Transparent and Conductive Carbon Nanotube Multilayer Thin Films Suitable as an Indium Tin Oxide Replacement

Transparent electrodes made from metal oxides suffer from poor flexibility and durability. Highly transparent and electrically conductive thin films based on carbon nanotubes (CNTs) were assembled as a potential indium tin oxide (ITO) replacement using layer-by-layer (LbL) assembly. The ultimate objective of this dissertation work is to produce CNT-based assemblies with sheet resistance below 100 Omega/sq and visible light transmission greater than 85 percent. The alternate deposition of positively charged poly(diallyldimethylammonium chloride) [PDDA] and CNTs stabilized with negatively charged deoxycholate (DOC) exhibit linear film growth and thin film properties can be precisely tuned. Ellipsometry, quartz crystal microbalance, and UV-vis were used to measure the growth of these films as a function of PDDA-CNT bilayers deposited, while TEM, SEM, and AFM were used to visualize the nanostructure of these films. Following a literature review describing potential ITO substitutes and LbL technology, the influence of CNT type on optoelectronic performance of LbL assemblies is described. Three different types of nanotubes were investigated: (1) multiwalled carbon nanotubes (MWNTs), (2) few-walled carbon nanotubes (FWNT), and (3) purified single-walled carbon nanotubes (SWNTs). SWNTs produced the most transparent (>85 percent visible light transmittance) and electrically conductive (148 S/cm, 1.62 kOmega/sq) 20-bilayer films with a 41.6 nm thickness, while MWNT-based films are much thicker and more opaque. A 20-bilayer PDDA/(MWNT DOC) film is approximately 103 nm thick, with a conductivity of 36 S/cm and a transmittance of 30 percent. In an effort to improve both transparency and electrical conductivity, heat and acid treatments were studied. Heating films to 300 degree C reduced sheet resistance to 701 Omega/sq (618 S/cm conductivity, 38.4 nm thickness), with no change in transparency, owing to the removal of insulating component in the film. Despite improving conductivity, heating is not compatible with most plastic substrates, so acid doping was investigated as an alternate means to enhance properties. Exposing SWNT-based assemblies to HNO3 vapor reduced sheet resistance of a 10 BL film to 227 Omega/sq. Replacing SWNTs with double walled carbon nanotubes (DWNTs) provided further reduction in sheet resistance due to the greater metallic of DWNT. A 5 BL DWNT film exhibited the lowest 104 Omega/sq sheet resistance (4200 S/cm conductivity, 22.9 nm thickness) with 84 percent transmittance after nitric acid treatment. DWNT-based assemblies maintained their low sheet resistance after repeated bending and also showed electrochemical stability relative to ITO. This work demonstrates the excellent optoelectronic performance, mechanical flexibility, and electrochemical stability of CNT-based assemblies, which are potentially useful as flexible transparent electrodes for a variety of flexible electronics

An Experimental Investigation of High Purity Single Walled Carbon Nanotubes as Transparent Electrode Materials

