1,063 research outputs found
Development of a SQUID magnetometry system for cryogenic neutron electric dipole moment experiment
A measurement of the neutron electric dipole moment (nEDM) could hold the key to understanding why the visible universe is the way it is: why matter should predominate over antimatter. As a charge-parity violating (CPV) quantity, an nEDM could provide an insight into new mechanisms that address this baryon asymmetry. The motivation for an improved sensitivity to an nEDM is to find it to be non-zero at a level consistent with certain beyond the Standard Model theories that predict new sources of CPV, or to establish a new limit that constrains them.
CryoEDM is an experiment that sought to better the current limit of cm by an order of magnitude. It is designed to measure the nEDM via the Ramsey Method of Separated Oscillatory Fields, in which it is critical that the magnetic field remains stable throughout. A way of accurately tracking the magnetic fields, moreover at a temperature K, is crucial for CryoEDM, and for future cryogenic projects.
This thesis presents work focussing on the development of a 12-SQUID magnetometry system for CryoEDM, that enables the magnetic field to be monitored to a precision of pT. A major component of its infrastructure is the superconducting capillary shields, which screen the input lines of the SQUIDs from the pick up of spurious magnetic fields that will perturb a SQUID's measurement. These are shown to have a transverse shielding factor of , which is a few orders of magnitude greater than the calculated requirement.
Efforts to characterise the shielding of the SQUID chips themselves are also discussed. The use of Cryoperm for shields reveals a tension between improved SQUID noise and worse neutron statistics. Investigations show that without it, SQUIDs have an elevated noise when cooled in a substantial magnetic field; with it, magnetostatic simulations suggest that it is detrimental to the polarisation of neutrons in transport. The findings suggest that with proper consideration, it is possible to reach a compromise between the two behaviours.
Computational work to develop a simulation of SQUID data is detailed, which is based on the Laplace equation for the magnetic scalar potential. These data are ultimately used in the development of a linear regression technique to determine the volume-averaged magnetic field in the neutron cells. This proves highly effective in determining the fields within the pT requirement under certain conditions
Interaction of elastomechanics and fluid dynamics in the human heart : Opportunities and challenges of light coupling strategies
Das menschliche Herz ist das hochkomplexe HerzstĂŒck des kardiovaskulĂ€ren Systems, das permanent, zuverlĂ€ssig und autonom den Blutfluss im Körper aufrechterhĂ€lt. In Computermodellen wird die FunktionalitĂ€t des Herzens nachgebildet, um Simulationsstudien durchzufĂŒhren, die tiefere Einblicke in die zugrundeliegenden PhĂ€nomene ermöglichen oder die Möglichkeit bieten, relevante Parameter unter vollstĂ€ndig kontrollierten Bedingungen zu variieren. Angesichts der Tatsache, dass Herz-Kreislauf-Erkrankungen die hĂ€ufigste Todesursache in den LĂ€ndern der westlichen HemisphĂ€re sind, ist ein Beitrag zur frĂŒhzeit- igen Diagnose derselben von groĂer klinischer Bedeutung. In diesem Zusammenhang können computergestĂŒtzte Strömungssimulationen wertvolle Einblicke in die Blutflussdynamik liefern und bieten somit die Möglichkeit, einen zentralen Bereich der Physik dieses multiphysikalischen Organs zu untersuchen. Da die Verformung der EndokardoberflĂ€che den Blutfluss antreibt, mĂŒssen die Effekte der Elastomechanik als Randbedingungen fĂŒr solche Strömungssimulationen berĂŒcksichtigt werden. Um im klinischen Kontext relevant zu sein, muss jedoch ein Mittelweg zwischen dem Rechenaufwand und der erforderlichen Genauigkeit gefunden werden, und die Modelle mĂŒssen sowohl robust als auch zuverlĂ€ssig sein. Daher werden in dieser Arbeit die Möglichkeiten und Herausforderungen leichter und daher weniger komplexer Kopplungsstrategien mit Schwerpunkt auf drei SchlĂŒsselaspekten bewertet:
Erstens wird ein auf dem Immersed Boundary-Ansatz basierender Fluiddynamik-Löser implementiert, da diese Methode mit einer sehr robusten Darstellung von bewegten Netzen besticht. Die grundlegende FunktionalitĂ€t wurde fĂŒr verschiedene vereinfachte Geometrien verifiziert und zeigte eine hohe Ăbereinstimmung mit der jeweiligen analytischen Lösung. Vergleicht man die 3D-Simulation einer realistischen Geometrie des linken Teils des Herzens mit einem körperangepassten Netzbeschreibung, so wurden grundlegende globale GröĂen korrekt reproduziert. Allerdings zeigten Variationen der Randbedingungen einen groĂen Einfluss auf die Simulationsergebnisse.
