Roadmap on semiconductor-cell biointerfaces.

This roadmap outlines the role semiconductor-based materials play in understanding the complex biophysical dynamics at multiple length scales, as well as the design and implementation of next-generation electronic, optoelectronic, and mechanical devices for biointerfaces. The roadmap emphasizes the advantages of semiconductor building blocks in interfacing, monitoring, and manipulating the activity of biological components, and discusses the possibility of using active semiconductor-cell interfaces for discovering new signaling processes in the biological world

Functional Polymer Gels based on Oligomer Fluids

Polymergele, wie beispielsweise Hydrogele, die aus vernetzten Polymerketten und niedermolekularen Lösungsmitteln bestehen, wurden aufgrund der Ähnlichkeit ihrer mechanischen Eigenschaften mit denen von weichen biologischen Geweben weit verbreitet in biomedizinischen Anwendungen, flexibler Elektronik und weichen Maschinen verwendet. Das Design von Polymernetzwerken und sein Beitrag zu den Eigenschaften solcher Materialien wurden ausgiebig untersucht. Die infundierten Lösungsmittel, die die innere Struktur von Gelen stark beeinflussen würden, werden jedoch selten untersucht. Ziel dieser Dissertation ist es, eine Reihe von Lösungsmittelstrategien zur Herstellung funktioneller Polymergele bereitzustellen. In Kapitel 1 wird eine allgemeine Einführung in funktionelle Polymergele basierend auf verschiedenen Lösungsmitteln gegeben, die die verschiedenen Wahlmöglichkeiten von Lösungsmitteln für Polymergele und von den Lösungsmittelstrategien abgeleitete Funktionen abdeckt. Für die Auswahl der Lösungsmittel wurden die Herstellungsmethoden und die neuesten Entwicklungen der Polymergele auf Basis verschiedener Lösungsmittel zusammengefasst, darunter organische Lösungsmittel, ionische Flüssigkeiten, tiefeutektische Lösungsmittel und Polymerflüssigkeiten. Dann wurden die aus den Lösungsmittelstrategien abgeleiteten Funktionen diskutiert, darunter rutschige Oberflächen, Gefrierbeständigkeit oder thermische Stabilität, überlegene mechanische Eigenschaften und elektrische Leistung. In Kapitel 3.1 wurde ein Polymergelsystem auf Basis von Poly(ethylenglykol) (PEG) als Flüssigphase demonstriert. Der kritische Einfluss der Lösungsmittelnatur auf die mechanischen Eigenschaften und die Leistung von weichen Polymergelen wurde untersucht. Als elastisches Polymernetzwerk wurde ein physikalisch vernetztes Copolymer aus 2-Hydroxyethylmethacrylat und Acrylsäure gewählt. Verglichen mit dem entsprechenden Gel auf Hydrogel- oder Ethylenglykolbasis weist das PEGgel außergewöhnliche physikalische Eigenschaften auf, wie z. B. hohe Dehnbarkeit und Zähigkeit, schnelle Selbstheilung und Langzeitstabilität unter Umgebungsbedingungen. Je nach Molekulargewicht und PEG-Anteil variierte die Zugfestigkeit von PEGgelen von 0,22 MPa bis 41,3 MPa, die Bruchdehnung von 12 % bis 4336 %, der Elastizitätsmodul von 0,08 MPa bis 352 MPa und die Zähigkeit von 2,89 MJ m-3 bis 56,23 MJ m-3. Die erhaltenen Polymergele können zur Herstellung eines selbstheilenden pneumatischen Aktuators durch 3D-Druck verwendet werden. Die verbesserten mechanischen Eigenschaften des PEGgel-Systems könnten auf andere Polymernetzwerke (sowohl chemisch als auch physikalisch vernetzt) ausgedehnt werden. In Kapitel 3.2 wurden Ionen in das Lösungsmittelsystem eingeführt, um ionisches PEGgel herzustellen. Der Einbau von Ionen in PEG erhöht gleichzeitig die Festigkeit und Zähigkeit der Polymergele. Das typische ionische PEGgel besteht aus in situ gebildeten, physikalisch vernetzten Poly(2-hydroxyethylmethacrylat)-Netzwerken und PEG und weist eine hohe Leitfähigkeit (0,04 S m-1), eine ausgezeichnete elektrochemische Stabilität (> 60.000 Zyklen), eine extreme Dehnbarkeit ( bis zu 1400 %), hohe Zähigkeit (7,16 MJ m-3), schnelle Selbstheilungseigenschaft, die eine Wiederherstellung der Ionenleitfähigkeit innerhalb von Sekunden ermöglicht, sowie keine Lösungsmittelleckage auf. Mehrere Anwendungen von ionischem PEGgel wurden als (a) flexible Sensoren zur Dehnungs- oder Temperaturmessung, (b) Hautelektroden zur Aufzeichnung von Elektrokardiogrammen und (c) als robustes und sensorisches Material für pneumatische künstliche Muskeln demonstriert. In Kapitel 3.3 wurde eine In-situ-Phasentrennung im PEGgel-System unter Verwendung der Mischung aus PEG und Polypropylenglykol (PPG) als Lösungsmittel gebildet. Die phasengetrennten Polymergele wurden durch direktes Polymerisieren von 2-Hydroxyethylmethacrylat in einer Mischung aus PEG und PPG hergestellt. Die polymerisierten elastischen Netzwerke weisen eine unterschiedliche Löslichkeit in PEG (hochlöslich) und PPG (schwach löslich aufgrund des vorhandenen Methyls in der Hauptkette) auf, was zu einem makroskopisch homogenen kovalenten Netzwerk mit in-situ-Phasentrennung führt. Das resultierende phasengetrennte gel zeigt eine hohe Festigkeit (8,0 MPa), eine günstige Bruchdehnung (430 %) und eine große Zähigkeit (17,0 J m-3). Die getrennten Phasen verleihen dem Polymergel eine Formgedächtniseigenschaft, die für verschiedene weiche Maschinen in Kombination mit 3D-Druckfähigkeit verwendet werden kann. Dann wurden Ionen in das PEG/PPG-Lösungsmittel eingebaut, um eine hierarchische Verbesserung in Polymergelen zu erreichen, die von den ionischen Wechselwirkungen (Nanoebene) bis zur Phasentrennung (Mikroebene) reicht. Eine solche hierarchische Struktur verbesserte die Festigkeit und Zähigkeit von Polymergelen weiter und zeigte eine hohe Bruchfestigkeit (12,2 MPa) und Bruchenergie (54 kJ m-2). Abschließend wurde ein Ausblick auf die Herausforderungen gegeben, denen man sich bei der Entwicklung funktioneller Polymergele stellen muss. Um die Entwicklung von Polymergelen in verschiedenen Bereichen zu beschleunigen, müssen wir sowohl das Netzwerkdesign als auch die Lösungsmittelstrategien optimieren. Fortschritte auf nur einer Seite reichen nicht aus, um alle Herausforderungen zu lösen

