Spintronic Operations Driven by Terahertz Electromagnetic Pulses

Spintronic devices, supplementing and surpassing charge-based electronics by including the electron spin, have recently begun to reach the market. Information carriers such as electrons (in field-effect transistors) and photons (in optical fibers) have already reached the terahertz range (THz, 10^12 Hz). To make the electron spin compatible and competitive, spintronic operations need to be pushed to THz frequencies. So far, is is unclear whether fundamental spintronic effects such as spin accumulation or spin-orbit torque can be transferred to THz frequencies. In this respect, it is also important to note that the THz range coincides with many fundamental excitations, for instance phonons, magnons, and the relaxation of electronic currents. Strong THz electromagnetic pulses can be used to study such fundamental excitations, making use of both the electric and magnetic fields of the electromagnetic pulse. In this thesis, strong THz electromagnetic pulses are applied to spintronic thinfilm stacks to drive charge and spin currents, apply torque and manipulate magnetic order. A short optical probe pulse or a resistance probe interrogate the transient magnetic response. First, a measurement strategy is developed to simultaneously detect all components of the vector magnetization of thin film magnets in optical transmission probe experiments at normal incidence, requiring only a variation in the initial probe polarization. To this end, the magnetic circular and linear birefringence (MCB, MLB) effects are measured simultaneously and a calibration strategy for the often neglected MLB effect is presented. Second, using this detection scheme, we study the THz frequency operation of spintronic effects in ferromagnetic(FM)/non-magnetic (NM) heavy metal stacks. We find signatures of THz spin accumulation at the FM/NM interface. The spins injected into a ferromagnet relax within ∼ 100 fs, in line with electron-spin equilibration times measured by ultrafast optically induced demagnetization. Indications of the field-like spin-orbit torque (FL-SOT) are found. Third, an effective method to modulate the relative THz electric and magnetic field amplitudes in thin film samples is presented, enabling one to disentangle effects driven by the electric or the magnetic component of the THz electromagnetic pulse. A nearperfect conductor (THz mirror) quenches the THz electric field in a region close to the mirror, while doubling the THz magnetic field. Measurements with a ferromagnetic thin film confirmed a THz magnetic field increase of 1.97 ± 0.06 and a suppression of the THz electric field in the sample. Finally, we utilize the electric-field suppression effect close to metals to optically gate the THz electric field driven resistance modulation of an antiferromagnet (AFM) grown on a semiconducting substrate. An optically induced transient substrate conductance depletes the THz electric field in the AFM layer, while not perturbing the AFM magnetic order directly. A simple model of parallel conductances is presented, confirming the experimental observations. In conclusion, this thesis is an important contribution to push fundamental spintronic effects such as spin accumulation and spin-orbit torque to the THz range. The developed methodologies are helpful to advance nonlinear THz spectroscopy of magnetic materials.Da die ersten auf spintronischen Prinzipien erbauten Speicher den Markt erreichen und gleichzeitig Informationsträger wie Elektronen (in Feldeffekttransistoren) und Photonen (in Glasfaserkabeln) in den Terahertz-Frequenzbereich (THz, 10^12 Hz) vordringen, stellt sich die Frage, ob die Spintronik, welche die Elektronik um den Elektronenspin erweitert, mit solch hohen Frequenzen kompatibel ist. Gleichzeitig ist der THz-Frequenzbereich, welcher elementare Anregungen wie Phononen und Magnonen enthält, auch fur die Grundlagenforschung interessant. Um diese Anregungen zu untersuchen bieten sich elektromagnetische THz-Pulse mit hohen Feldstärken an, denn sie können direkt an elektrische und magnetische Resonanzen koppeln. Diese Arbeit untersucht mit THz-Lichtpulsen, die in spintronischen Dünnfilmproben Spin- und Ladungsströme induzieren, ob elementare spintronische Effekte, wie die Spin-Akkumulation oder das Spin-Bahn-Drehmoment, auch bei THz-Frequenzen aktiv sind. Die magnetische Antwort wird mit kurzen optischen Pulsen oder mittels elektrischer Messungen zeitaufgelöst abgefragt. Die spintronischen Effekte werden in ferromagnetischen (FM)/nichtmagnetischen (NM) Dunnfilm-Metallmultilagen untersucht, wobei zuerst eine Messmethode erarbeitet ¨ wird, um alle räumlichen Anteile der Probenmagnetisierung gleichzeitig zu bestimmen. Hierzu werden die magnetische zirkuläre Doppelbrechung (MCB) und die, oft vernachlässigte, magnetische lineare Doppelbrechung (MLB), welche der Abfragepuls beim Durchdringen der Probe entlang der Probennormale erfährt, gleichzeitig bestimmt. Ein besonderes Augenmerk liegt auf der Normierung des MLB-Signals. Mithilfe dieser neuartigen Messmethode werden Indizien fur eine THz Spin-Akkumulation und das feldartige Spin- ¨ Bahn-Drehmoment (FL-SOT) an der FM/NM Grenzfläche gefunden, welche auf einen Spinaustausch zwischen dem nichtmagnetischen Schwermetall und dem FM zuruckgeführt ¨ werden. Die in den FM eindringenden Spins relaxieren auf einer Zeitskala von ∼ 100 fs, was mit Ergebnissen aus ultraschnellen optischen Demagnetisierungsstudien ubereinstimmt. ¨ Zusätzlich wird die nichtlineare THz-Spektroskopie dahingehend erweitert, vom elektrischen oder magnetischen THz-Feld getriebene Signale unterscheiden zu können, indem die relativen Stärken der elektromagnetischen Felder im Inneren einer Dunnfilmprobe beeinflusst werden. Hierbei unterdruckt ein elektrisch leitender THz Spiegel das THz elektrische Feld in der Probe, während das THz magnetische Feld um einen Faktor 1.97±0.06 verstärkt wird. Diese Unterdruckung des THz elektrischen Feldes in der Nähe eines Leiters wird genutzt, um die vom THz elektrischen Feld getriebene Widerstandsmodulation in einem, auf einem (optisch angeregten) halbleitenden Substrat gewachsenen, Antiferromagneten (AFM) zu steuern. Dabei wird die Wirkung des THz elektrischen Feldes im AFM unterdruckt ohne den magnetischen Zustand des AFM zu stören. Ein einfaches Modell stutzt die Interpretation der Beobachtungen. Zusammenfassend leistet diese Arbeit einen wichtigen Beitrag, um spintronische Effekte wie die Spin-Akkumulation und das Spin-Bahn-Drehmoment im THz-Frequenzbereich zu etablieren und erweitert zusätzlich die Möglichkeiten der nichtlinearen THz-Spektroskopie an Magneten