Tez (Yüksek Lisans) -- İstanbul Teknik Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, 2015Thesis () -- İstanbul Technical University, Institute of Science and Technology, 2015Dünya ekonomisi hızla büyüdükçe, enerji tüketimi çok hızlı bir şekilde artmaktadır Bu enerjinin büyük bir kısmı bilindiği üzere fosil yakıtlardan sağlanmaktadır. fosil yakıtlar atmosferdeki CO2 derişimini arttırmakta ve dolayısıyla gerek çevre gerek iklim üzerinde olumsuz etkiler yaratmaktadır.  Bu olumsuz etkiler dünya genelinde sıcaklık ortalamasının 1900’lü yıllara oranla yaklaşık 1 derece artmasına ve iklimsel dengelerin değişmesine yol açmıştır. Bu nedenlerle, tüm dünyada petrol ve doğal gaza daha az bağımlı, çevre-dostu yenilenebilir enerji kaynaklarının geliştirilmesi ve günlük hayatımıza uyarlanması arayışı içine girilmiştir.  Her yıl Dünya yüzeyine düşen güneş enerjisi, tüm dünyanın yıllık enerji tüketiminin 15.000 katıdır. Bu devasa enerji kaynağından yararlanabilmek, enerji probleminin çözümü için en ideal yoldur. Güneş panelleri, gürültüsüz, zehirli artıklar üretmeyen, sera gazı yayımı olmayan, kurulduktan sonra bakım gerektirmeyen bir teknoloji olduğu gibi, elektrik enerjisi istendiğinde, son kullanıcının yakınında üretilebilmekte ve taşıma kayıplarını ve masraflarını da ortadan kaldırmaktadır.   Günei enerjisi teknolojilerin bir kısmı güneş enerjisini ısı enerjisine dönüştüren kollektör sistemleri olup, diğer önemli teknoloji ise, güneş enerjisini elektrik enerkisine çeviren fotovoltaik sistemlerdir.   Güneş pilleri olarakta adlandırılan bu cihazlarda, yarıiletken malzemelerin ışığı soğurması ile oluşan eksitonların (elektron-boşluk çifti), iki elektrot arasında oluşan elektrik alanında ayrışması (dissaziation) ve elektronların katoda, pozitif yük taşıyan boşlukların ise anoda yönlenmesi ile elektrik akımı üretilir.  Klasik silikon kökenli güneş pilleri üretiminde; kullanılan ileri teknoloji, malzemenin saflaştırılması ve kristallenmesi için gereken yüksek ısı (1500-1800 C), ince tabaka oluşturulurken kaybolan malzeme ve benzeri nedenlerden dolayı harcanan enerji yüksektir. Seri üretime geçildiğinden, inorghanik güneş pillerinde maliyetler giderek azalmıştır. Enerji dönüşüm verimi yaklaşık olarak % 15-%17 civarındadır.  organik güneş pillerin dönüşümün temel basamakları, güneş ışığının soğurulması, yük ayrışması, yük transportu ve yüklerin toplanmasıdır. Konjuge polimerlerde π-bağlarını oluşturan delokalize Pz – orbitalleri, gerçekte iki farklı orbital meydana getirmektedirler: düşük enerjili bağlayıcı orbitaller (π) ve yüksek enerjili karşıt bağlayıcı orbitaller (π*). Bu iki orbital arasındaki enerji farkı organik yarıiletken malzemenin enerji bant aralığına (Eg) karşılık gelir.  Bant aralığı değerleri 0,5 eV’ tan 4 eV’a kadar değişen yarı iletken konjuge polimerler, çoğunluğu görünür bölge ışığından etkilenir. Işık, yeterli bir enerji ile molekül tarafından soğurulduğunda, bir elektron temel hal enerji bandından (HOMO) uyarılmış hal enerji bandına (LUMO) geçer.yani, enerji bant aralığına eşit veya daha büyük enerjide ışığın soğurulması ile π*-orbitallerinde elektron ve π- orbitallerinde elektron boşluğu meydana getirilmektedir. İletkenlik bandındaki elektronları ve valans bandındaki elektron boşluklarının serbest olunur. Eksitonun ayrışması, metal kontak ile organik yarıiletken ara yüzeyinde veya farklı elektron akseptör veya donör özellikteki molekül ara yüzeyinde gerçekleşebilir. Yarıiletken polimer ve fulleren türevlerinin harmanlanması ile oluşturulan katmanlarda. Elektron ilgisi daha yüksek olan malzeme diğerinin iletkenlik bandından (ELUMO, Donör) elektron alabilir, bu nedenle de akseptör olarak adlandırılır. Düşük iyonlaşma potansiyeline (IP) sahip malzeme ise temas halinde bulunduğu yarıiletkenin