Die Anwendung des Lösers zur Simulation des Einflusses von Pathologien auf die Blutströmungsmuster ergab Ergebnisse in guter Ăbereinstimmung mit Literaturwerten. Bei Simulationen der Mitralklappeninsuffizienz wurde der rĂŒckströmende Anteil mit Hilfe einer Partikelverfolgungsmethode visualisiert. Bei hypertropher Kardiomyopathie wurden die Strömungsmuster im linken Ventrikel mit Hilfe eines passiven Skalartransports bewertet, um die lokale Konzentration des ursprĂŒnglichen Blutvolumens zu visualisieren.
Da in den vorgenannten Studien nur ein unidirektionaler Informationsfluss vom elas- tomechanischen Modell zum Strömungslöser berĂŒcksichtigt wurde, wird die RĂŒckwirkung des rĂ€umlich aufgelösten Druckfeldes aus den Strömungssimulationen auf die Elastomechanik quantifiziert. Es wird ein sequenzieller Kopplungsansatz eingefĂŒhrt, um fluiddynamische EinflĂŒsse in einer Schlag-fĂŒr-Schlag-Kopplungsstruktur zu berĂŒcksichtigen. Die geringen Abweichungen im mechanischen Solver von 2 mm verschwanden bereits nach einer Iteration, was darauf schlieĂen lĂ€sst, dass die RĂŒckwirkungen der Fluiddynamik im gesunden Herzen begrenzt ist.
Zusammenfassend lĂ€sst sich sagen, dass insbesondere bei Strömungsdynamiksimula- tionen die Randbedingungen mit Vorsicht gewĂ€hlt werden mĂŒssen, da sie aufgrund ihres groĂen Einflusses die AnfĂ€lligkeit der Modelle erhöhen. Nichtsdestotrotz zeigten verein- fachte Kopplungsstrategien vielversprechende Ergebnisse bei der Reproduktion globaler fluiddynamischer GröĂen, wĂ€hrend die AbhĂ€ngigkeit zwischen den Lösern reduziert und Rechenaufwand eingespart wird
Zur Struktur von Kohlenstoffnanopartikeln
Kohlenstoffnanopartikeln sind ambivalenter Natur. Mit einem Produktionsvolumen von sind sie das weltweit am hĂ€ufigsten hergestellte Nanopartikelsystem (Singh und Vander Wal 2019). Die nanoskaligen Teilchen werden als Funktions- oder Elektromaterial industriell eingesetzt, finden sich aber ebenfalls in Aerosolen aus Verbrennungsprozessen, als Schadstoffe in Schadensfeuern, Energieumwandlungsprozessen und verbrennungsbasierten Antrieben. Dabei sind die globalen Gesamtemissionen aus genannten Quellen, verglichen mit der intendierten Herstellung, von gleicher GröĂenordnung (Bond et al. 2013). In diesem Zusammenhang sind sie gesundheitsgefĂ€hrdend (Kennedy 2007) und tragen erheblich zur globalen ErwĂ€rmung bei (Ramanathan und Carmichael 2008). Da sich sowohl die positiven als auch die negativen Aspekte auf den strukturellen Bauplan der Teilchen zurĂŒckfĂŒhren lassen, bespricht die vorliegende Arbeit die Struktur von Kohlenstoffnanopartikeln und deren Auswirkung auf ihre strukturassoziierten Eigenschaften. WĂ€hrend die Meso- und Mikrostruktur die GröĂenverteilungen der Aggregate sowie der PrimĂ€rteilchen beschreibt, definiert die Nanostruktur den molekularen Aufbau der PrimĂ€rpartikeln, die aus aromatischen Ringstrukturen, den Basisstruktureinheiten, mit statistisch verteilter LĂ€ngenausdehnung aufgebaut sind.
