Charakterisierung von optischen Partikelspektrometern und in-situ Messungen zur Mikrophysik der polaren Stratosphärenwolken

Abstract

Polare Stratosphärenwolken (PSC), die unterhalb einer Temperatur von etwa -78 °C in polaren Regionen auftreten, üben einen starken Einfluss auf die stratosphärische Ozonschicht aus. Dieser Einfluss erfolgt größtenteils über heterogene chemische Reaktionen, die auf den Oberflächen von Wolkenpartikeln stattfinden. Chemische Reaktionen die dabei ablaufen sind eine Voraussetzung für den späteren Ozonabbau. Des Weiteren verändert die Sedimentation der Wolkenpartikel die chemische Zusammensetzung bzw. die vertikale Verteilung der Spurengase in der Stratosphäre. Für die Ozonchemie spielt dabei die Beseitigung von reaktivem Stickstoff durch Sedimentation Salpetersäure-haltiger Wolkenpartikeln (Denitrifizierung) eine wichtige Rolle. Durch gleichen Sedimentationsprozess von PSC Elementen wird der Stratosphäre des weiteren Wasserdampf entzogen (Dehydrierung). Beide Prozesse begünstigen einen länger andauernden stratosphärischen Ozonabbau im polaren Frühling.rnGerade im Hinblick auf die Denitrifikation durch Sedimentation größerer PSC-Partikel werden in dieser Arbeit neue Resultate von in-situ Messungen vorgestellt, die im Rahmen der RECONCILE-Kampagne im Winter des Jahres 2010 an Bord des Höhenforschungs-Flugzeugs M-55 Geophysica durchgeführt wurden. Dabei wurden in fünf Flügen Partikelgrößenverteilungen in einem Größenbereich zwischen 0,5 und 35 µm mittels auf der Lichtstreuung basierender Wolkenpartikel-Spektrometer gemessen. Da polare Stratosphärenwolken in Höhen zwischen 17 und 30 km auftreten, sind in-situ Messungen vergleichsweise selten, so dass noch einige offene Fragen bestehen bleiben. Gerade Partikel mit optischen Durchmessern von bis zu 35µm, die während der neuen Messungen detektiert wurden, müssen mit theoretischen Einschränkungen in Einklang gebracht werden. Die Größe der Partikel wird dabei durch die Verfügbarkeit der beteiligten Spurenstoffe (Wasserdampf und Salpetersäure), die Sedimentationsgeschwindigkeit, Zeit zum Anwachsen und von der Umgebungstemperatur begrenzt. Diese Faktoren werden in der vorliegenden Arbeit diskutiert. Aus dem gemessenen Partikelvolumen wird beispielsweise unter der Annahme der NAT-Zusammensetzung (Nitric Acid Trihydrate) die äquivalente Konzentration des HNO 3 der Gasphase berechnet. Im Ergebnis wird die verfügbare Konzentration von Salpetersäure der Stratosphäre überschritten. Anschließend werden Hypothesen diskutiert, wodurch das gemessene Partikelvolumen überschätzt worden sein könnte, was z.B. im Fall einer starken Asphärizität der Partikel möglich wäre. Weiterhin wurde eine Partikelmode unterhalb von 2-3µm im Durchmesser aufgrund des Temperaturverhaltens als STS (Supercooled Ternary Solution droplets) identifiziert.rnUm die Konzentration der Wolkenpartikel anhand der Messung möglichst genau berechnen zu können, muss das Messvolumen bzw. die effektive Messfläche der Instrumente bekannt sein. Zum Vermessen dieser Messfläche wurde ein Tröpfchengenerator aufgebaut und zum Kalibrieren von drei Instrumenten benutzt. Die Kalibration mittels des Tröpfchengenerators konzentrierte sich auf die Cloud Combination Probe (CCP). Neben der Messfläche und der Größenbestimmung der Partikel werden in der Arbeit unter Zuhilfenahme von Messungen in troposphärischen Wolken und an einer Wolkensimulationskammer auch weitere Fehlerquellen der Messung untersucht. Dazu wurde unter anderem die statistische Betrachtung von Intervallzeiten einzelner Messereignisse, die in neueren Sonden aufgezeichnet werden, herangezogen. Letzteres ermöglicht es, Messartefakte wie Rauschen, Koinzidenzfehler oder „Shattering“ zu identifizieren.rnPolar stratospheric clouds (PSCs) that occur at temperatures below -78 ◦ C in the polar regions have a strong influence on the ozone layer. This influence is mainly due to heterogeneous chemical reactions which take place on the surface of the cloud particles. These reactions are a precondition for the subsequent ozone destruction. Furthermore, sedimentation and evaporation of the cloud particles lead to a redistribution of chemical species in the stratosphere. In case of ozone chemistry such processes include the removal of reactive nitrogen in particles containing nitric acid (denitrification) and of water vapor (dehydration). Both processes facilitate longer lasting ozone destruction in the polar spring stratosphere.rnIn particular, with respect to the denitrification by sedimentation of larger PSC-particles, this work presents new results of measurements carried out on the high altitude research aircraft M-55 Geophysica within the RECONCILE-Project in the winter of the year 2010. PSC fields were encountered during five successive flights. Thereby particles size distributions in the size range between roughly 0.5 and 35µm were recorded by instruments based on forward scattering of light on single particles. PSCs occur at altitudes between about 17 and 30 km. Hence, in situ measurements are still rare, and some open questions remain. Especially occurrence of the particles with optical diameters of up to 35µm, which were detected in the new measurements, requires explanation to comply with theoretical limitations. The theoretical considerations predict that the maximum particle size is limited by the available amounts of contributing trace gas species (water vapor and nitric acid), sedimentation speed, time of growth and ambient temperatures. Based on the detected particle volume and assuming a NAT-composition (Nitric Acid Trihydrate) the equivalent gas mixing ratios of HNO 3 were calculated. The resulting mixing ratios of nitric acid exceeded typical stratospheric values of this region. Consequently, hypotheses are discussed that could explain an overestimation of the measured particle sizes and volumes, which could be the case if the particles were strongly aspherical. In addition the particle mode below 2-3µm in diameter could be identified as STS (Supercooled Ternary Solution droplets) based on the temperature dependence of particle volume.rnIn order to calculate the particle concentration from the detected particle numbers, the sample volume, i.e. the sample area of the instrument, must be known. Therefore a monodisperse droplet generator was built as part of this work to calibrate the employed particle instruments. The calibration by use of the droplet generator was focused on the Cloud Combination Probe (CCP) acquired in the course of this work. Alongside the sample area and the sizing calibration, other aspects of the measurement quality were characterized using aircraft based measurements in tropospheric clouds and experiments in a cloud chamber. Additionally, a statistical analysis of the particle inter-arrival time data recorded on the newer instruments was conducted. This helps to identify measurement errors due to shattering, noise and coincidence.r

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