değerlik bandından (VB) elektron boşluğu alabilir, bu nedenle boşluk iletken malzeme ya da elektron donör malzeme olarak adlandırılmaktadır. Yüklerin transferinin, iyonlaşma potansiyeli düşük olan donör ve elektron ilgisi (EA) yüksek olan akseptörün ara yüzeyinde meydana gelir. Organik güneş pili, iş fonksiyonu farklı iki metal elektrot arasına yapılan aygıtlardır. Bu elektrotlardan bir tanesi anot diğeri de katottur. Katot elektron alarak indirgenen malzemeyi anot ise elektron vererek yükseltgenen malzemeyi ifade eder. Elektrik alanının ayırdığı yükler çoğunlukta oldukları bölgelere gittikten sonra elektron,   elektron alıcısı olan katoda, boşluk ise anoda doğru çekilir ve böylelikle elektrik alanının ayırdığı bu yükler devrede dolanarak akıma katılmış olurlar.  İdeal morfoloji, eksiton difüzyon mesafesinin 10 nm civarı olduğu varsayılırsa, iç içe geçmiş donör/akseptör ağ yapısının 10 nm’lik bir nanomorfolojiye sahip olmasını gerektirir. Böylece,  olabildiğince uzun donör/akseptör ara yüzeyinde, donör polimerin ışıkla etkileşimi sayesinde oluşan eksitonlar, ara yüzeyde etkili bir şekilde ayrışırlar. Diğer yandan, ayrışmış yüklerin elektrotlara ulaştırılabilmesi için hem donör hem de akseptör ağının mümkün olduğunca kesintisiz bir şekilde zıt elektrotlara yönlenmesi gerekmektedir. Bütün bu senaryo, hacim heteroeklem güneş pillerinde nano-morfolojinin ne kadar önemli olabileceğini göstermektedir. Organik güneş pilleri Yarı-iletken polimerler, sıvı kristaller, fulleren türevi 1-(3-metoksikarbonil) propil 1-1 fenil-[6,6]-metanofulleren (PCBM) gibi organik çözeltilerden ince film oluşturabilen malzemeler, püskürtme, dönel-kaplama (spin-coating) teknolojisi, esnek veya sert elektrot tabakaları üzerine hazırlanabilirler, ve bu teknolojinin getirdiği avantajlarla (üretim maliyeti düşük, her türlü elektrot üzerine kaplanabilen, esnek, hafif, seri üretime uygun, boyutları kullanım alanına göre rahatlıkla uyarlanabilen) özdeşleşirken,  küçük organik moleküller vakum işleminin getirdiği avantajlarla ( az malzeme sarfı,  üretim kontrolü kolay teknoloji) yanı sıra, hafif ve esnek olmaları da anılırlar. Ucuz üretim teknolojisinin, güneş pillerinin, günlük hayatta kullanılmasına ( Laptop charger, mobile charger,...) imkan verir.   Organik güneş pilleri, verimliliği arttırıldığı takdirde, gerek düşük maliyetleri, gerekse esnek, hafif, katlanabilir yapıları nedeniyle bazı kulanım alanlarında, inorganik güneş pillerinin yerini alabilir.   Organik güneş pillerinde en kritik faktör, uluslararası birçok araştırma grubunun da üzerinde çalıştığı, maliyet artışı olmadan enerji dönüşüm verimliliğinin arttırılması konusudur. Opto-elektronik cihazlarda ve güneş pillerinde elektrot olarak genelde indium çinko oksit (ITO) kaplı cam tabakalar kullanılır. Indium kaynaklarının az olması nedeniyle, bu malzeme gün geçtikce, pahalılaşmaktadır. Karbon nanotüp (CNT) ince filmleri, şeffaf elektrot ITO)  yerine kullanılabilecek en uygun alternatiflerdir.  CNT’lerın en büyük avantajı yüksek esneklikte ince film oluşturmasıdır. Ayrıca bu filmlerin çözeltiden hazırlanması, maliyeti düşürür.   Sentez sonrasında SWNTlerde 1:3 oranında  metalik NT oluşmaktadır. 2:3 oranında ise p- tipi yarıiletkenlik özelliğine sahip SWNT oluşmaktadır. Metalik SWNTler ışık geçirgen iken, p-tipi olanlar ışığı (......nm)de soğurur. Ancak,  instristik olarak p-tipi iletkenliğe sahip CNT yüzeyleri çok düşük miktarda katkı maddeleri ( HNO3 vs.) kullanılarak  % 85 - % 90 oranında ışık geçirgen, iletken tabakalar oluşturmak mümkündür.  CNT katkılanması hem serbest yük miktarını arttırdığından hem de tüpler arasındaki direnci azalttığından, CNT iletkenliğini katkılayıcı derişimine bağlı olarak, yarı-iletken CNTleri metalik CNTlere dönüştürür.  