Bereits Minutolo et al. (1996), JĂ€ger et al. (1999) und Williams et al. (2007) vermuteten einen Einfluss der Ordnung, Ausdehnung und Orientierung der Basisstruktureinheiten auf das wellenlĂ€ngenabhĂ€ngige Absorptionsvermögen. Diese Hypothese wird sorgfĂ€ltig geprĂŒft, wobei ein quantitativer Zusammenhang zwischen der StrukturlĂ€nge und dem VerhĂ€ltnis der Brechungsindex-Absorptionsfunktion bei zwei monochromatischen WellenlĂ€ngen abgeleitet werden kann. Der gefundene Zusammenhang ist linearer Natur und lĂ€sst sich auf die mit wachsender StrukturlĂ€nge abnehmende optische BandlĂŒckenenergie, die wiederum das Absorptionsvermögen der Partikeln im nahinfraroten Spektralbereich determiniert, zurĂŒckfĂŒhren. Werden nun quantitative VerknĂŒpfungen zwischen einer gesuchten, fĂŒr eine spezielle Fragestellung relevanten strukturassoziierten Eigenschaft und der nanostrukturellen Teilchenkonfiguration abgeleitet, wird deren berĂŒhrungslose in situ Quantifizierung durch die Erfassung leicht zugĂ€nglicher Messinformationen möglich. Der Grundsatzbeweis einer schnellen, berĂŒhrungslosen in situ Diagnostik einer exemplarischen strukturassoziierten Teilcheneigenschaft - der OxidationsreaktivitĂ€t - wird mit der im Rahmen dieser Arbeit entwickelten Doppelpuls zeitaufgelösten laserinduzierten Inkandeszenz, DP-TiRe-LII, im Abgastrakt eines Serienmotors, der sowohl unter stationĂ€ren als auch transienten Bedingungen betrieben wird, erbracht. Damit wird gleichzeitig der erste berĂŒhrungslose Sensor fĂŒr Nanostruktur und OxidationsreaktivitĂ€t vorgestellt.
Zu verstehen, wie sich Meso-, Mikro- und Nanostruktur wĂ€hrend der Partikelbildung in AbhĂ€ngigkeit von den Bildungsrandbedingungen entwickeln, eröffnet die Möglichkeit einer gezielten Synthese von Teilchen maĂgeschneiderter Topologie. Unter Zuhilfenahme neuentwickelter invasiver und laseroptischer Methoden wird deshalb die Dynamik der StrukturverĂ€nderung der in Gegenstromflammen synthetisierten Teilchen wĂ€hrend ihrer Bildungssequenz untersucht. Sowohl der PrimĂ€rteilchendurchmesser als auch die LĂ€ngenausdehnung der Basisstruktureinheiten wachsen mit zunehmendem Volumenbruch. Folgerichtig sind Mikro- und Nanostruktur miteinander korreliert, wobei lange Struktureinheiten in vergleichsweise groĂe Partikeln eingebettet sind und vice versa.
Ein abschlieĂender Aspekt widmet sich der AufklĂ€rung der StrukturverĂ€nderung wĂ€hrend der Partikeloxidation mit molekularem Sauerstoff, wobei der Fokus auf die AbhĂ€ngigkeit von der initialen Teilchenstruktur gelegt wird. Die Mesostruktur verĂ€ndert sich mit wachsendem Oxidationsfortschritt stetig, da die Partikeldichte der Aggregate durch vollstĂ€ndige Oxidation einzelner Teilchen abnimmt und sich folglich auch der Aggregatdurchmesser reduziert. Die VerĂ€nderung der Mikrostruktur bewegt sich in AbhĂ€ngigkeit der nanostrukturellen Konfiguration zwischen zwei gekoppelten GrenzfĂ€llen, der internen und der OberflĂ€chenoxidation. Reaktionsfreudige Teilchen, die aus kurzen, gekrĂŒmmten Basisstruktureinheiten aufgebaut sind, reagieren bevorzugt in einer OberflĂ€chenoxidation. Hingegen neigen Teilchen mit langen Basisstruktureinheiten zur internen Oxidation und verlieren vergleichsweise langsam an Masse. Einer Fragmentierung langer Struktureinheiten folgt die Konversion der einzelnen Segmente
Spectroscopic investigations of two-dimensional magnetic materials: transition metal trichlorides and transition metal phosphorus trichalcogenides
In this thesis, the electronic properties of two-dimensional magnetic materials, transition metal trichlorides and transition metal phosphorus trichalcogenides, are studied by means of various spectroscopic techniques including photoelectron spectroscopy (PES), electron energy-loss spectroscopy (EELS) and optical spectroscopy. The experiments on transition metal trichlorides mainly focus on manipulating the electronic structure of αâRuCl3 â a Kitaev spin liquid candidate material that, however, hosts an antiferromagnetic ground state at temperatures below 7 K. Such manipulation attempts include transition metal substitution by Cr, Ar+ sputtering of exfoliated flakes and the creation of an interface of αâRuCl3 with the organic semiconductor manganese (II) phtalocyanine (MnPc).
