A Ce3+ által katalizált fotolitikus vízbontás semleges közegben

Abstract

Napjainkban a zöldenergiák – úgy mint, a víz-, szél-, geotermikus-, és napenergia – felhasználása egyre elterjedtebb. Bár a Nap nyújtotta lehetőségeket sokan túlbecsülik, mégis kétségtelenül számos területen alkalmazható, így a kémiában is. Ezen területen a legrészletesebben vizsgált folyamat a víz fotokatalitikus bontása, ahol elsőnek a fémkatalizátor, jelen esetben a cérium(III) oxidálódik, miközben a víz redukciója is megfigyelhető. Ezt követi egy úgynevezett sötét reakció, melyben a katalizátor regenerálódik. Ezt a folyamatot korábban viszonylag tömény kénsavas közegben vizsgálták, azonban ez az alkalmazhatóság szempontjából nem ideális, mert meglehetősen korrozív közeget jelent, ezért próbáltunk olyan ligandumot keresni, amellyel már semleges közegben is megtörténhet a vízbontás. Az EDTA megfelelő ligandumnak bizonyult, ám mielőtt méréseinket elkezdtük volna, a komplexek stabilitási állandóinak az ismeretében ki kellett számolnunk a formális redoxipotenciál-értékeket. Ugyanezeket a számolásokat Ce-SO42- rendszerre vonatkoztatva is elvégeztük. A számolások eredményként elmondható, hogy a kénsavas közeg két ok (hidrolízis és a túl alacsony formális redoxipotenciálok) miatt sem bizonyult alkalmasnak a semleges körülmények közötti vízbontásra, azonban az EDTA-val alkotott komplex elméletileg megfelelt a kritériumoknak, és ezt később a tényleges fotokémiai, valamint kinetikai méréseink is alátámasztották. Kísérleteink végeredményeként elmondhatjuk, hogy Ce(III/IV)-EDTA rendszer semleges körülmények között képes lehet a víz fotokatalitikus bontására, azonban a teljes katalitikus rendszer kipróbálására még nem történtek kísérletek, illetve ennek a rendszernek is vannak hátrányai a Ce(III/IV)-kénsav vagy Ce(III/IV)-SO42- rendszerhez képest: • A Ce(IV)-szulfáto komplexek elnyelése sokkal intenzívebb a látható hullámhossztartományban, mint a Ce(IV)-EDTA komplexé, azaz az előbbi folyamat fénnyel valószínűleg hatékonyabban gyorsítható. • Emellett voltak oldhatósági problémák is a Ce(IV)-EDTA rendszerben. • A kinetikai görbék eleje – valószínűleg az oldhatósági probléma, azaz a viszonylag hosszú oldatkészítési idő miatt – nem jól reprodukálható, azaz a reakció kinetikája nehezen tanulmányozható az általunk alkalmazott módszerek és koncentrációviszonyok mellett. Méréseink során csupán a Ce(IV) redukcióját vizsgáltuk, a körfolyamat másik lépését eddig még nem tanulmányoztuk.BSc/BAKémiag

Similar works

Full text

thumbnail-image

University of Debrecen Electronic Archive

redirect
Last time updated on 12/09/2018

This paper was published in University of Debrecen Electronic Archive.

Having an issue?

Is data on this page outdated, violates copyrights or anything else? Report the problem now and we will take corresponding actions after reviewing your request.