CVD yöntemi ile sentezlenmiş karbon nanotüpleri, asidik ortam içinde uygun yüzey aktif maddeler kullanılarak ve dört aşamalı kimyasal yöntemiyle saflaştırmak ve doplama uygulanır. Isıl ağırlık analiz metodu (TGA) , X-ışını (X-Ray) ve Raman ölçümleri kullanılarak saflaştırma yönteminin dört basamakları sonunda % 98 üzeri saf CNT ağırlığına ulaşım, doğrulanır. Çözelti, püskürtme, dönel kaplama (spin-coating),  daldırmalı kaplama (dip-coating) yöntemleriyle olabileceği gibi, kimyasal buharlaştırma yöntemiyle de, CNT ince filmleri hazırlanmaktadır. CNT ince film hazırlanmasında risk teşkil eden faktörler, morfolojide kararlılık, az pürüzlü yüzeylerin oluşturulması, kontrollü ve homojen p-tipi kararlı katkılanma, homojen optik/elektriksel geçirgenlik olabilir esnek veya sert elektrot tabakaları üzerine hazırlanabilirler esnek veya sert elektrot tabakaları üzerine hazırlanabilirler esnek veya sert elektrot tabakaları üzerine hazırlanabilirler esnek veya sert elektrot tabakaları üzerine hazırlanabilirler. bu calışma da çözeltı çok şeffaf ve sürekli ince örgü spin kaplama üzerinden farklı yüzey aktif kullanan CNT ince filmler yapılandırılmış hazırlanan. spin kaplama yontemıle ve farklı yüzey aktif maddeler kullanarak son derece şeffaf ve gayet iyi gözenekli yapılı CNT ince filmler hazırlandı. İnce film morfolojisi ve iletkenlik arasındaki denge, yüzey aktif maddeler ve CNT demetleri arasındaki moleküler etkileşimler tarafından kontrol edilir. Bu etkileşimler temas açısı ölçümleri tarafından sınıflandırılmıştır. CNT duvarları ile güçlü etkileşimlere sahip olan yüzey aktif maddeler, kolayca büyük ölçekli ince filmler oluştururlar. Ancak moleküler etkileşimler zayıf olduğundan, yalıtkan yüzey aktif madde değiştirilmesi ve CNT elektrot doping daha etkilidir. Bu nedenle, elde CNT elektrotların elektro-kimyasal özellikleri, karşılaştırma amacıyla, çevrimsel voltametre karakterize edilir. Çalışmalarımız göstermektedir ki, SDS (sodyum dodesil sülfat) ile hazırlanmış CNT ince film elektrotları, DOC (sodyum deoksikolat), NMP (N-metil-2-pirolidon) ve SDBS (sodyum dodesilbenzen sülfonat), yüzey aktif madde olarak kullanılarak CNT elektrotlar, kıyasla daha iyi performans yol açtığını göstermektedir.Thin films of carbon nanotubes (CNTs) are suitable alternatives to indium tin oxide, the mostly used transparent electrode for opto-electronic devices and solar cells. A big advantage of CNTs is their thin film preparation from solution together with high flexibility. A three step chemical method using suitable surfactants in acidic media has been applied to purify and to dope carbon nanotubes synthesized by CVD method. A purity of more than 98 wt. % is verified by thermal gravimetric analysis, X-ray and Raman spectroscopy. We prepared afterwards highly transparent and continuous fine mesh structured CNT thin films using different surfactants via spin coating. The balance between thin film morphology and conductivity is controlled by the molecular interactions between the surfactants and CNT bundles. These interactions have been classified by contact angle measurements. Surfactants having strong interactions with CNT walls can form easily large-scale thin films, but the replacement of the insulating surfactant and doping of the CNTs electrode is more effective, when the molecular interactions are weak. Therefore, electrochemical properties of the prepared CNT electrodes are characterized using cyclic voltammetry, for comparison.  Our studies demonstrate that CNT thin film preparation using SDS (Sodium dodecyl sulphate) leads to better performing CNT electrodes in comparison to electrodes investigated using DOC (Sodium deoxycholate), NMP (N-Methyl-2-pyrrolidone) and SDBS (Sodium dodecylbenzene sulfonate) as surfactants.Yüksek Lisan