To study the influence of transition metal substitution by Cr, the parent compounds 뱉RuCl3 and CrCl3, and the mixed compound Cr0.5Ru0.5Cl3 were studied by PES and EELS. The mixed compound preserves the +III oxidation state of Cr and Ru. The valence band resembles a superposition of the parent compounds and EELS reveals the appearance of a new optical absorption channel assigned to a Cr-Ru charge transfer.
Ar+ sputtering decreases the chlorine content of exfoliated αâRuCl3 flakes. However, the properties of the sputtered film, namely the rate of chlorine loss and the work function, depend heavily on the initial flake thickness. The work function spans a remarkable range from Ί = 4.6 eV to 6.1 eV.
The interface of 뱉RuCl3 with MnPc demonstrates the potential of 뱉RuCl3 as a strong electron acceptor. The work function and electron affinity of 뱉RuCl3 are characterized and the charge transfer from MnPc to 뱉RuCl3 is experimentally verified.
In the second part of the thesis, two transition metal phosphorus trichalcogenide compounds are studied: FePS3 and NiPS3. Both are antiferromagnetic materials with FePS3 being of Ising-type and NiPS3 of anisotropic Heisenberg-type. Their electronic structure is spectroscopically investigated and the results are used as input for advanced density functional theory calculations (DFT+U) characterizing FePS3 as a Mott insulator and NiPS3 as a charge-transfer insulator. In the magnetically ordered state, magnetism and electronic properties are intertwined with the giant linear dichroism (LD) of FePS3 measured in optical transmission being the most impressive example. A microscopic understanding of the LD is provided with the DFT+U results giving confidence to the described model. For NiPS3, the origin of an extremely sharp magnetic exciton is studied bearing some analogy to the famous Zhang-Rice singlet state initially proposed for cuprates.:Contents iii
List of Figures v
Acronyms ix
1. Introduction 1
2. Experimental Techniques 3
2.1. Photoelectron Spectroscopy (PES) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
2.2. Three-step-model of Photoemission . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
2.2.1. Photoabsorption . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.2.2. Propagation to the Surface . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
2.2.3. Escape into the Vacuum . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.3. Spectral Function . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
2.4. Energy-filtered Photoemission Electron Microscopy (PEEM) . . . . . 9
2.5. Background Signal of XPS and UPS Measurements . . . . . . . . . . 9
2.6. Electron Energy-loss Spectroscopy (EELS) . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.6.1. EELS Cross Section . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
2.7. The Dielectric Function . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.7.1. The Drude-Lorentz-model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
2.7.2. Related functions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.7.3. Kramers-Kronig relations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.8. Optical Microscopy and Spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.8.1. Optical Microscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.8.2. Optical Spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.8.3. Optical Contrast of Thin Films . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.9. Core Level Spectroscopy of Solids . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
2.9.1. Spin-orbit Splitting and Notation . . . . . . . . . . . . . . . . 25
2.9.2. Core Level Spectroscopies: XPS and EELS/XAS . . . . . . . 26
2.9.3. Multiplet and Charge Transfer Effects . . . . . . . . . . . . . 26
2.10. Atomic Force Microscopy (AFM) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
2.11. Details on Spectrometers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.11.1. nanoARPES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.11.2. nanoESCA . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
2.11.3. Transmission EELS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
3. Manipulating the Electronic Structure of 뱉RuCl3 41
3.1. Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
3.2. Tuning the Electronic Structure of the Trichlorine Honeycomb Lattice
by Transition Metal Substitution: 뱉RuCl3, Cr0.5Ru0.5Cl3, CrCl3 . 47
3.2.1. Electron diffraction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
3.2.2. Core Level Spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