A coating-free superhydrophobic sensing material for full-range human motion and microliter droplet impact detection

Traditional waterproofing strategies (e.g. plastic seals, superhydrophobic coatings) of strain sensors greatly limit their sensing performance (e.g., sensitivity, working-range, and working-life). Here a unique ultra-stretchable, coating-free superhydrophobic material is developed for high-performence strain sensing in harsh environments. This material integrates high sensitivity (GF of 2.1 to 214), wide sensing range (up to 447% strain), low resolution (<0.2% strain), dynamic durability (over 10,000 stretching cycles at 50% strain), and ultra-robust superhydrophobicity (mechanically, chemically, thermally, and UV impervious) in a single system, outperforming most of reported waterproof sensors. Such remarkable sensing materials can detect full range human movement, pulse rate and vocal fold vibration. The sensing material is designed to be superhydrophobic throughout its bulk material for work in harsh environments (water, corrosive liquid, high humidity, etc.). More importantly, the superhydrophobicity enables the highly sensitive sensor to detect microliter droplets impact with minimized energy loss. Thus, this sensing material should find many potential applications in wearable electronics, measurement platform, rainfall monitoring and intelligent irrigation system

Wearable Skin-Worn Enzyme-Based Electrochemical Devices: Biosensing, Energy Harvesting, and Self-Powered Sensing

Integrating enzymes with wearable electrochemical systems delivers extraordinary functional devices, including biosensors and biofuel cells (BFCs). Strategies employing enzyme-based bioelectronics represent a unique foundation of wearables because of specific enzyme recognition and catalytic activities. Therefore, such electrochemical biodevices on various platforms, e.g., tattoos, textiles, and wearable accessories, are interesting. However, these devices need effective power sources, requiring combining effective energy sources, such as BFCs, onto compact and conformal platforms. Advantageously, bioenergy-harvesting BFCs can also act as self-powered sensors, simplifying wearable systems. Challenges pertaining to energy requirements and the integration of biocatalysts with electrodes should be considered. In this chapter, we detail updated advancement in skin-worn devices, including biosensors, BFCs, and self-powered sensors, along with engineering designs and on-skin iontophoretic strategies to extract biofluids. Crucial parameters including mechanical/material aspects (e.g., stretchability), electrochemistry, enzyme-related views (e.g., electron shuttles, immobilization, and behaviors), and oxygen dependency will be discussed, along with outlooks. Understanding such challenges and opportunities is important to revolutionize wearable devices for diverse applications