Enabling Large Scale Manufacture and Processing of Perovskite Solar cells on Semiconducting Glass Substrates

It has been a decade since the initial breakthrough of perovskite solar cells in 2009 and their rise has been nothing short of extraordinary. Power conversion efficiencies have swollen to over 25 % for a single junctioned device. The multitude of different material sets, and applications seem almost limitless. Their relative low cost to manufacture complements an already existing array of PV technologies while offering an alternative route to decarbonising the earth. If the world is ever to meet a net zero emissions, we will need as many renewable sources of energy available as possible. However, perovskite solar cells are still in their relative infancy in terms of commercialisation when compared to more established PV technologies. There are still issues surrounding the large-scale manufacture of long-term stable perovskite solar cells for the commercial market and these issues will need to be addressed sooner rather than later. In this body of work, we identify two existing semiconducting glass substrates from the sponsoring company NSG Pilkington that are currently mass produced for window applications. Remarkably, Eclipse AdvantageTM and TEC15-D were fabricated into highly efficient and stable perovskite solar cells and displayed a remarkable suitability for use within a mass manufactured perovskite solar cell. With the long-term aim of the project to produce a semi-transparent solar window capable of generating its own electricity, the second phase of the project was to engineer perovskites, based on TiO2 and SnO2 respectively, that have the capability to absorb light bifacially or from every direction. We present 2 completely different systems engineered to potentially solve this problem. The first was a novel concept to combine silver nanowires and single walled carbon nanotubes to act as a highly transparent conductive top contact for perovskite solar cells. This composite adheres extremely well to smooth surfaces, something that conventional transparent conductive contacts using metal nanowires struggle with. The method involves no vacuum, is room temperature processed and deposited via a simple and scalable spray processing method that is able to generate power conversion efficiencies of over 11% compared to 16% for opaque evaporated metal contact control devices. The second system involves using a bilayer of IZO and MoOx to encapsulate SnO2 based cells and enhance long term stability while maintaining a high optical transmission and low sheet resistance. By varying the amount of MoOx used to protect softer underlying layers from the sputtering damage of the IZO material we were able to produce cells that maintained and even improved upon initial efficiencies by over 70 % over the course of 700 + hours illumination. The MoOx also allows for the ability to tune the perovskites overall colour, something that must be considered for commercial applications. With these developments a semi-transparent solar window capable of generating its own electricity isn’t far away. In terms of commercialisation, TEC15-D and the bilayer of IZO and MoOx would be most advantageous of all the developments presented within this thesis owing to their ability to be produced at scale and displaying good long-term stability