3.2.3. UPS Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
3.2.4. EELS Results in the Low Energy Region . . . . . . . . . . . . 52
3.2.5. Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
3.3. Work Function Engineering of Atomically Thin 뱉RuCl3 by Arsputtering
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
3.3.1. Characterization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
3.3.2. Work Function . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
3.3.3. XPS Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
3.3.4. UPS Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
3.3.5. Discussion and Summary . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64
3.4. Charge Transfer at the 뱉RuCl3/MnPc Interface . . . . . . . . . . . 66
3.4.1. Methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
3.4.2. Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
3.4.3. Discussion and Summary . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
4. Spectroscopic Investigation of NiPS3 and FePS3 75
4.1. Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
4.1.1. Crystal Structure and Magnetic Properties . . . . . . . . . . 76
4.1.2. Electronic Structure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
4.2. FePS3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
4.2.1. UPS Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
4.2.2. XPS Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
4.2.3. Electron Diffraction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
4.2.4. EELS Results in the Energy Region between 4 eV and 80 eV . 87
4.2.5. EELS Results in the Low Energy Region . . . . . . . . . . . . 88
4.2.6. Optical Spectroscopy and Linear Dichroism (LD) . . . . . . . 89
4.2.7. Discussion and Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
4.3. NiPS3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
4.3.1. UPS Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
4.3.2. Core Level Spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98
4.3.3. Electron Diffraction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
4.3.4. EELS Results in the Energy Region between 4 eV and 70 eV . 102
4.3.5. EELS in the Low Energy Region . . . . . . . . . . . . . . . . 103
4.3.6. Multiplet theory and RIXS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
4.3.7. Discussion and Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
5. Summary and Outlook 109
A. Appendix 111
A.1. The Pseudo-Voigt Profile . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111
A.2. Calculation of Reciprocal Lattice Vectors . . . . . . . . . . . . . . . . 111
Bibliography 113In dieser Arbeit wurden die elektronischen Eigenschaften von zweidimensionalen magnetischen Materialien, Ăbergangsmetall-Trichloriden und Ăbergangsmetall-Phosphor-Trichalkogeniden, untersucht. Dabei kamen verschiedene Spektroskopie-Techniken zum Einsatz: Photoelektronenspektroskopie (PES), Elektronen-Energieverlust-Spektroskopie (EELS) und optische Spektroskopie. Die Experimente an Ăbergangsmetall-Trichloriden zielen hauptsĂ€chlich auf die Manipulation der elektronischen Eigenschaften von αâRuCl3 ab. αâRuCl3 ist ein Kandidat fĂŒr eine Kitaev QuantenspinflĂŒssigkeit, das jedoch bei tiefen Temperaturen unter 7K einen antiferromagnetischen Grundzustand besitzt. Die Manipulationsversuche beinhalten die Substitution des Ăbergangsmetalls durch Cr, Ar+ sputtern von exfolierten Kristallflocken und die Erzeugung einer GrenzflĂ€che zwischen αâRuCl3 und dem organischen Halbleiter Mangan (II) Phthalocyanin (MnPc).
Um den Einfluss der Substitution des Ăbergangsmetalls durch Cr zu untersuchen, wurden die Ausgangsverbindungen αâRuCl3 und CrCl3, und die gemischte Verbindung Cr0.5Ru0.5Cl3 mittels PES und EELS untersucht. In der gemischten Verbindung liegen Cr und Ru weiterhin mit Oxidationszahl +III vor. Das Valenzband lĂ€sst sich als Ăberlagung der Ausgangsverbindungen darstellen und EELS Daten zeigen einen neuen optischen Absorptionskanal durch Ladungstransfer von Cr zu Ru.
Ar+ sputtern reduziert den Chloranteil von exfolierten αâRuCl3-Flocken. Die Eigenschaften der gesputterten Filme, insbesondere Austrittsarbeit und Chlorverlust, hĂ€ngen jedoch stark von der ursprĂŒnglichen Dicke der exfolierten Flocke ab. Die Austrittsarbeit zeigt eine beachtliche Spanne von Ί = 4.6 eV bis 6.1 eV. Die GrenzflĂ€che von αâRuCl3 mit MnPc demonstriert das Potential von αâRuCl3 als starken Elektronenakzeptor. Die Austrittsarbeit und die ElektronenaffinitĂ€t von αâRuCl3 wurden charakterisiert und der Ladungstransfer von MnPc zu αâRuCl3 wurde experimentell bestĂ€tigt.
