhung der Betriebslebensdauer von PSCs auf Basis einer UV-Behandlung zur aktiven Entfernung chemisorbierten Sauerstoffs in der ZnO-Zwischenlage. Schließlich wird in Kapitel 5 der schnelle Burn-In-Verlust für PTB7-Th:PC71BM-Zellen eingehend untersucht und eine neue Erklärung für diesen Abbauweg vorgeschlagen. Darüber hinaus schlagen wir einen Ansatz vor, um diesen Verlust zu umgehen und langlebige Solarzellen mit hoher Effizienz zu erreichen

Synthese und Charakterisierung anorganischer photokatalytisch aktiver Halbleitermaterialien

Ziel dieser Arbeit war es vielversprechende heterogene Photokatalysatoren zu finden, die in der organischen Synthese eigesetzt werden können und diese unter vergleichbaren Bedingungen zu testen. Es konnte ein breites Spektrum an möglichen Photokatalysatoren gefunden werden. Bei vielen Katalysatoren war es möglich die photokatalytische Performance, durch Verringerung der Partikelgröße und so erhöhung der spezifischen Oberfläche, zu verbessern

Elektrische Kontaktierung von SnxSy- und Platinsalz-Nanodrähten

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Untersuchungen zur Ladungsträgerlebensdauer in kristallinem Silizium für Solarzellen

Die Lebensdauer von Licht-generierten Ladungsträgern in Silizium ist ein wichtiges Qualitätskriterium des Siliziums. Sie hat einen wesentlichen Einfluss auf den Wirkungsgrad einer kristallinen Silizium-Solarzelle. In der vorliegenden Arbeit werden die Einflussfaktoren auf die Ladungsträgerlebensdauer in kristallinem Silizium, das zur Herstellung von Solarzellen verwendet wird, und die Messmethodik zur Bestimmung der Ladungsträgerlebensdauer eingehend untersucht. Insbesondere das Mikrowellen-detektierte Photoleitfähigkeitsabklingen (MWPCD) wird detailliert analysiert und mit quasi-stationären Photoleitfähigkeits (QSSPC)-Lebensdauermessungen verglichen. Es wird ein neues, zeitaufgelöstes Auswerteverfahren des MWPCD Signals entwickelt und zur Charakterisierung von Silizium angewendet. Mit Hilfe dieses Verfahrens wird der interstitielle Eisengehalt ortsaufgelöst bestimmt und der Einfluss von Minoritätsladungsträgerhaftstellen untersucht.Ein weiterer Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Untersuchung und Charakterisierung des Siliziums, das zur Herstellung von Solarzellen verwendet wird. Es wird die Wirkung einer Eisenverunreinigung in Silizium auf die Solarzellparameter mittels Simulationsrechnungen veranschaulicht. Die Blockhöhenabhängigkeit der Siliziumqualität in multikristallinem Silizium wird empirisch analysiert und mit dem Wirkungsgrad der Solarzellen korreliert. In stark verunreinigtem nach dem Czochralski-Verfahren gezogenem Silizium wird der Einfluss des industriellen Solarzellprozesses auf die Siliziumqualität untersucht

Laserkristallisierte multikristalline Silicium-Dünnschicht-Solarzellen auf Glas

In this thesis, laser-crystallized multicrystalline silicon thin-film solar cells on glass are developed. The laser crystallization provides a unique crystal quality. The objectives of this study are to extend the physical understanding of this type of solar cell and to improve the photovoltaic properties. Therefor the layer and process parameters are analyzed and optimized. This work presents results for the (1) layered laser crystallization of the absorber, (2) reduction of the seed layer thickness, (3) introduction of a barrier layer, (4) laser-based preparation of the emitter, (5) texturing of the substrate surface, (6) contacting of the solar cells, (7) rapid thermal annealing and hydrogen passivation. The IV parameters of only 2 µm thin solar cells achieve open-circuit voltages up to 517 mV, short-circuit current densities up to 20.3 mA/cm2, fill factors up to 72% and efficiencies up to 4.2%.Im Rahmen dieser Arbeit werden laserkristallisierte multikristalline Silicium-Dünnschicht-Solarzellen auf Glas weiterentwickelt. Die Laserkristallisation ermöglicht eine weltweit einzigartige Kristallqualität. Die Ziele der vorliegenden Arbeit sind, das physikalische Verständnis dieses Solarzellentyps zu erweitern und die photovoltaischen Eigenschaften zu verbessern. Dafür werden die Schicht- und Prozessparameter untersucht und optimiert. Präsentiert werden Ergebnisse zur (1) schichtweisen Laserkristallisation des Absorbers, (2) Verringerung der Keimschichtdicke, (3) Einführung einer Barriereschicht, (4) laserbasierten Herstellung der Emitter, (5) Strukturierung der Substratoberfläche, (6) Kontaktierung der Solarzellen, (7) schnelle thermische Ausheilung und Wasserstoff-Passivierung. Die I-V-Parameter von nur 2 µm dünnen Solarzellen erreichen Leerlaufspannungen bis 517 mV, Kurzschlussstromdichten bis 20,3 mA/cm2, Füllfaktoren bis 72% und Wirkungsgrade bis 4,2%