Back contacts materials used in thin film CdTe solar cells—A review

CdTe is the leading commercial thin film photovoltaic technology with current record laboratory efficiency (22.1%). However, there is much potential for progress toward the Shockley‐Queisser limit (32%). The best CdTe devices have short‐circuit current close to the limit but open‐circuit voltage has much room for improvement. Back contact optimization is likely to play a key role in any improvement. Back contact material choice is also influenced by their applicability in more complex architectures such as bifacial and tandem solar cells, where high visible and/or near‐infrared transparency is required in conjunction with their electrical properties. The CdTe research community has employed many back contact materials and processes to realize them. Excellent reviews of back contacts were published by McCandless and Sites (2011) and Kumar and Rao (2014). There have been numerous publications on CdTe back contacts since 2014. This review includes both recent and older literature to give a comprehensive picture. It includes a categorization of back contact interface materials into groups such as oxides, chalcogenides, pnictides, halides, and organics. The authors attempt to identify the more promising material groups. Attention is drawn to parallels with back contact materials used on other thin film photovoltaics such as perovskites and kesterites

Strong, conductive carbon nanotube fibers as efficient hole collectors

We present the photovoltaic properties of heterojunctions made from single-walled carbon nanotube (SWNT) fibers and n-type silicon wafers. The use of the opaque SWNT fiber allows photo-generated holes to transport along the axis direction of the fiber. The heterojunction solar cells show conversion efficiencies of up to 3.1% (actual) and 10.6% (nominal) at AM1.5 condition. In addition, the use of strong, environmentally benign carbon nanotube fibers provides excellent structural stability of the photovoltaic devices

Nanostructured Polythiophene Hybrid Charge-Transfer Complexes

Este trabajo se centra en la síntesis de nuevos nanohíbridos dador-aceptor (D/A) de politiofeno solubles en medios acuosos y en la elucidación de la interacción electrónica entre las unidades D/A como en el funcionamiento de los nanohíbridos en forma de películas delgadas en aplicaciones optoelectrónicas.Utilizando técnicas de auto-ensamblaje in-situ de politiofeno en presencia de diferentes nanomateriales como son el óxido de grafeno, puntos cuánticos de semiconductores o láminas de dicalcogenuros de metales de transición se ha conseguido la formación de complejos de transferencia de carga, solubles en agua y con superiores propiedades electrónicas de relevancia para el desarrollo de dispositivos optoelectrónicos basados en películas delgadas <br /

Champion Device Architectures for Low-Cost and Stable Single-Junction Perovskite Solar Cells

High power conversion efficiencies (PCE), low energy payback time (EPBT), and low manufacturing costs render perovskite solar cells (PSCs) competitive; however, a relatively low operational stability impedes their large-scale deployment. In addition, state-of-the-art PSCs are made of expensive materials, including the organic hole transport materials (HTMs) and the noble metals used as the charge collection electrode, which induce degradation in PSCs. Thus, developing inexpensive alternatives is crucial to fostering the transition from academic research to industrial development. Combining a carbon-based electrode with an inorganic HTM has shown the highest potential and should replace noble metals and organic HTMs. In this review, we illustrate the incorporation of a carbon layer as a back contact instead of noble metals and inorganic HTMs instead of organic ones as two cornerstones for achieving optimal stability and economic viability for PSCs. We discuss the primary considerations for the selection of the absorbing layer as well as the electron-transporting layer to be compatible with the champion designs and ultimate architecture for single-junction PSCs. More studies regarding the long-term stability are still required. Using the recommended device architecture presented in this work would pave the way toward constructing low-cost and stable PSCs.Copyright © 2022 The Authors. Published by American Chemical Society. This publication is licensed under CC-BY 4.0