Im zweiten Teil der Arbeit werden zwei Vertreter der Ăbergangsmetall-Phosphor-Trichalkogeniden untersucht: FePS3 und NiPS3. Beide Materialien sind antiferromagnetisch, wobei FePS3 dem Ising-Typ entspricht und NiPS3 einem anisotropen Heisenberg-Modell. Die elektronische Struktur der beiden Materialien wurde durch spektroskopische Methoden untersucht und als Grundlage fĂŒr DFT+U Rechnungen verwendet, wodurch FePS3 als Mott-Isolator und NiPS3 als Ladungstransfer-Isolator charakterisiert wurden. Im magnetisch geordneten Zustand sind elektronische und magnetische Eigenschaften verflochten, das sich am eindrucksvollsten im groĂen linearen dichroismus (LD) Effekt von FePS3 gemessen in optischer Transmission zeigt. Ein mikroskopisches Modell zur ErklĂ€rung des LD wird beschrieben und durch Ergebnisse aus DFT+U Rechnungen unterlegt. Bei NiPS3 wurde die Ursache fĂŒr ein energetisch extrem scharfes, magnetisches Exziton untersucht, das Analogien zum bekannten Zhang-Rice-Singulett aufweist, welches ursprĂŒnglich fĂŒr Kuprate vorgeschlagen wurde.:Contents iii
List of Figures v
Acronyms ix
1. Introduction 1
2. Experimental Techniques 3
2.1. Photoelectron Spectroscopy (PES) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
2.2. Three-step-model of Photoemission . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
2.2.1. Photoabsorption . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
2.2.2. Propagation to the Surface . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
2.2.3. Escape into the Vacuum . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.3. Spectral Function . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8
2.4. Energy-filtered Photoemission Electron Microscopy (PEEM) . . . . . 9
2.5. Background Signal of XPS and UPS Measurements . . . . . . . . . . 9
2.6. Electron Energy-loss Spectroscopy (EELS) . . . . . . . . . . . . . . . 10
2.6.1. EELS Cross Section . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
2.7. The Dielectric Function . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.7.1. The Drude-Lorentz-model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
2.7.2. Related functions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17
2.7.3. Kramers-Kronig relations . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.8. Optical Microscopy and Spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.8.1. Optical Microscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.8.2. Optical Spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.8.3. Optical Contrast of Thin Films . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.9. Core Level Spectroscopy of Solids . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
2.9.1. Spin-orbit Splitting and Notation . . . . . . . . . . . . . . . . 25
2.9.2. Core Level Spectroscopies: XPS and EELS/XAS . . . . . . . 26
2.9.3. Multiplet and Charge Transfer Effects . . . . . . . . . . . . . 26
2.10. Atomic Force Microscopy (AFM) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
2.11. Details on Spectrometers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.11.1. nanoARPES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.11.2. nanoESCA . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
2.11.3. Transmission EELS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
3. Manipulating the Electronic Structure of 뱉RuCl3 41
3.1. Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
3.2. Tuning the Electronic Structure of the Trichlorine Honeycomb Lattice
by Transition Metal Substitution: 뱉RuCl3, Cr0.5Ru0.5Cl3, CrCl3 . 47
3.2.1. Electron diffraction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48
3.2.2. Core Level Spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
3.2.3. UPS Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
3.2.4. EELS Results in the Low Energy Region . . . . . . . . . . . . 52
3.2.5. Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
3.3. Work Function Engineering of Atomically Thin 뱉RuCl3 by Arsputtering
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
3.3.1. Characterization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
3.3.2. Work Function . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
3.3.3. XPS Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
3.3.4. UPS Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
3.3.5. Discussion and Summary . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64
3.4. Charge Transfer at the 뱉RuCl3/MnPc Interface . . . . . . . . . . . 66
3.4.1. Methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66
3.4.2. Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
3.4.3. Discussion and Summary . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
4. Spectroscopic Investigation of NiPS3 and FePS3 75
4.1. Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
4.1.1. Crystal Structure and Magnetic Properties . . . . . . . . . . 76
4.1.2. Electronic Structure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
4.2. FePS3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
4.2.1. UPS Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
4.2.2. XPS Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
4.2.3. Electron Diffraction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
4.2.4. EELS Results in the Energy Region between 4 eV and 80 eV . 87
4.2.5. EELS Results in the Low Energy Region . . . . . . . . . . . . 88
4.2.6. Optical Spectroscopy and Linear Dichroism (LD) . . . . . . . 89
4.2.7. Discussion and Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
4.3. NiPS3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
4.3.1. UPS Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95
4.3.2. Core Level Spectroscopy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98
4.3.3. Electron Diffraction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
4.3.4. EELS Results in the Energy Region between 4 eV and 70 eV . 102
4.3.5. EELS in the Low Energy Region . . . . . . . . . . . . . . . . 103
4.3.6. Multiplet theory and RIXS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105
4.3.7. Discussion and Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
5. Summary and Outlook 109
A. Appendix 111
A.1. The Pseudo-Voigt Profile . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111
A.2. Calculation of Reciprocal Lattice Vectors . . . . . . . . . . . . . . . . 111
Bibliography 11
