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Implementierung der Rastertunnelmikroskopie auf Isolatoren

By Fabian Queck-Scharrer

Abstract

In der vorliegenden Arbeit werden Studien an Adsorbaten (Molekülen und Atomen) auf Metallund isolierenden Substraten mittels Rastersondenmikroskopie und –spektroskopie präsentiert. Am System Cu/Cu(111) werden Messungen mit dem Rasterkraftmikroskop, genauer der Kelvin- Kraftspektroskopie an elektronischen Oberflächenzuständen durchgeführt. Mit Hilfe von Simulationen werden Quantenresonatoren entwickelt, welche eine Messung dieser Oberflächenzustände ermöglichen sollen. Umfassende kraftspektroskopische Messungen an den so optimierten und im Experiment umgesetzten Strukturen zeigen im Vergleich mit den Simulationen gute Übereinstimmung. Es zeigt sich jedoch auch, dass die beobachteten Effekte an der Grenze der Nachweisbarkeit liegen. Beim Ladungstransport über eine Grenzfläche zwischen einem Metall und einem organischen Halbleiter spielen die Grenzflächendipole eine entscheidende Rolle. Solche Grenzflächendipole werden hier am Modellsystem Ir(ppy)3/Cu(111) untersucht. Diese Moleküle spielen in der organischen (Opto-)Elektronik eine große Rolle. Rastertunnelmikroskopische Aufnahmen ermöglichen eine geometrische Zuordnung unterschiedlicher Isomere dieses Moleküls und kraftspektroskopische Untersuchungen zur Quantifizierung des Dipols zeigen neue Erkenntnisse zu seiner Ausrichtung für die verschiedenen Isomere. Metall-organische Verbindungen werden in der Literatur grundsätzlich Koordinationsnetzwerke genannt. Der Begriff der Koordination ist in der Chemie dabei wohldefiniert. Hier ist die Fähigkeit der Metall-Atome entscheidend, Ladungen der Liganden (freie Elektronenpaare) aufzunehmen. Mittels Rasterkraft- und Rastertunnelmikroskopie sowie mittels theoretischer Modelle und Simulationen wird hier das Bindungsmotiv metall-organischer Komplexe auf Metalloberflächen eingehend untersucht. Wir beobachten im System Cu+Phenazin/Cu(111) allerdings einen gegenläufigen Ladungstransfer – vom Metall zum Molekül – einhergehend mit einer Verbreiterung und teilweisen Bevölkerung molekularer Grenzorbitale. Dies weist auf eine kovalente Bindung im herkömmlichen donation/back-donation Prinzip hin und schließt koordinative Bindungsmotive aus. Um künftig Experimente an magnetischen Molekülen zu ermöglichen, wird der Aufbau eines Spin-aufgelösten Rastertunnelmikroskops für Temperaturen unter 2 K sowie für Magnetfelder von bis zu 9 T beschrieben. Diese Anlage war bereits in einer ersten Version aufgebaut, jedoch mussten unter anderem im Bereich des Mikroskopkopfes einige konzeptionelle Änderungen geplant, umgesetzt und getestet werden. Diese Anlage befindet sich derzeit in einem weiteren Test, auf welchen – bei positivem Ausgang – erste Experimente an magnetischen Strukturen folgen werden. Die Entwicklung eines neuen Konzepts der Rastermikroskopie, genannt einzel-Elektronen alternierend ladendes Rastertunnelmikroskop (kurz „AC-STM????), ermöglicht erstmals rastertunnelmikroskopische Aufnahmen molekularer Orbitale von vollständig isolierten Molekülen unter Kontrolle des Redox-Übergangs. Dabei tunnelt ein einzelnes Elektron zwischen einer leitfähigen, geerdeten Spitze und einem Molekül hin und her, wobei netto kein Ladungstransfer stattfindet. Auf die für Rastertunnelaufnahmen benötigten leitfähigen Substrate kann somit verzichtet werden. Am System Pentacen/NaCl wird die Machbarkeit dieser Technik demonstriert und am Maßstab bisheriger Rastertunnelabbildungen bewertet. Aus dieser neuartigen Methode ergeben sich vollkommen neue Möglichkeiten. Einzelne RedoxÜbergänge kontrolliert abbilden zu können, wird anhand der Ausprägung des Jahn-Teller Effekts im System Cu-Phthalocyanin/NaCl gezeigt. Weiter wird die Lokalisierung molekularer Orbitale durch statische Polaronen an einer tetrathiafulvalen-Verbindung auf NaCl untersucht. Ebenfalls am System Cu-Phthalocyanin/NaCl werden durch Umladungen hervorgerufene Änderungen des Adsorptionswinkels beobachtet. Weiter kann diese Technik mit herkömmlichen rasterkraftmikroskopischen Methoden kombiniert werden, um neben elektronischen auch geometrische Informationen zu erhalten. Diesbezüglich werden Ladungsinjektionen an Phenylketten auf NaCl untersucht. Es kann festgestellt werden, dass die molekularen Orbitale geladener Spezies stark lokalisiert sind und geometrische Änderungen dieser Ketten ebenfalls nur lokal zu beobachten sind. Zuletzt wird demonstriert, wie am System Cu-Phthalocyanin/NaCl auch höhere Ladungszustände nach Injektion zweier zusätzlicher Elektronen untersucht und die jeweiligen elektronischen Übergänge abgebildet werden können

Topics: 530 Physik, ddc:530
Year: 2019
OAI identifier: oai:epub.uni-regensburg.de:38271

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