RANDOM NETWORKS OF ONE-DIMENSIONAL CONDUCTIVE NANOMATERIALS: FABRICATION, PROPERTIES, AND APPLICATIONS

Random networks of one-dimensional conductive nanomaterials are unique structures that exhibit nominal properties useful in flexible thin-film electronics; however, a greater understanding of these properties is necessary to enable high performance device functionality. This thesis presents a comprehensive investigation into the various mechanisms that determine certain characteristics of random networks composed of either carbon nanotubes or silver nanowires. In Chapter 1 we outline the motivation and structure of the dissertation. In Chapter 2, we explore the properties of carbon nanotube spray-coatings, and their application as conductive electrodes for various devices. In this chapter, an ink composed of originally grown nanotubes with a tailored wall number is demonstrated to enable spray-coatings with conductivities reaching 2100 S/cm, which is the highest conductivity for spray-coated carbon nanotube random networks from surfactant-free inks. In Chapter 3, we introduce a synthesis technique to form a new nanostructure of boron-doped few walled carbon nanotubes directed at lowering the bulk resistivity of the nanotube growth yield. An investigation into the structure, morphology, and composition of the boron-doped nanotubes is conducted and compared to undoped few walled nanotubes from the previous chapter. In Chapter 4, we explore the properties of random networks of originally grown Ag NWs and their application towards transparent conducting electrodes for thin-film solar cells. The impact of transmission haze in transparent conducting electrodes is investigated, which provides evidence that the current performance metric of transparent conducting electrodes is insufficient at evaluating their performance in thin-film solar cell devices. In Chapter 5, we expound upon our evidence that transmission haze is a beneficial property for transparent conducting electrodes in thin-film solar cells by introducing a novel Ag NW paper hybrid network that form a transparent conducting electrode with exceptional properties. The combined high transmittance, low sheet resistance, and high transmission haze measured and studied in this new Ag NW paper structure suggests that is the highest performing transparent conducting electrode for thin-film solar cells. In Chapter 6, we consider the impact of this dissertation on the current thin-film technology. Future experiments that may supplement the results in this thesis were also suggested in this chapter

Carbon Nanostructure Based Electrodes for High Efficiency Dye Sensitize Solar Cell

Synthesis and functionalization of large-area graphene and its structural, electrical and electrochemical properties has been investigated. First, the graphene films, grown by thermal chemical vapor deposition (CVD), contain three to five atomic layers of graphene, as confirmed by Raman spectroscopy and high-resolution transmission electron microscopy. Furthermore, the graphene film is treated with CF4 reactive-ion plasma to dope fluorine ions into graphene lattice as confirmed by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and UV-photoemission spectroscopy (UPS). Electrochemical characterization reveals that the catalytic activity of graphene for iodine reduction enhanced with increasing plasma treatment time, which is attributed to increase in catalytic sites of graphene for charge transfer. The fluorinated graphene is characterized as a counter-electrode (CE) in a dye-sensitized solar cell (DSSC) which shows ~ 2.56% photon to electron conversion efficiency with ~11 mAcm−2 current density. Second, the large scale graphene film is covalently functionalized with HNO3 for high efficiency electro-catalytic electrode for DSSC. The XPS and UPS confirm the covalent attachment of C-OH, C(O)OH and NO3- moieties with carbon atoms through sp2-sp3 hybridization and Fermi level shift of graphene occurs under different doping concentrations, respectively. Finally, CoS-implanted graphene (G-CoS) film was prepared using CVD followed by SILAR method. The G-CoS electro-catalytic electrodes are characterized in a DSSC CE and is found to be highly electro-catalytic towards iodine reduction with low charge transfer resistance (Rct ~5.05 Wcm2) and high exchange current density (J0~2.50 mAcm-2). The improved performance compared to the pristine graphene is attributed to the increased number of active catalytic sites of G-CoS and highly conducting path of graphene. We also studied the synthesis and characterization of graphene-carbon nanotube (CNT) hybrid film consisting of graphene supported by vertical CNTs on a Si substrate. The hybrid film is inverted and transferred to flexible substrates for its application in flexible electronics, demonstrating a distinguishable variation of electrical conductivity for both tension and compression. Furthermore, both turn-on field and total emission current was found to depend strongly on the bending radius of the film and were found to vary in ranges of 0.8 – 3.1 V/μm and 4.2 – 0.4 mA, respectively