Numerical approach for the evaluation of hemodynamic behaviour in peripheral arterial disease : A systematic review
Reduced blood flow to the lower extremities causes peripheral arterial disease (PAD), which is caused by atherosclerotic plaque in the arterial wall. If this impairment is not treated, it will result in severe vascular diseases like ulceration and gangrene. Previous research has shown that while evaluating the pathology of the peripheral artery, the assumption of the model geometry significantly impacts the uncertainty of the stenosis area. However, more work needs to be done to understand the interaction between mechanical better and flow conditions in the peripheral artery using a separate computer model of the cardiovascular system. This paper reviews the numerical approach on pre and post-treatment of hemodynamic behavior in peripheral arterial disease (PAD). The goal of this study was to thoroughly examine the most recent developments with the application of computational studies in PAD from 2017 to 2022. While FSI investigation highlights the behavior of both the fluid and structure domains (blood and artery) during the numerical analysis of blood flow, CFD simulations primarily focus on the fluid domain (blood) behavior. Out of 92 research publications, 19 were appropriate for this assignment. This thorough study divides the publications into the categories of CFD, and FSI approaches. The results were then reviewed in accordance with the wall characteristic, analytical method, geometry, viscosity models, and validation. This paper summarizes the parameters of geometrical construction, viscosity models, analysis methods, and wall characteristics taken into consideration by the researchers to identify and simulate the blood flood flow in the stenosis area. These parameters are summarised in this study. Additionally, it could offer systematic data to help future studies produce better computational analyse
Spintronic Operations Driven by Terahertz Electromagnetic Pulses
Spintronic devices, supplementing and surpassing charge-based electronics by including the electron spin, have recently begun to reach the market. Information carriers
such as electrons (in field-effect transistors) and photons (in optical fibers) have already
reached the terahertz range (THz, 10^12 Hz). To make the electron spin compatible and
competitive, spintronic operations need to be pushed to THz frequencies. So far, is is
unclear whether fundamental spintronic effects such as spin accumulation or spin-orbit
torque can be transferred to THz frequencies. In this respect, it is also important to note
that the THz range coincides with many fundamental excitations, for instance phonons,
magnons, and the relaxation of electronic currents. Strong THz electromagnetic pulses
can be used to study such fundamental excitations, making use of both the electric and
magnetic fields of the electromagnetic pulse.
In this thesis, strong THz electromagnetic pulses are applied to spintronic thinfilm stacks to drive charge and spin currents, apply torque and manipulate magnetic
order. A short optical probe pulse or a resistance probe interrogate the transient magnetic
response.
First, a measurement strategy is developed to simultaneously detect all components
of the vector magnetization of thin film magnets in optical transmission probe experiments
at normal incidence, requiring only a variation in the initial probe polarization. To this
end, the magnetic circular and linear birefringence (MCB, MLB) effects are measured
simultaneously and a calibration strategy for the often neglected MLB effect is presented.
Second, using this detection scheme, we study the THz frequency operation of
spintronic effects in ferromagnetic(FM)/non-magnetic (NM) heavy metal stacks. We find
signatures of THz spin accumulation at the FM/NM interface. The spins injected into a
ferromagnet relax within ⌠100 fs, in line with electron-spin equilibration times measured
by ultrafast optically induced demagnetization. Indications of the field-like spin-orbit
torque (FL-SOT) are found.
Third, an effective method to modulate the relative THz electric and magnetic field
amplitudes in thin film samples is presented, enabling one to disentangle effects driven
by the electric or the magnetic component of the THz electromagnetic pulse. A nearperfect conductor (THz mirror) quenches the THz electric field in a region close to the
mirror, while doubling the THz magnetic field. Measurements with a ferromagnetic thin
film confirmed a THz magnetic field increase of 1.97 ± 0.06 and a suppression of the THz
electric field in the sample.
Finally, we utilize the electric-field suppression effect close to metals to optically gate
the THz electric field driven resistance modulation of an antiferromagnet (AFM) grown on
a semiconducting substrate. An optically induced transient substrate conductance depletes
the THz electric field in the AFM layer, while not perturbing the AFM magnetic order
directly. A simple model of parallel conductances is presented, confirming the experimental
observations.
In conclusion, this thesis is an important contribution to push fundamental spintronic effects such as spin accumulation and spin-orbit torque to the THz range. The
developed methodologies are helpful to advance nonlinear THz spectroscopy of magnetic
materials.Da die ersten auf spintronischen Prinzipien erbauten Speicher den Markt erreichen
und gleichzeitig InformationstrÀger wie Elektronen (in Feldeffekttransistoren) und Photonen (in Glasfaserkabeln) in den Terahertz-Frequenzbereich (THz, 10^12 Hz) vordringen,
stellt sich die Frage, ob die Spintronik, welche die Elektronik um den Elektronenspin erweitert, mit solch hohen Frequenzen kompatibel ist. Gleichzeitig ist der THz-Frequenzbereich,
welcher elementare Anregungen wie Phononen und Magnonen enthÀlt, auch fur die Grundlagenforschung interessant. Um diese Anregungen zu untersuchen bieten sich elektromagnetische THz-Pulse mit hohen FeldstÀrken an, denn sie können direkt an elektrische und
magnetische Resonanzen koppeln. Diese Arbeit untersucht mit THz-Lichtpulsen, die in
spintronischen DĂŒnnfilmproben Spin- und Ladungsströme induzieren, ob elementare spintronische Effekte, wie die Spin-Akkumulation oder das Spin-Bahn-Drehmoment, auch bei
THz-Frequenzen aktiv sind. Die magnetische Antwort wird mit kurzen optischen Pulsen
oder mittels elektrischer Messungen zeitaufgelöst abgefragt.