A Versatile Sacrificial Layer for Transfer Printing of Wide Bandgap Materials for Implantable and Stretchable Bioelectronics

Improving and optimizing the processes for transfer printing have the potential to further enhance capabilities in heterogeneous integration of various sensing materials on unconventional substrates for implantable and stretchable electronic devices in biosensing, diagnostics, and therapeutic applications. An advanced transfer printing method based on sacrificial layer engineering for silicon carbide materials in stretchable electronic devices is presented here. In contrast to the typical processes where defined anchor structures are required for the transfer step, the use of a sacrificial layer offers enhances versatility in releasing complex microstructures from rigid donor substrates to flexible receiver platforms. The sacrificial layer also minimizes twisting and wrinkling issues that may occur in free- standing microstructures, thereby facilitating printing onto flat polymer surfaces (e.g., polydimethylsiloxane). The experimental results demonstrate that transferred SiC microstructures exhibit good stretchability, stable electrical properties, excellent biocompatibility, as well as promising sensing- functions associated with a high level of structural perfection, without any cracks or tears. This transfer printing method can be applied to other classes of wide bandgap semiconductors, particularly group III- nitrides and diamond films epitaxially grown on Si substrates, thereby serving as the foundation for the development and possible commercialization of implantable and stretchable bioelectronic devices that exploit wide bandgap materials.Employing a dissolvable film as a supporting layer for the fabrication of free- standing silicon carbide microstructures, the present work eliminates the wrinkling and twisting phenomena associated with nanomembranes grown at high temperatures. This technique enables transfer- printing of diverse microstructures of wide band gap semiconductors onto a soft substrate, creating a new class of stretchable electronics for biosensing and implanting applications.Peer Reviewedhttp://deepblue.lib.umich.edu/bitstream/2027.42/163418/3/adfm202004655_am.pdfhttp://deepblue.lib.umich.edu/bitstream/2027.42/163418/2/adfm202004655.pdfhttp://deepblue.lib.umich.edu/bitstream/2027.42/163418/1/adfm202004655-sup-0001-SuppMat.pd

Functional mimicry of Ruffini receptors with fibre Bragg gratings and deep neural networks enables a bio-inspired large-area tactile-sensitive skin

Collaborative robots are expected to physically interact with humans in daily living and the workplace, including industrial and healthcare settings. A key related enabling technology is tactile sensing, which currently requires addressing the outstanding scientific challenge to simultaneously detect contact location and intensity by means of soft conformable artificial skins adapting over large areas to the complex curved geometries of robot embodiments. In this work, the development of a large-area sensitive soft skin with a curved geometry is presented, allowing for robot total-body coverage through modular patches. The biomimetic skin consists of a soft polymeric matrix, resembling a human forearm, embedded with photonic fibre Bragg grating transducers, which partially mimics Ruffini mechanoreceptor functionality with diffuse, overlapping receptive fields. A convolutional neural network deep learning algorithm and a multigrid neuron integration process were implemented to decode the fibre Bragg grating sensor outputs for inference of contact force magnitude and localization through the skin surface. Results of 35 mN (interquartile range 56 mN) and 3.2 mm (interquartile range 2.3 mm) median errors were achieved for force and localization predictions, respectively. Demonstrations with an anthropomorphic arm pave the way towards artificial intelligence based integrated skins enabling safe human–robot cooperation via machine intelligence

Flexible and Stretchable Electronics

Flexible and stretchable electronics are receiving tremendous attention as future electronics due to their flexibility and light weight, especially as applications in wearable electronics. Flexible electronics are usually fabricated on heat sensitive flexible substrates such as plastic, fabric or even paper, while stretchable electronics are usually fabricated from an elastomeric substrate to survive large deformation in their practical application. Therefore, successful fabrication of flexible electronics needs low temperature processable novel materials and a particular processing development because traditional materials and processes are not compatible with flexible/stretchable electronics. Huge technical challenges and opportunities surround these dramatic changes from the perspective of new material design and processing, new fabrication techniques, large deformation mechanics, new application development and so on. Here, we invited talented researchers to join us in this new vital field that holds the potential to reshape our future life, by contributing their words of wisdom from their particular perspective