Methods of photoelectrode characterization with high spatial and temporal resolution

Materials and photoelectrode architectures that are highly efficient, extremely stable, and made from low cost materials are required for commercially viable photoelectrochemical (PEC) water-splitting technology. A key challenge is the heterogeneous nature of real-world materials, which often possess spatial variation in their crystal structure, morphology, and/or composition at the nano-, micro-, or macro-scale. Different structures and compositions can have vastly different properties and can therefore strongly influence the overall performance of the photoelectrode through complex structure–property relationships. A complete understanding of photoelectrode materials would also involve elucidation of processes such as carrier collection and electrochemical charge transfer that occur at very fast time scales. We present herein an overview of a broad suite of experimental and computational tools that can be used to define the structure–property relationships of photoelectrode materials at small dimensions and on fast time scales. A major focus is on in situ scanning-probe measurement (SPM) techniques that possess the ability to measure differences in optical, electronic, catalytic, and physical properties with nano- or micro-scale spatial resolution. In situ ultrafast spectroscopic techniques, used to probe carrier dynamics involved with processes such as carrier generation, recombination, and interfacial charge transport, are also discussed. Complementing all of these experimental techniques are computational atomistic modeling tools, which can be invaluable for interpreting experimental results, aiding in materials discovery, and interrogating PEC processes at length and time scales not currently accessible by experiment. In addition to reviewing the basic capabilities of these experimental and computational techniques, we highlight key opportunities and limitations of applying these tools for the development of PEC materials