Die spintronischen Effekte werden in ferromagnetischen (FM)/nichtmagnetischen
(NM) Dunnfilm-Metallmultilagen untersucht, wobei zuerst eine Messmethode erarbeitet š
wird, um alle rÀumlichen Anteile der Probenmagnetisierung gleichzeitig zu bestimmen.
Hierzu werden die magnetische zirkulÀre Doppelbrechung (MCB) und die, oft vernachlÀssigte, magnetische lineare Doppelbrechung (MLB), welche der Abfragepuls beim Durchdringen der Probe entlang der Probennormale erfÀhrt, gleichzeitig bestimmt. Ein besonderes Augenmerk liegt auf der Normierung des MLB-Signals. Mithilfe dieser neuartigen
Messmethode werden Indizien fur eine THz Spin-Akkumulation und das feldartige Spin- š
Bahn-Drehmoment (FL-SOT) an der FM/NM GrenzflÀche gefunden, welche auf einen
Spinaustausch zwischen dem nichtmagnetischen Schwermetall und dem FM zuruckgefĂŒhrt š
werden. Die in den FM eindringenden Spins relaxieren auf einer Zeitskala von ⌠100 fs, was
mit Ergebnissen aus ultraschnellen optischen Demagnetisierungsstudien ubereinstimmt. š
ZusÀtzlich wird die nichtlineare THz-Spektroskopie dahingehend erweitert, vom
elektrischen oder magnetischen THz-Feld getriebene Signale unterscheiden zu können, indem die relativen StÀrken der elektromagnetischen Felder im Inneren einer Dunnfilmprobe
beeinflusst werden. Hierbei unterdruckt ein elektrisch leitender THz Spiegel das THz elektrische Feld in der Probe, wÀhrend das THz magnetische Feld um einen Faktor 1.97±0.06
verstÀrkt wird. Diese Unterdruckung des THz elektrischen Feldes in der NÀhe eines Leiters
wird genutzt, um die vom THz elektrischen Feld getriebene Widerstandsmodulation in
einem, auf einem (optisch angeregten) halbleitenden Substrat gewachsenen, Antiferromagneten (AFM) zu steuern. Dabei wird die Wirkung des THz elektrischen Feldes im AFM
unterdruckt ohne den magnetischen Zustand des AFM zu stören. Ein einfaches Modell
stutzt die Interpretation der Beobachtungen.
Zusammenfassend leistet diese Arbeit einen wichtigen Beitrag, um spintronische Effekte wie die Spin-Akkumulation und das Spin-Bahn-Drehmoment im THz-Frequenzbereich
zu etablieren und erweitert zusÀtzlich die Möglichkeiten der nichtlinearen THz-Spektroskopie
an Magneten
Microfluidic systems based on electroactive polymers technology
Dielectric elastomer actuators (DEAs) have been widely investigated for more than 30 years. Lately, several fabrication methods have successfully allowed the creation of very thin elastomer and electrode layers. The development of attractive applications, in which DEAs offer advantages over conventional technologies, is thus necessary for the advance of the technology. In this work, new biocompatible microfluidic devices based on DEAs are developed.
In the first part of this thesis, several prototypes of peristaltic pumps of single layer dielectric elastomer actuators are designed, manufactured and characterized. Although these prototypes were not able to produce fluid flow, novel insights into the capabilities of Electroactive Polymer technology were gained.
In the second part of this work, a pumping micromixer as a novel application of dielectric elastomer stacked actuators is manufactured. The pumping micromixer is based on peristaltic movements, which gently act as a mixer and a pump for microfluidics. Experimental data show a maximal flow rate of 21.5 ”L/min at 10 Hz. Image analysis at the outlet proves a 50/50 mixing when all actuators are functioning at the same pace and voltage.
The performance of the pumping micromixer is further studied with the Finite Element Method, using the COMSOL MultiphysicsŸ software. Simulations demonstrate the versatility of the pumping characteristics of such a microdevice, from very few ”L/min to mL/min, and from a very low pressure in the range of Pa to hundreds of kPa, by only changing the duty cycle, phase shift and actuation frequency
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